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南林付宇教授課題組《Small》：雙功能非對(duì)稱纖維素凝膠電解質(zhì)來(lái)同時(shí)抑制鋰硫電池體系的穿梭效應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)
2023-04-10  來(lái)源：高分子科技

  隨著電子儲(chǔ)能設(shè)備的日益更新?lián)Q代以及電動(dòng)汽車(chē)領(lǐng)域的發(fā)展，鋰硫電池具有超高的比容量（1675 mAh/g）和超高的能量密度（2600 Wh/kg）受到科研人員的廣泛關(guān)注。但硫正極的多硫化物穿梭效應(yīng)和鋰負(fù)極的界面不穩(wěn)定是阻礙高能量密度鋰硫電池商業(yè)化的主要技術(shù)問(wèn)題，單純解決多硫化物穿梭或者鋰枝晶生長(zhǎng)的問(wèn)題會(huì)導(dǎo)致存在安全隱患或電池壽命較短的不足。針對(duì)上述問(wèn)題，近日，南京林業(yè)大學(xué)付宇教授報(bào)道了一種雙功能非對(duì)稱纖維素凝膠電解質(zhì)來(lái)同時(shí)抑制多硫化鋰穿梭效應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)的問(wèn)題，為制備高性能鋰硫電解質(zhì)提高了新思路。


圖1 非對(duì)稱纖維素凝膠電解質(zhì)的設(shè)計(jì)思路


  在之前的工作中，該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種纖維素凝膠電解質(zhì)（Carbohydrate Polymers, 2022, 296: 119950）以及UiO66/黑磷的異質(zhì)結(jié)（Chemical Engineering Journal, 2023, 454: 140250）的制備方法。在此基礎(chǔ)上，為了進(jìn)一步提升MOF UiO66對(duì)于多硫化鋰的吸附和催化性能，提出了一種缺陷和離子化的策略來(lái)處理UiO66/黑磷異質(zhì)結(jié)。同時(shí)為了提升纖維素電解質(zhì)的離子遷移數(shù)來(lái)誘導(dǎo)鋰的均勻沉積過(guò)程，提出了陽(yáng)離子改性纖維素電解質(zhì)的策略。結(jié)果表明，UiO66的離子化工程使得UiO66配體上的季銨鹽-N+(CH3)3官能團(tuán)通過(guò)靜電吸附效應(yīng)有效俘獲負(fù)電荷的多硫根離子；而缺陷化工程則使得UiO66配體丟失，暴露更多的Zr金屬位點(diǎn)來(lái)提升其催化性能。UiO66和黑磷的協(xié)同催化機(jī)制使得多硫化鋰在異質(zhì)結(jié)界面上實(shí)現(xiàn)了快速吸附-催化-轉(zhuǎn)換的過(guò)程，有效地抑制了多硫化鋰的擴(kuò)散過(guò)程。對(duì)于陽(yáng)離子改性的纖維素凝膠電解質(zhì)，通過(guò)COMSOL模擬了鋰離子的沉積過(guò)程，表明纖維素電解質(zhì)中季銨鹽-N+(CH3)3官能團(tuán)可以限制陰離子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程，從而提升電解質(zhì)的離子遷移數(shù)并誘導(dǎo)鋰的均勻沉積過(guò)程，并形成致密穩(wěn)定的SEI膜來(lái)抑制鋰晶生長(zhǎng)的過(guò)程。 


圖2 非對(duì)稱纖維素凝膠電解質(zhì)的制備示意圖：a) 缺陷離子化UiO66/BP的制備過(guò)程；b) 陽(yáng)離子型纖維素電解質(zhì)的制備過(guò)程；c) 非對(duì)稱纖維素電解質(zhì)的制備及在鋰硫電池的應(yīng)用。 


圖3 多硫化鋰在異質(zhì)結(jié)界面的吸附和催化轉(zhuǎn)化機(jī)理圖

 

圖4 a-c) 隔膜/電解質(zhì)的離子遷移數(shù)的測(cè)定；在2000 s的模擬時(shí)間內(nèi)，模擬Li+在Li負(fù)極上的沉積過(guò)程: d-f) 商業(yè)隔膜Celgard; g-i) ACA; j-l) QACA。(鋰代表紅色)


  該工作以“Simultaneously Suppressing Shuttle Effect and Dendrites Growth in Lithium–Sulfur Batteries via Building Dual-functional Asymmetric-Cellulose Gel Electrolyte”為題發(fā)表在《Small》期刊上。文章第一作者為研究生黃揚(yáng)澤，通訊作者為南京林業(yè)大學(xué)付宇教授。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委，江蘇省研究生科研實(shí)踐創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300076

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