研究背景
钙钛矿太阌甉|׃其具有的高效率、低成本、工艺简单等优势而成为硅基太阌甉|最潜在的替代者，有机-无机杂化钙钛矿电(sh)池的最高光?sh){换效率已l达?/span>25.5%。但是，一般溶液法制备的钙钛矿薄膜存在着大量的晶界，晶界处容易Ş成缺P钙钛矿层的各U缺陷和不可控的l晶q程限制?jin)器件效率和E_性的q一步提升。调控结晶过E和钝化晶界~陷是提高钙钛矿太阳能电(sh)池效率和E_性的有效{略Q因此，L合适的钝化剂是制备高效E_钙钛矿太阌甉|的关键因素之一?br />
内容?/strong>
南开大学李跃龙副教授{?/span>q日?/span>ACS Applied Materials & Interfaces发表题ؓ(f)?/span>Manipulated Crystallization and Passivated Defects for Efficient Perovskite Solar Cells via Addition of Ammonium Iodide?/span>的研I论文。ؓ(f)?jin)调控钙钛矿的结晶过E和减少~陷态密度，文章用两步沉U的Ҏ(gu)证明늛辅助l晶可以q一步提升钙钛矿太阳甉|的性能Q碘化铵Q?/span>NH4IQ的加入调控?jin)钙钛矿的成核和晶体生长Q中间体 x[NH4 ]?[PbI3]x?的Ş成和转变增大?jin)钙钛矿的晶_，其中N?/span>Pb的配位作用钝化了(jin)钙钛矿中未配位的Pb~陷Q同?/span>I能够填补钙钛矿薄膜中?/span>IIZ~陷Q从而ɾ~陷态密度大大减。结晶过E的改善和缺L(fng)减少使器件性能显著提升Q加?/span>NH4I的器件^均效率ؓ(f)21.36%Q最高效率达?/span>22.15%Qƈ在不同湿度的大气环境中表现出良好的稳定性?/span>
?/span>1. NH4I作用机理?/span>
图文D
钙钛矿薄膜的质量直接影响着钙钛矿太阌甉|的性能。图2(a-f)昄?/span>NH4I处理前后薄膜的表面Ş貌，SEMQ?/span>a-bQ和AFMQ?/span>c-dQ表明了(jin)与对照组相比Q加入了(jin)NH4I的钙钛矿薄膜晶粒寸较大Q薄膜更qx光滑。加?/span>NH4I后，PbI2的结晶度得到改善Q中间相x[NH4 ]?[PbI3]x?的Ş成调控了(jin)钙钛矿的成核和晶体生长过E，q是钙钛矿薄膜质量提升的主要原因。图2e, f昄?jin)添?/span>NH4I前后的钙钛矿薄膜的开?dng)文探针?/span>(KPFM)囑փ。通过接触?sh)势?/span>(CPD)来表征薄膜的表面?sh)位Q加?/span>NH4I的钙钛矿膜的CPD值明昑֢大，表面功函数值随之减，q也是器件的开压提升的原因?/span>
?/span>2. 加入NH4I前后的钙钛矿薄膜?/span>SEMQ?/span>a-bQ，AFMQ?/span>c-dQ，KPFMQ?/span>e-fQ图?/span>
XRDQ图3aQ进一步印证了(jin)上述l论Q钙钛矿更强的衍峰表明?jin)钙钛矿更高的薄膜质量，同时紫外吸收图谱Q图3bQ显CZ(jin)在短波段Q加入了(jin)NH4I的薄膜显C出更强的光攉能力Q这也是器g短\甉|密度提升的主要原因。空间限制电(sh)L(fng)(sh)（SCLCQ（?/span>3cQ显C经NH4I钝化后，陷阱填充限制?sh)压Q?/span>VTFLQ从0.98V降低?/span>0.63VQ缺h密度（NtQ也?/span>8.44×1015cm-3减少?/span>5.43×1015cm-3。降低的~陷态密度可以通过XPSQ图3dQ得到证实，l钝化后薄膜?/span>Pb 4f C向更高结合能偏移Q证明了(jin)N?/span>Pb的配位作用钝化了(jin)钙钛矿薄膜中未配位的Pb~陷Q进一步证实了(jin)NH4I寚w钛矿中缺L(fng)钝化作用?/span>
?/span>3. NH4I钝化前后?/span>XRDQ?/span>aQ，UV-visQ?/span>bQ，SCLCQ?/span>cQ，XPSQ?/span>dQ对比图?/span>
