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  浙江理工大學(xué)化學(xué)系王新平教授、左彪副教授研究團(tuán)隊在納米受限聚合物分子動力學(xué)研究方面取得新進(jìn)展。他們通過精確調(diào)控吸附在固體基底上高分子鏈的局部構(gòu)象，實現(xiàn)了對聚合物基底界面效應(yīng)傳播深度以及納米受限聚合物分子運動行為的調(diào)節(jié)，開創(chuàng)了界面吸附結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)納米受限聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變及分子運動行為的新思路。研究結(jié)果以“The Effect of Local Chain Conformation in Adsorbed Nanolayers on Confined Polymer Molecular Mobility”為題發(fā)表于Physical Review Letters上 (Phys. Rev. Lett. 2019, 122, 217801)。左彪副教授為論文第一作者，浙江理工大學(xué)碩士生周浩為第二作者，左彪副教授、王新平教授和美國普林斯頓大學(xué)Rodney Priestley教授為通訊作者。

  當(dāng)高分子材料尺寸降低至分子鏈相當(dāng)尺度，分子鏈處于納米受限狀態(tài)（Nano-confinement）。受限效應(yīng)導(dǎo)致高分子運動行為偏離本體，呈現(xiàn)出尺度依賴性。經(jīng)典高分子物理無法準(zhǔn)確描述納米尺度聚合物分子運動，造成納米尺度高分子材料的成型、加工、結(jié)構(gòu)設(shè)計等缺乏理論依據(jù)和指導(dǎo)。如何理解和認(rèn)識納米受限聚合物分子動力學(xué)、實現(xiàn)對其物理性質(zhì)的調(diào)控是近二十年來高分子物理領(lǐng)域的重要研究課題。表/界面是影響納米受限聚合物分子運動行為的主要因素。固體基底與高分子鏈間相互作用抑制分子運動能力，且這種抑制作用具有長程傳播距離，影響界面以上數(shù)十納米深度分子鏈運動，進(jìn)而改變整個納米體系動力學(xué)。界面效應(yīng)傳播途徑的原位表征和調(diào)控是關(guān)鍵和難點。論文作者提出通過調(diào)節(jié)分子鏈在固體基底界面的吸附構(gòu)象來調(diào)節(jié)界面效應(yīng)傳播途徑的新思路。通過在聚苯乙烯鏈上引入對羥基苯乙烯（HS）；HS與氧化硅基底的氫鍵作用誘導(dǎo)其吸附在基底界面，苯乙烯（S）鏈段往外伸展形成環(huán)狀（loop）構(gòu)象（圖1）。通過調(diào)節(jié)共聚物內(nèi)HS含量可以調(diào)節(jié)界面吸附高分子鏈環(huán)尺寸（圖1）。研究發(fā)現(xiàn)基底對分子鏈運動能力束縛作用的傳遞距離隨吸附分子鏈loop高度增大而增大。吸附分子鏈與上層未吸附鏈間的拓?fù)湎嗷プ饔茫═opological interaction）是主導(dǎo)界面分子運動能力傳播的主要原因。形成較大loop的吸附分子鏈易于與自由分子鏈形成拓?fù)淅p結(jié)或鏈間相互作用，并通過分子運動耦合作用影響界面分子運動能力往外傳播的效率和距離。界面效應(yīng)傳播途徑的變化改變了吸附層上PS超薄膜T_g，實現(xiàn)了通過精確調(diào)控界面結(jié)構(gòu)控制納米受限聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變及分子運動的目的。

圖1.（a）聚（苯乙烯-r-對羥基苯乙烯）P(S-r-HS)化學(xué)結(jié)構(gòu)；（b）界面吸附層厚度（h_F）與共聚物內(nèi)HS含量（f_HS）的關(guān)系以及不同f_HS共聚物所形成吸附鏈構(gòu)象。

  該研究開創(chuàng)了通過調(diào)節(jié)界面吸附鏈構(gòu)象調(diào)節(jié)界面效應(yīng)傳遞的方法；揭示了界面吸附分子鏈與自由分子鏈間拓?fù)湎嗷プ饔脤缑嫘?yīng)傳播的影響，對于深入認(rèn)識和理解納米受限高分子的動力學(xué)偏離本體的物理本質(zhì)具有重要意義。該工作得到國家自然科學(xué)基金(Grants 21504081, 21674100)的資助。此外，該工作與普林斯頓大學(xué)化學(xué)與生物工程系Priestley教授合作完成，感謝其在論文完成過程中給予的支持。

  論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.217801

  課題組主頁：www.chem.zstu.edu.cn/gfzclbjmsys.htm