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天津大學(xué)封偉教授團(tuán)隊 Matter：突破無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)與功能聚合物高效復(fù)合的技術(shù)難題
2023-03-04  來源：高分子科技

  鈣鈦礦量子點(diǎn)（Perovskite Quantum Dots, PQDs）作為新一代發(fā)光材料，具有發(fā)射光譜窄、發(fā)射波長可調(diào)、量子產(chǎn)率高等突出特點(diǎn)，在發(fā)光二極管、光伏電池、光電探測和生物成像等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來，PQDs-聚合物納米復(fù)合功能材料的研發(fā)受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注，因?yàn)楦鞣N功能聚合物可以賦予PQDs高柔性、可拉伸性、可變形性或其它前所未有的功能；同時，通過光刻或噴墨打印等溶液加工技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)PQDs在聚合物表面的圖案化，為其在可打印、可拉伸和可穿戴智能光學(xué)/光電器件等領(lǐng)域應(yīng)用提供了無限的可能。然而，如何實(shí)現(xiàn)PQDs與智能響應(yīng)性聚合物的高效復(fù)合，同時確保PQDs的發(fā)光性能、可打印性能和環(huán)境穩(wěn)定性，是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的研究任務(wù)。


  近日，天津大學(xué)封偉教授團(tuán)隊開發(fā)了一種高發(fā)光、高穩(wěn)定、可聚合的全無機(jī)PQDs墨水，并開創(chuàng)性地提出了一種界面共價鍵合策略，實(shí)現(xiàn)了PQDs與有機(jī)聚合物的有效復(fù)合和功能集成；進(jìn)一步將噴墨打印PQDs與4D打印刺激響應(yīng)性液晶彈性體（Liquid Crystal Elastomer, LCE）相結(jié)合，探索了其在光控自展開信息顯示中的潛在應(yīng)用。該研究為開發(fā)刺激響應(yīng)性鈣鈦礦聚合物復(fù)合材料提供了全新思路，有望在安全防偽、柔性全彩顯示等先進(jìn)技術(shù)中獲得重要應(yīng)用。相關(guān)成果以題為“Robust Integration of Polymerizable Perovskite Quantum Dots with Responsive Polymers Enables 4D-Printed Self-Deployable Information Display”在國際權(quán)威期刊《Matter》上發(fā)表。天津大學(xué)博士生楊瀟為論文第一作者，天津大學(xué)封偉教授和王玲教授為論文共同通訊作者。本工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)重點(diǎn)基金和天津市杰出青年基金等項(xiàng)目的資助。


  作者通過對PQDs進(jìn)行二氧化硅包覆，并在二氧化硅表面共價接枝一種末端帶雙鍵的可聚合硅烷，設(shè)計并合成了可聚合的PQDs墨水。通過鹵素組分調(diào)節(jié)，可聚合PQDs墨水在紫外光照射下發(fā)射的熒光色可以輕易地在全可見光光譜范圍內(nèi)（400-700 nm）精確調(diào)控。所制備的可聚合PQDs墨水全部具有窄的半峰寬（16-36 nm）和高的量子產(chǎn)率（60-90%），且表現(xiàn)出廣泛的色域，從而展現(xiàn)出在多色熒光顯示中的應(yīng)用潛力（圖1）。 


圖1. 可聚合PQDs墨水的制備和表征


  為了構(gòu)建PQDs與聚合物基底間的強(qiáng)界面相互作用，作者將末端帶雙鍵的可聚合硅烷接枝到羥基活化的聚合物基底上，并利用紫外光引發(fā)的原位自由基共聚合反應(yīng)，使可聚合PQDs之間形成交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，同時穩(wěn)定地共價鍵合到聚合物表面。在溶劑沖洗或拉伸條件下，所制備的PQDs-聚合物復(fù)合薄膜依然可以發(fā)射出均勻且明亮的熒光，且未發(fā)現(xiàn)分層現(xiàn)象。所提出的界面共價鍵合策略與多種溶液加工技術(shù)相兼容，基于此，作者分別利用光刻和噴墨打印技術(shù)實(shí)現(xiàn)了可聚合PQDs墨水在聚合物表面的圖案化。更重要的是，這一策略不僅適用于聚合物，還適用于多種柔性甚至剛性基底（圖2）。 