Z(jin)定量估计钙钛矿薄膜的~陷态密度，?/span>4对电(sh)池进行了(jin)各种表征和ȝ。图4a昄?jin)器件?/span>Voc随光强的变化。斜率L?/span>KBT/q是由界面非辐复合引L(fng)Q经处理的器件的ng1.72下降?/span>1.53Q进一步证?/span>NH4I可以有效钝化晶界~陷q抑刉辐射复合。暗?/span>J-VQ图4bQ也证明加入NH4I后钙钛矿太阳甉|中界面重l减。图4c?/span>Mott-Schottky曲线昄出钝化后器g的内|电(sh)势（VbiQ明显提升，表明?sh)荷分离和收集的驱动力更大，有利于获得更高?/span>VocQ从而提升器件的整体性能。此外，利用暗条件下的电(sh)化学L?/span>(EIS)Q图4dQ研I了(jin)界面?sh)荷转移动力学。加?/span>NH4I的装|传输电(sh)阻（RtrQ由51.19Ω减少?/span>34.14ΩQ复合电(sh)阻（RreQ由770Ω增加?/span>1444ΩQ?/span>Rtr的降低和Rre的增加表?/span>NH4I的加入提高了(jin)?sh)荷提取能力Q有效抑制蝲体的重组?/span>
?/span>4. Q?/span>aQ加?/span>NH4I前后的开压随光强变化的曲U图?/span>NH4I处理前后的暗?/span>J-VQ?/span>bQ，Mott?SchottkyQ?/span>cQ，EISQ?/span>dQ对比图?/span>
?/span>5Ҏ(gu)?jin)?/span>NH4I钝化前后的器件性能。加?/span>NH4I后器件^均效率从20.12%提升?/span>21.36%Q最高效率ؓ(f) 22.15Q（RSQ和22.10Q（FSQ，JSC?/span>24.54 mA / cm2Q?/span>VOC?/span>1.14 VQ?/span>FF?/span>79.4Q。从J-V曲线?/span>EQE集成获得?/span>JSC的差异小?/span>3Q。此外，300s?/span>MPP跟踪表明?jin)器件的优异E_性?/span>
?/span>5. Q?/span>aQ加?/span>NH4I后器件的最高效率的J-V曲线?/span>NH4I处理前后?/span>EQEQ?/span>bQ效率分布箱U图Q?/span>cQ。（dQ加?/span>NH4I的电(sh)池在最大功率点?/span>300s内的MPPq踪?/span>
作者简?/span>
李跃龙副教授
南开大学?sh)子信息与光学工E学院副教授Q博士生导师。曾入选天z市(jng)外高层ơh才青q项目，Ƨ盟玛丽居里学者，担Q国家重点研发计划N负责人，国家自然U学基金函评专家?/span>2012q?/span>3月获得韩国科学技术研I博士学位Q?/span>KIST/USTQ，之后在美国加州大?/span>-圣P戈分?/span>(UCSD)和西班牙国家研究?/span>(CSIC)从事博士后研IӞq先后在英国牛|大学克拉伦登实验室（2015Q和剑桥大学卡文q许实验室（2018Q作讉K研究?/span>2016q?/span>10月，加入南开大学?sh)子信息与光学工E学院。目前主持国安点研发计划项目课题，Ƨ盟?/span>地^U?/span>2020?/span>目Q国家自然科学基金面上项目等国家或省部U研目6V主要从事纳c_甉|料与器g领域研究Q目前专注于钙钛矿太阳电(sh)池，钙钛?/span>/晶硅两端叠层甉|Q钙钛矿单晶材料与器Ӟ柔性能源电(sh)子等方向研究。曾获得塑料衬底柔性染料敏化太阳电(sh)池最高效?/span>8.55%Q获得全辊涂制备的钙钛矿太阳甉|最高效?/span>12.34%Q制备出首颗钙钛矉K子点l，q发现其室温下电(sh)学量子干涉现象；?/span>Energy & Environmental ScienceQ?/span>Nature CommunicationsQ?/span>Nano LettersQ?/span>Nano EnergyQ?/span>Advanced Functional Materials{高水^期刊发表学术论文60多篇Q申请中国发明专?/span>18，已授权美国、韩国?/span>PCT专利、中国等发明专利5V担?/span>Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials{?/span>30多种学术杂志审稿人；担QNano Convergence期刊Q?/span>Springer Nature出版C）(j)~委?/span>
李跃龙副教授主页:
https://ceo.nankai.edu.cn/szll/gdzbmqjyjsyjs/lyl.htm
原文链接
https://doi.org/10.1021/acsami.1c05903
