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  水凝膠是三維聚合物網(wǎng)絡和水的集合體，可以被認為是一種分子尺度上的復合材料：聚合物增強的水。人工合成水凝膠的應用歷史較短，水凝膠早期的商業(yè)應用主要包括1960年代隱形眼鏡和1980年代超吸水尿布。目前，水凝膠被拓展到醫(yī)學應用上，比如藥物運輸和組織再生。當環(huán)境改變時，水凝膠內(nèi)聚合物網(wǎng)絡會吸水或排水。這種現(xiàn)象被應用于傳感器和制動器方面。水凝膠同時也是可拉伸、透明的導體，可被用做柔性電子器件。保濕劑和彈性體的涂層使得水凝膠可以在空氣中使用而水不會揮發(fā)，為智能紡織物等方面的應用做了鋪墊。

  第一代水凝膠是較脆的，比如生活中常見的果凍和豆腐，較差的力學性能限制了水凝膠的應用。2003年日本北海道大學的龔劍萍教授和她的合作者提出了雙網(wǎng)絡水凝膠。

  雙網(wǎng)絡水凝膠具有兩個互穿聚合物網(wǎng)絡。

• 第一層網(wǎng)絡是短鏈網(wǎng)絡poly(1-acrylanmido-2-methylpropane sulfonic acid) (PAMPS)，

• 第二層網(wǎng)絡是長鏈網(wǎng)絡polyacrylamide (PAAM)。當雙網(wǎng)絡水凝膠被拉伸時，短鏈網(wǎng)絡率先斷裂并且耗散能量，長鏈網(wǎng)絡保持其彈性。

  因此，即使水凝膠內(nèi)水含量很高（90wt%），雙網(wǎng)絡水凝膠都有著顯著的剛度(0.1–1 MPa)，強度(1–10 MPa)和韌性(100–1000 J/m2)。

圖1 雙網(wǎng)絡水凝膠結(jié)構圖

  在大多的韌性材料（金屬、彈性體等）里，高的斷裂韌性歸功于應力應變曲線的滯回現(xiàn)象。雙網(wǎng)絡水凝膠中的滯回現(xiàn)象是由于短鏈網(wǎng)絡的斷裂。而在承載應用中，水凝膠往往要承受循環(huán)載荷。循環(huán)幾次后的曲線滯回遠遠小于卻第一次循環(huán)加載下的滯回。因此，雙網(wǎng)絡水凝膠容易疲勞斷裂的話題被反復提及，但卻從未被研究過。

  美國哈佛大學鎖志剛教授課題組首次報道了兩種水凝膠（PAAM水凝膠和alginate／PAAM水凝膠）的疲勞性能研究。本文重點研究了PAMPS／PAAM雙網(wǎng)絡水凝膠的疲勞性能。該凝膠是龔劍萍教授和其合作者所研發(fā)的第一款韌性水凝膠，引發(fā)了全球范圍有關韌性水凝膠的研究和應用的熱潮。同時，PAMPS/PAAM水凝膠的兩層網(wǎng)絡都是化學交聯(lián)的方式，而其他大多數(shù)的韌性水凝膠都包含物理交聯(lián)的網(wǎng)絡。雙網(wǎng)絡水凝膠的力學性能容易被單體、交聯(lián)劑和引發(fā)劑的含量所影響。文中制備了三組PAMPS／PAAM水凝膠，改變了AAM的濃度，保持其它參數(shù)不變，研究其疲勞斷裂性能。

圖2 單調(diào)加載下的靜態(tài)斷裂

  文中采用pure shear 加載方式 （圖2），對帶裂紋和不帶裂紋樣品進行了靜態(tài)加載實驗，得到了材料的斷裂韌性在3000-4000 J/m2，進而進行循環(huán)加載實驗。實驗表明，對于不帶裂紋樣品，循環(huán)加載下水凝膠內(nèi)網(wǎng)絡不斷破裂，出現(xiàn)滯回和應力軟化現(xiàn)象，直至幾千次循環(huán)后，達到穩(wěn)定狀態(tài) （圖3）。

圖3 循環(huán)加載下的應力應變曲線圖

  對于帶裂紋樣品，當加載高于疲勞裂紋門檻值時，裂紋逐漸擴展。在前幾次循環(huán)下，裂紋快速擴展，而后進入穩(wěn)定擴展的階段。當加載低于疲勞裂紋門檻值時，裂紋不擴展 （圖4）。

圖4 循環(huán)加載下的裂紋擴展曲線

  計算分析得到，對于AAM濃度分別2M，3M和4M的雙網(wǎng)絡水凝膠，其疲勞斷裂門檻值分別為418 J/m2 、413J/m2 和411J/m2（圖5） 。

圖5 PAMPS／PAAM水凝膠的疲勞斷裂門檻值

  實驗結(jié)果表明，選取的AAM濃度對斷裂韌性和疲勞斷裂門檻值的影響并不明顯；不同交聯(lián)劑濃度對斷裂韌性影響較小，而對疲勞裂紋斷裂門檻值影響顯著。比如，對于2M AAM的雙網(wǎng)絡水凝膠，當交聯(lián)劑含量由0.001mol%提升至0.01mol%后，斷裂能由3779 J/m2變?yōu)?066 J/m2，而疲勞門檻值由418 J/m2變?yōu)?20 J/m2。

  最后，文中假設雙網(wǎng)絡水凝膠的疲勞門檻值只由PAAM長鏈網(wǎng)絡貢獻，采用Lake-Thomas模型預測了雙網(wǎng)絡水凝膠的疲勞門檻值，預測結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)定性相符。

  水凝膠疲勞斷裂的研究剛剛起步，本文為雙網(wǎng)絡水凝膠的疲勞性能提供了有效的數(shù)據(jù)和結(jié)論。希望全球范圍內(nèi)的研究者能夠報道其所關注的應用于承載設備水凝膠的疲勞斷裂數(shù)據(jù)，將有助于建立凝膠疲勞斷裂性能與化學組分的關聯(lián)規(guī)律。

  這一研究工作最近發(fā)表在Special Issue for the 50th Anniversary of Engineering Fracture Mechanics 。張雯蕾碩士是該論文的第一作者，鎖志剛教授和盧同慶教授為共同通訊作者。該工作由美國哈佛大學工程與應用科學學院和西安交通大學航天航空學院合作完成。

參考文獻

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論文信息與鏈接

Wenlei Zhang, Xiao Liu, Jikun Wang, Jingda Tang, Jian Hu, Tongqing Lu, Zhigang Suo, Fatigue of double-network hydrogels, Engineering Fracture Mechanics, Available online November 2017,

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013794417309499?via%3Dihub=&from=timeline