圖2. 可聚合PQDs墨水在聚合物基底表面的共價鍵合及多色圖案化


 拉伸條件下的PQDs-聚合物復(fù)合薄膜


  基于二氧化硅殼層和PQDs交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)雙重封裝的協(xié)同作用，所制備的PQDs-聚合物復(fù)合薄膜具有優(yōu)異的熱、光和濕度穩(wěn)定性。基于此，作者利用混合PQDs墨水（由一種可聚合PQDs和另一種發(fā)射不同熒光色的未經(jīng)修飾的PQDs組成）賦予了薄膜熱致熒光變色功能，并進(jìn)一步將其應(yīng)用于多級信息加密。不同于傳統(tǒng)的信息解密過程，隱藏的二維碼圖案必須經(jīng)過紫外光照射和加熱兩個步驟之后才能被觀察到，因而這種多級信息加密對于防偽以及信息安全保護(hù)等應(yīng)用具有至關(guān)重要的意義（圖3）。 


圖3. PQDs-聚合物復(fù)合薄膜的環(huán)境穩(wěn)定性及在多級信息加密方面的應(yīng)用 


PQDs-聚合物復(fù)合薄膜應(yīng)用于多級信息加密


  卷軸畫是中國傳統(tǒng)的繪畫形式之一，受此啟發(fā)，作者利用4D打印技術(shù)制備了一個光響應(yīng)可變形LCE卷軸，之后將可聚合PQDs墨水圖案化到卷軸的內(nèi)表面并共價鍵合，在紫外光和紅外光同時照射下，所制備的PQD-LCE卷軸逐漸變平并緩緩展開，呈現(xiàn)出奧運(yùn)五環(huán)圖案以及標(biāo)語“一起向未來”。值得注意的是，基于體系中PQDs優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，熒光圖案在紅外光觸發(fā)的自展開過程中始終表現(xiàn)出明亮的熒光發(fā)射；此外，由于PQDs與卷軸表面之間牢固的界面結(jié)合，在多次可逆驅(qū)動循環(huán)后仍未出現(xiàn)分層現(xiàn)象。 


圖4. 4D打印可變形PQD-LCE復(fù)合薄膜 


PQD-LCE卷軸應(yīng)用于光控自展開信息顯示


  本論文設(shè)計并制備了具有高發(fā)光、高穩(wěn)定和可聚合特性的PQDs墨水，通過原位自由基光聚合反應(yīng)，所制備的PQDs墨水能夠共價鍵合到可聚合硅烷修飾的功能高分子材料，進(jìn)而得到具有強(qiáng)界面相互作用的PQDs-聚合物復(fù)合薄膜。利用高通量的光刻和噴墨打印技術(shù)，能夠?qū)崿F(xiàn)PQDs在多種聚合物表面的多色熒光圖案化，且在任意拉伸和形變后，PQDs與聚合物基底之間不會發(fā)生分層現(xiàn)象。此外，基于PQDs-聚合物復(fù)合薄膜優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了熱致熒光變色功能，并有望應(yīng)用于多級信息加密。作為概念驗(yàn)證演示，將噴墨打印多色熒光PQDs圖案與4D打印可變形LCE高效集成，實(shí)現(xiàn)了光控自展開信息顯示。本研究為開發(fā)具有先進(jìn)功能的刺激響應(yīng)性鈣鈦礦聚合物復(fù)合材料提供了全新思路，有望應(yīng)用于可打印、可穿戴智能光子學(xué)和光電子學(xué)等眾多新興領(lǐng)域。


  全文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.02.003


通訊作者簡介

王玲，天津大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，國家高層次優(yōu)秀青年人才，天津市杰出青年基金獲得者和天津大學(xué)“北洋青年學(xué)者計劃”特聘教授。主要致力于軟物質(zhì)智能材料、仿生智能材料和功能納米材料的設(shè)計與制備及其在軟體機(jī)器人、智能隱身、能源和安全等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。www.wanglinglab.com



封偉，天津大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，國家杰出青年基金獲得者，國家“萬人計劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才和天津市“杰出人才”， 天津市首批“131”創(chuàng)新團(tuán)隊負(fù)責(zé)人，英國皇家化學(xué)會會士（FRSC），日本學(xué)術(shù)振興委員會JSPS高訪學(xué)者，國務(wù)院政府特殊津貼專家。主要研究方向?yàn)楣δ苡袡C(jī)碳復(fù)合材料在致密儲能和智能熱控等領(lǐng)域的應(yīng)用及產(chǎn)業(yè)化技術(shù)研究。

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