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中科院化學(xué)所賈迪研究員/馬薩諸塞大學(xué)Muthukumar教授 PNAS: 偶極相互作用在帶電大分子溶液中扮演的重要角色
2022-09-28  來(lái)源：高分子科技

  大自然如何最有效的自組裝天然帶電生物大分子來(lái)實(shí)現(xiàn)其結(jié)構(gòu)與功能化還未被人們充分理解。研究由帶相反電荷的聚電解質(zhì)組成的復(fù)合物不但能夠揭示生命的起源，還能為治療與其相關(guān)的疾病提供重大機(jī)遇。眾所周知，當(dāng)聚陰離子和聚陽(yáng)離子混合時(shí)會(huì)形成由液-液相分離產(chǎn)生的團(tuán)聚體（Coacervate）。其物理本質(zhì)是聚離子上的抗衡離子得以釋放，使抗衡離子的熵增達(dá)到最大。這些團(tuán)聚體賦予生物體特定的功能與響應(yīng)性。


  近日，中科院化學(xué)研究所賈迪研究員與美國(guó)馬薩諸塞大學(xué)M. Muthukumar教授利用光散射技術(shù)結(jié)合理論，合作研究發(fā)現(xiàn)在聚陽(yáng)離子和帶負(fù)電的有機(jī)鹽小分子的復(fù)合體系中，偶極-偶極相互作用會(huì)使聚電解質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)槲锢韮尚跃垭娊赓|(zhì)（physical polyzwitterion），證明了在帶電高分子體系中除了靜電作用力以外，偶極-偶極相互作用力也扮演了非常重要的角色。本工作的實(shí)驗(yàn)部分由賈迪研究員完成，理論部分由M. Muthukumar教授完成。相關(guān)成果發(fā)表在Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. (PNAS, 2022, 119, 40, e2204163119) 上，第一作者為賈迪研究員，通訊作者為M. Muthukumar教授。中科院化學(xué)研究所為文章第二研究單位。


  在聚陽(yáng)離子和帶負(fù)電的有機(jī)鹽小分子的復(fù)合體系中通過(guò)調(diào)節(jié)離子強(qiáng)度會(huì)產(chǎn)生豐富的相行為，包括低離子強(qiáng)度下的液-液相分離和高離子強(qiáng)度下的高分子單鏈溶液。介于這兩相之間在中等離子強(qiáng)度下會(huì)出現(xiàn)納米級(jí)單分散球形聚集體所組成的介觀“乳液”態(tài)，根據(jù)理論計(jì)算其物理本質(zhì)是由鏈間偶極-偶極相互作用力所產(chǎn)生的，并且球形聚集體的尺寸R與高分子濃度Cp呈現(xiàn)1/6的冪律標(biāo)度關(guān)系（R~Cp^1/6），并已得到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證（圖1）。而當(dāng)高分子濃度高于一個(gè)臨界值時(shí)（高分子與有機(jī)鹽的摩爾電荷量比值固定），聚集體會(huì)大量自我解體（self-poisoning）成單鏈，這是由于有機(jī)鹽小分子除了與聚電解質(zhì)復(fù)合形成偶極外，還有大量過(guò)剩的有機(jī)鹽充當(dāng)了小分子鹽的角色，從而自我屏蔽偶極-偶極相互作用，使聚集體大量解體（圖1）。 


圖1. 聚集體尺寸隨高分子濃度的變化圖.


  此外，他們?cè)谙∪芤褐邪l(fā)現(xiàn)隨著離子強(qiáng)度的增加，高分子單鏈的尺寸會(huì)增加，出現(xiàn)“globule-to-coil”的構(gòu)象轉(zhuǎn)變（圖2），而傳統(tǒng)的聚電解質(zhì)溶液隨離子強(qiáng)度的增加尺寸會(huì)變小，這種“反聚電解質(zhì)效應(yīng)（anti-polyelectrolyte effect）”是由鏈內(nèi)的偶極-偶極相互作用所引起的，是傳統(tǒng)兩性聚電解質(zhì)的典型特征。 


圖2. 高分子單鏈尺寸隨鹽濃度的變化圖.


  本工作利用光散射實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論，通過(guò)調(diào)節(jié)離子強(qiáng)度、高分子濃度、摩爾電荷量之比等參數(shù)系統(tǒng)研究了偶極-偶極相互作用產(chǎn)生的物理復(fù)合兩性聚電解質(zhì)體系的豐富相行為（圖3），證明了在帶電高分子體系中除了靜電作用力以外，偶極-偶極相互作用力也扮演了非常重要的角色。這一發(fā)現(xiàn)為深入理解與精確調(diào)控生命體系中的帶電大分子復(fù)合體系如生物分子凝聚體（Biomolecular Condensates）、無(wú)膜細(xì)胞器（Membraneless Organelles）、蛋白質(zhì)大分子與DNA/RNA形成的團(tuán)聚體（Coacervates）等的結(jié)構(gòu)與相態(tài)提供了全新的物理基礎(chǔ)。 


圖3. 鏈內(nèi)和鏈間偶極-偶極相互作用驅(qū)動(dòng)形成的帶電大分子復(fù)合體系的相圖.


  原文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.2204163119


  中科院化學(xué)研究高分子物理與化學(xué)實(shí)驗(yàn)室賈迪課題組（課題組網(wǎng)站https://dijialab.org/zh/）近期招聘博士后與項(xiàng)目聘用人員，對(duì)于具有高分子物理、軟物質(zhì)物理背景，尤其掌握光散射、中子散射、X-ray散射技術(shù)與理論以及介電松弛技術(shù)與理論的同學(xué)優(yōu)先考慮。感興趣的同學(xué)可以投遞簡(jiǎn)歷至jiadi11@iccas.ac.cn
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