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  近年來(lái)，作為第三代有機(jī)電致發(fā)光器件（Organic light-emitting devices, OLED）的基礎(chǔ)，熱激發(fā)延遲熒光（Thermally activated delayed fluorescence, TADF）材料因其100%的激子利用率、低成本及環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。大多數(shù)的TADF發(fā)光體通過(guò)構(gòu)建具有強(qiáng)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移相互作用的給受體結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效的反向系間竄越和TADF發(fā)射。因此，TADF發(fā)光材料一般為具有高激發(fā)態(tài)極性的有機(jī)推拉電子體系，表現(xiàn)出顯著的分子間相互作用及其引發(fā)的激子猝滅效應(yīng)。為了緩解這一效應(yīng)的影響，大多數(shù)的TADF器件采用主客體摻雜的發(fā)光層結(jié)構(gòu)以分散TADF發(fā)光體，進(jìn)而抑制分子間相互作用導(dǎo)致的猝滅。然而，由于主客體均為有機(jī)分子，二者在結(jié)構(gòu)和激發(fā)態(tài)特性上的高度相似性使得主客體相互作用成為影響器件性能的重要因素。

  對(duì)TADF體系中主客體相互作用的本質(zhì)和作用渠道仍然缺乏系統(tǒng)和清晰的認(rèn)識(shí)。相對(duì)于其他顏色的TADF材料，藍(lán)光TADF材料的激發(fā)態(tài)偶極矩較低（約為11 Debye），因此大部分藍(lán)光TADF器件退而采用單極性主體材料，以最大限度抑制主客體相互作用所導(dǎo)致的激子猝滅。然而，這不僅使得發(fā)光層中載流子傳輸失衡，進(jìn)而部分導(dǎo)致藍(lán)光TADF器件更為顯著的效率滾降等問(wèn)題，而且大大限制了藍(lán)光TADF主體材料的選擇余地和優(yōu)化空間。這也成為藍(lán)光TADF體系設(shè)計(jì)中亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一。

圖1藍(lán)光TADF器件的最大外量子效率與主體激發(fā)態(tài)偶極矩之間的關(guān)系。下側(cè)示意圖給出了在高激發(fā)態(tài)偶極主體和低激發(fā)態(tài)偶極主體中主客體之間的相互作用和能量及電荷傳遞過(guò)程。

  針對(duì)這一問(wèn)題，黑龍江大學(xué)許輝教授領(lǐng)導(dǎo)的磷基光電功能材料課題組設(shè)計(jì)制備了一組11種由相同給受體基團(tuán)構(gòu)成的雙極膦氧主體材料。通過(guò)改變功能基團(tuán)的數(shù)量和拼接方式使這一組材料的激發(fā)態(tài)偶極矩從21 Debye逐步降低到僅為2 Debye。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)主客體偶極-偶極相互作用，主體激發(fā)態(tài)偶極場(chǎng)能夠明顯惡化藍(lán)光TADF發(fā)光體的激子猝滅現(xiàn)象。隨著主體激發(fā)態(tài)偶極矩的增加，藍(lán)光TADF器件的最大外量子效率線性降低，最大降幅達(dá)到75%。從本質(zhì)上看，主客體間的共振能量傳遞過(guò)程必然伴隨著主客體偶極-偶極相互作用，使得主體激發(fā)態(tài)偶極場(chǎng)效應(yīng)并不受激子濃度的限制，因而對(duì)器件的最大效率和效率滾降均有顯著影響。這也反映出此效應(yīng)具有作用范圍大等明顯的場(chǎng)效應(yīng)特征。

  通過(guò)在給受體之間插入打斷基團(tuán)，研究團(tuán)隊(duì)成功將這一類雙極主體分子的激發(fā)態(tài)偶極矩降低至2 Debye，僅比其基態(tài)偶極矩高約0.5 Debye，且明顯低于常用藍(lán)光TADF材料的激發(fā)態(tài)偶極矩（大于10 Debye），從而將雙極特性和低激發(fā)態(tài)偶極矩這兩個(gè)看似相互矛盾的性質(zhì)成功整合在一起。其中一種主體材料DBTDPOFCz的藍(lán)光TADF器件的最大外量子效率達(dá)到21.6%，是目前基于雙極主體材料的藍(lán)光TADF器件所實(shí)現(xiàn)的最好結(jié)果。特別是，在1000尼特的照明亮度下，DBTDPOFCz將其器件的效率滾降控制在創(chuàng)紀(jì)錄的9%，充分體現(xiàn)了雙極主體材料在平衡載流子和提高效率穩(wěn)定性等方面的優(yōu)勢(shì)。

  這一工作不僅為深入理解偶極場(chǎng)作用對(duì)光電器件性能的影響提供了一個(gè)普適性的思路，而且凸顯了主體工程，尤其是主客體相互作用調(diào)控，對(duì)實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定TADF器件的重要性，從而必將進(jìn)一步推動(dòng)TADF技術(shù)真正走向?qū)嶋H應(yīng)用。

  這一研究成果發(fā)表在Cell子刊《Chem》上，第一作者為韓春苗教授，張珍碩士為共同一作，黑龍江大學(xué)為獨(dú)立完成單位。這也是《Chem》首次發(fā)表以黑龍江省高校和科研院所為第一完成單位的研究成果。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2018.06.005