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陳澤智，周玉香，劉 濤，龔惠娟，唐秋萍
(南京大學(xué)污染控制與資源化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京 210093)

      目前用于治理機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的主流催化劑是貴金屬～稀土復(fù)合型催化劑，該類(lèi)催化劑已在汽車(chē)尾氣凈化裝置中得到廣泛應(yīng)用。隨著我國(guó)對(duì)摩托車(chē)尾氣治理力度的不斷加大，加之國(guó)內(nèi)大量的摩托車(chē)出口需要滿(mǎn)足國(guó)外的排放標(biāo)準(zhǔn)，促進(jìn)了國(guó)內(nèi)摩托車(chē)尾氣催化凈化技術(shù)的快速發(fā)展。但該技術(shù)的發(fā)展還存在著明顯的不足之處。首先是基于金屬蜂窩載體的催化劑制備技術(shù)不過(guò)關(guān)，導(dǎo)致目前國(guó)內(nèi)各摩托車(chē)廠普遍采用國(guó)外產(chǎn)品；其次，對(duì)此類(lèi)催化劑的工作性能研究還不夠深入。鑒于此，我們開(kāi)展了貴金屬一稀土復(fù)合型催化劑的制備及其應(yīng)用于摩托車(chē)的工作性能研究，以期促進(jìn)國(guó)內(nèi)對(duì)此類(lèi)催化劑核心技術(shù)的掌握。
1 催化劑的制備與活性測(cè)試
1．1 制備
1．1．1 催化劑漿料的制備
     采用溶膠凝膠法制備出以γ-Al2O3為基質(zhì)，內(nèi)含貴金屬(Pt，Rh，Pd)和稀土氧化CeO2，La2O3等助劑在內(nèi)的水洗涂層。
1．1．2 金屬蜂窩載體催化劑的制備
     對(duì)金屬載體進(jìn)行預(yù)處理，增強(qiáng)其與催化劑水洗涂層的結(jié)合能力，將催化劑漿料均勻涂覆在金屬蜂窩載體上，焙燒后得到貴金屬～稀土復(fù)合型催化劑。
1．2 活性測(cè)試
     采用以上方法制備了貴金屬～稀土復(fù)合型催化劑(載體直徑35 mm ，長(zhǎng)60 mm，貴金屬Pt含量1．41 g／L)，在自制的摩托車(chē)尾氣催化劑活性試驗(yàn)臺(tái)上進(jìn)行了測(cè)試。在試驗(yàn)中使用汽油機(jī)排氣作為尾氣氣源，采用機(jī)外補(bǔ)充C2H4和空氣的方式調(diào)節(jié)過(guò)量空氣系數(shù)，用加熱器調(diào)節(jié)催化劑人口溫度。在新鮮狀態(tài)和老化后(在900℃ 下焙燒1O h)對(duì)所制備的催化劑的起燃過(guò)程進(jìn)行了測(cè)試，結(jié)果見(jiàn)圖1和圖2。

 
2 催化劑在摩托車(chē)工況法運(yùn)行中工作過(guò)程
     將所制備的催化劑(載體直徑35 mm，長(zhǎng)60 mm，貴金屬Pt含量1．41 g／L)用于某50型2行程輕便摩托車(chē)消音器中，對(duì)其在摩托車(chē)工況法運(yùn)行中的工作性能進(jìn)行了測(cè)量。
2．1 溫度變化
     摩托車(chē)在轉(zhuǎn)鼓上進(jìn)行了ECE R47工況運(yùn)行，在此期間對(duì)催化劑的人口溫度、出口溫度和中心溫度進(jìn)行了測(cè)量，結(jié)果見(jiàn)圖3。

