氣凝膠曾被譽(yù)為改變世界的新材料,在航空航天、國(guó)防等高技術(shù)領(lǐng)域及建筑、工業(yè)管道保溫等民用領(lǐng)域都有極其廣泛的應(yīng)用前景。從結(jié)構(gòu)上看,氣凝膠是由零維的量子點(diǎn)、一維的納米線或者二維的納米片等低維納米結(jié)構(gòu)經(jīng)三維組裝而成的超輕多孔納米材料。低維納米結(jié)構(gòu)的各種變量,如幾何形狀、尺寸、密度、表面形貌、化學(xué)屬性等參數(shù),都會(huì)對(duì)最終獲得的氣凝膠性能產(chǎn)生重要影響。迄今為止,已有多種低維納米結(jié)構(gòu)組裝成功能各異的氣凝膠,但這些納米結(jié)構(gòu)單元的尺寸均在100納米以下,甚至僅僅為幾個(gè)納米。對(duì)于結(jié)構(gòu)單元的尺寸大于100納米(即亞微米級(jí))的氣凝膠的制備挑戰(zhàn)巨大,這主要是由兩方面原因造成的:一是氣凝膠結(jié)構(gòu)單元的尺寸越大,其比表面積越。▋烧叱煞幢汝P(guān)系)。對(duì)于亞微米級(jí)的結(jié)構(gòu)單元,無論其為無機(jī)物(密度較高)還是有機(jī)物(密度較低),獲得的氣凝膠的比表面積都非常小,因而失去了氣凝膠比表面積大這一優(yōu)異特征;二是無論納米級(jí)結(jié)構(gòu)單元之間的連接是物理作用或者化學(xué)鍵合,隨著結(jié)構(gòu)單元尺寸的變大,連接處的原子占總原子數(shù)的比例會(huì)急劇降低,因而組裝后的氣凝膠材料會(huì)隨著結(jié)構(gòu)單元尺寸變大而急劇變脆。
針對(duì)這些挑戰(zhàn),中國(guó)科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所研究員張學(xué)同帶領(lǐng)的氣凝膠團(tuán)隊(duì)與英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院教授宋文輝及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授閆立峰等合作,以平均直徑達(dá)到220納米的導(dǎo)電高分子(聚苯胺聚吡咯共聚物)空心球?yàn)榍膀?qū)體,以氧化石墨烯為交聯(lián)劑,先后通過溶膠-凝膠工藝、超臨界流體萃取工藝、高溫?zé)崽幚砉に嚨汝P(guān)鍵步驟(圖1),成功獲得了一種新型的全碳?xì)饽z,即石墨烯交聯(lián)的碳空心球氣凝膠(圖2)。交聯(lián)劑石墨烯的存在,把球與球之間的點(diǎn)對(duì)點(diǎn)接觸巧妙轉(zhuǎn)化為點(diǎn)對(duì)面接觸,因而提高了最終氣凝膠的力學(xué)性能;空心球結(jié)構(gòu)的使用,以及在亞微米級(jí)空心球殼層上造出的大量微孔,保證了獲得的最終氣凝膠具有大的比表面積;而前驅(qū)體導(dǎo)電高分子的選擇,使得最終的全碳?xì)饽z實(shí)現(xiàn)了氮元素的摻雜。
圖1 石墨烯交聯(lián)的碳空心球氣凝膠制備工藝路線示意圖
圖2 石墨烯交聯(lián)的碳空心球氣凝膠:(a)花瓣上的氣凝膠;(b)氣凝膠的掃描電子顯微鏡照片;(c)氣凝膠的透射電子顯微鏡照片;(d)氣凝膠的氮?dú)馕摳角。
研究獲得的石墨烯交聯(lián)的碳空心球氣凝膠具有低密度((51-67mg/cm3)、高導(dǎo)電性(263-695S/m)、高比表面積(569-609m2/g)、高楊氏模量(1.8MPa)等諸多優(yōu)點(diǎn),有望在能源(捕獲、存儲(chǔ)、轉(zhuǎn)換)、傳感、催化、吸附、分離、功能復(fù)合材料等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。例如,將石墨烯交聯(lián)的碳空心球氣凝膠作為電極材料應(yīng)用在U-型熱電化學(xué)池上,電池的輸出功率高達(dá)1.05 W·m-2 (6.4 W·Kg-1),其相對(duì)卡諾循環(huán)的能量轉(zhuǎn)化效率高達(dá)1.4%,這些數(shù)值遠(yuǎn)高于目前同類型器件的數(shù)值。
該工作為大尺寸粒子組裝成氣凝膠提供了很好的設(shè)計(jì)思路,解決了由亞微米結(jié)構(gòu)單元制備功能性氣凝膠的技術(shù)難題。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Nano Energy (2017, 39, 470 - 477)上。中科院蘇州納米所碩士生董大鵬和郭海濤為該論文的共同第一作者。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(51572285,21373024)、科技部(2016YFA0203301)和中科院蘇州納米所的經(jīng)費(fèi)支持。
論文鏈接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285517304433
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