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  兩性聚電解質(zhì)（PA）水凝膠由帶正負(fù)電荷的親水性網(wǎng)絡(luò)組成，因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和出色的防污性能而備受關(guān)注。然而，PA水凝膠尤其是非中性PA（n-PA）水凝膠因具有超親水性通常會在水環(huán)境中高度溶脹而使機(jī)械性能大大削弱，嚴(yán)重阻礙了其應(yīng)用。可見，實(shí)現(xiàn)n-PA水凝膠的強(qiáng)韌化很有意義卻充滿挑戰(zhàn)。

  近期，湖北工業(yè)大學(xué)材料與化學(xué)工程學(xué)院、綠色輕工材料湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室黃以萬、李學(xué)鋒教授團(tuán)隊(duì)提出通過一種簡單的“二次平衡法”通過離子鍵和金屬配位鍵的協(xié)同增強(qiáng)增韌 n-PA 水凝膠。在該方法中，將制備的n-PA水凝膠依次浸入多價(jià)金屬離子溶液和去離子水中，其中每次透析均需達(dá)到平衡，得到高強(qiáng)韌的n-PA雜化水凝膠。通過該方法，非常脆弱的n-PA 水凝膠的機(jī)械性能能夠得到大幅提升。該工作的系統(tǒng)研究結(jié)果表明單體比例和金屬離子濃度均對 n-PA 水凝膠的機(jī)械性能提升效果有顯著影響。該工作還進(jìn)一步選用不同 n-PA 水凝膠體系和不同多價(jià)金屬離子溶液記憶不驗(yàn)證了該方法具有一定的通用性。值得注意的是，非常低的金屬離子透析溶液濃度（≤0.1 mol/L）即可實(shí)現(xiàn) n-PA 水凝膠的有效強(qiáng)韌化。該工作還進(jìn)一步通過理論模型揭示了n-PA雜化水凝膠的強(qiáng)韌化機(jī)制。該工作不僅為非中性PA水凝膠強(qiáng)韌化提供了有效的方法，而且還為PA水凝膠在電解質(zhì)溶液中行為提供了一些新見解。

  相關(guān)研究成果近期以題為“Synergistically Toughening Non-Neutral Polyampholyte Hydrogels by Ionic and Coordination Bonds at Low Metal-Ion Contents”在線發(fā)表于重要學(xué)術(shù)期刊《Small》。

圖1 強(qiáng)韌非中性兩性聚電解質(zhì)（n-PA）水凝膠的設(shè)計(jì)及制備：（a） 基于“二次平衡法”的強(qiáng)韌n-PA雜化水凝膠的設(shè)計(jì)和制備；（b）不同狀態(tài)所對應(yīng)的水凝膠實(shí)物照片。

圖2 具有不同陰離子單體占比（f_a）和FeCl₃濃度（C_FeCl3）的n-PA-Fe雜化水凝膠的拉伸行為：（a-d）不同f_a對雜化水凝膠拉伸性能的影響（此處C_FeCl3=0.7 mol/L）；（e-h）不同C_FeCl3對雜化水凝膠拉伸性能的影響。（此處f_a=0.54）

圖3 所提出協(xié)同實(shí)現(xiàn)n-PA-Fe雜化水凝膠強(qiáng)韌化方法的普適性：（a-d）更換另一種n-PA水凝膠體系所得到的雜化水凝膠的拉伸性能數(shù)據(jù)（此處f_a=0.66）；（a-d）選用不同多價(jià)金屬離子透析溶液所得到的雜化水凝膠的拉伸性能數(shù)據(jù)。（此處C_FeCl3=0.3 mol/L，f_a=0.54）

圖4 具有不同陰離子單體占比（f_a）的n-PA-Fe雜化水凝膠的應(yīng)變軟化和硬化行為及其粘彈性貢獻(xiàn)。（a,b）基于Mooney-Rivlin模型的σ_red~λ^-1曲線；（c,d）基于樣品拉伸應(yīng)力拉伸曲線所定義的三種模量（E₀、E₁和E₂）及其隨f_a 的變化；（e） 水凝膠表觀軟化（F_S）和硬化（F_H）因子隨f_a 的變化；（f）粘彈性理論模型對拉伸曲線的模擬曲線；（g,h）擬合得到的樣品中黏彈性（G_v）和彈性（G_e）部分隨f_a 的變化。（此處f_a=0.54）

  該論文共同通訊作者為湖北工業(yè)大學(xué)黃以萬、李學(xué)鋒教授及中國信科集團(tuán)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陶金正高級工程師，共同第一作者為黃以萬、研究生滕琴、研究生錢三榆，湖北工業(yè)大學(xué)和中國信科集團(tuán)為共同署名單位，參與本研究工作的還有龍世軍副教授、研究生劉濤及中國信科集團(tuán)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李臻。

  該工作是研究團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于強(qiáng)韌化兩性聚電解質(zhì)水凝膠相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。在過去的幾年中，研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一系列基于金屬配位鍵與離子鍵協(xié)同增強(qiáng)兩性聚電解質(zhì)水凝膠的研究策略（Adv. Funct. Mater., 2023, 33, 2213549）、溶脹卻力學(xué)性能變強(qiáng)的兩性聚電解質(zhì)水凝膠（Adv. Funct. Mater., 2021, 31, 2103917）及具有取向結(jié)構(gòu)的類皮膚可快速應(yīng)變響應(yīng)及電信號響應(yīng)的水凝膠（Chem. Eng. J., 2025, 507, 160657）及其在應(yīng)變傳感領(lǐng)域的應(yīng)用（Chem. Eng. J., 2023, 474, 145944）。

  參考文獻(xiàn)：Yiwan Huang*, Qin Teng, Sanyu Qian, Tao Liu, Shijun Long, Zhen Li, Jin Tao*, Xuefeng Li*, “Synergistically Toughening Non-Neutral Polyampholyte Hydrogels by Ionic and Coordination Bonds at Low Metal-Ion Contents”, Small, Just published online, 2025, 2500258.

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202500258