 
     由圖可見(jiàn)，催化劑人口溫度經(jīng)過(guò)一個(gè)循環(huán)后就可達(dá)到起燃溫度，隨后催化劑出口溫度和中心溫度迅速上升并趨于穩(wěn)定，說(shuō)明催化劑能夠快速起燃。
2．2 排放變化
     測(cè)量了在摩托車(chē)工況運(yùn)行過(guò)程中尾氣經(jīng)過(guò)催化劑后濃度的變化，結(jié)果見(jiàn)圖4，圖中縱坐標(biāo)為尾氣濃度的相對(duì)比例。
圖4表明，經(jīng)過(guò)催化劑后的尾氣濃度隨著工況運(yùn)行逐漸降低，進(jìn)入測(cè)試的后4個(gè)循環(huán)，基本趨于穩(wěn)定，這表明催化劑在工況測(cè)試中可以充分發(fā)揮凈化功能。
2．3 討論
     從以上試驗(yàn)可以看出，摩托車(chē)尾氣催化劑在應(yīng)用中有兩點(diǎn)需要重點(diǎn)考慮。
a)催化劑的抗熱老化性能 圖3顯示，在高負(fù)荷運(yùn)行中催化劑的中心溫度可高達(dá)1 000℃ ，如車(chē)輛長(zhǎng)時(shí)間在此狀態(tài)運(yùn)行催化劑很容易造成熱燒結(jié)。在中等負(fù)荷下運(yùn)行溫度也達(dá)800℃左右，因此要保證催化劑耐久性能首先就要提高其抗熱老化性能；
b)催化劑的起燃性能 盡管催化劑的人口溫度可以迅速達(dá)到起燃溫度，但催化劑在工況運(yùn)行中的活性是逐漸發(fā)揮出來(lái)的，這說(shuō)明催化劑的活性反應(yīng)相對(duì)滯后于溫度的變化；因此，必須提高催化劑的起燃性能，縮短反應(yīng)滯后的過(guò)渡期。

 
3 實(shí)際應(yīng)用
     將所制備的催化劑在多個(gè)車(chē)型上進(jìn)行了實(shí)車(chē)試驗(yàn)，圖5為在某50型2行程輕便摩托車(chē)上分別采用一級(jí)催化劑方案和兩級(jí)催化劑方案的工況法排放測(cè)量結(jié)果。由圖可見(jiàn)，原車(chē)排放較高，采用一級(jí)催化劑的凈化效果有限，為了達(dá)到歐Ⅱ排放標(biāo)準(zhǔn)，需要采用兩級(jí)催化劑。

 
     圖6為兩款摩托車(chē)裝用催化劑后的工況法排放結(jié)果，圖中CAT 為安裝催化劑的狀態(tài)。由圖可見(jiàn)，采用催化劑后的排放遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于歐Ⅱ標(biāo)準(zhǔn)限值。為了檢驗(yàn)催化劑的耐久性能，對(duì)兩款車(chē)型進(jìn)行了10 000 km 耐久性路試，試驗(yàn)前后的工況法排放結(jié)果見(jiàn)第37頁(yè)圖7，其中CAT為新鮮催化劑狀態(tài)。圖中顯示，催化劑經(jīng)過(guò)耐久性跑車(chē)后，催化活性無(wú)明顯劣化，有的排放指標(biāo)還有所改善，說(shuō)明所制備的催化劑具有良好的實(shí)用性能。

 
     從圖6和圖7還能看出，原車(chē)的排放主要是CO超標(biāo)，HC和NO 比較低，有的甚至低于歐Ⅱ排放標(biāo)準(zhǔn)，這表明氧化型催化劑還是現(xiàn)階段排放達(dá)標(biāo)的一個(gè)主要技術(shù)方向。
4 結(jié)束語(yǔ)
     制備了凈化車(chē)輛尾氣的貴金屬一稀土復(fù)合型催化劑，對(duì)該催化劑的活性進(jìn)行了測(cè)試；利用所制備的催化劑在摩托車(chē)上進(jìn)行了性能研究，試驗(yàn)結(jié)果表明催化劑可以快速起燃，但催化活性與催化劑溫度之間存在一定時(shí)間的滯后現(xiàn)象；將所制備的催化劑在多款車(chē)型的摩托車(chē)上進(jìn)行了應(yīng)用試驗(yàn)，結(jié)果表明能使排放達(dá)到歐Ⅱ標(biāo)準(zhǔn)，并且通過(guò)了10 000 km 的道路耐久性測(cè)試。