近日,北京化工大學(xué)生命科學(xué)與技術(shù)學(xué)院劉惠玉教授團隊與中國科學(xué)院化學(xué)研究所黃志軍博士合作,首次通過原位生長法,制備了具有緊密接觸界面的氮化碳納米片負載的鈀納米片(Pd NSs/CNNSs)。所得材料可高效催化硼氫化鈉還原對硝基苯酚(4-NP)。相關(guān)成果發(fā)表于《Small》(DOI: 10.1002/Small.201801812)。北京化工大學(xué)顧凱同學(xué)為第一作者,劉惠玉教授和黃志軍博士為通訊作者。
貴金屬超薄納米片具有獨特的電子性能,被廣泛應(yīng)用于催化,但高成本和低穩(wěn)定性限制了其實際應(yīng)用。將貴金屬超薄納米片負載于納米片載體可提高其催化活性和穩(wěn)定性,兩種納米片之間的緊密界面接觸在提高催化性能方面起著至關(guān)重要的作用。然而,已報道氮化碳納米片粗糙和彎曲的表面使其難以構(gòu)建接觸良好的界面,因此制備具有緊密接觸界面的負載型氮化碳納米片催化劑極具挑戰(zhàn)。
為克服上述挑戰(zhàn),劉惠玉教授課題組通過原位生長法將鈀納米片(Pd NSs)負載到氮化碳納米片(CNNSs)上。該方法克服了納米片形態(tài)不相容的局限,制備出具有緊密接觸界面的負載型納米片催化劑。在一氧化碳還原和結(jié)構(gòu)限制作用下,鈀納米顆粒緊密生長并融合,形成CNNSs負載的Pd NSs。CNNSs的富氮特性為Pd NSs提供了大量的配位點,增強了CNNSs與Pd NSs之間的相互作用,提高了Pd NSs的穩(wěn)定性。緊密接觸和配位作用優(yōu)化了Pd NSs的電子結(jié)構(gòu)。與未負載和通過靜電作用負載的Pd NSs相比,原位生長法制備的Pd NSs的Pd 3d5/2結(jié)合能偏移了0.3 eV。實驗證明,Pd NSs/CNNSs表現(xiàn)出明顯增強的催化活性和穩(wěn)定性。PdNSs/CNNSs的活性是未負載的Pd NSs的5.4倍。使用六次后,催化活性沒有明顯下降。
劉惠玉教授課題組通過原位生長法制備具了有緊密接觸界面的Pd NSs/CNNSs。其優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)和高穩(wěn)定性極大增強了催化4-NP還原的性能。這表明緊密接觸界面的負載型貴金屬納米片在催化中極具應(yīng)用前景。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.201801812
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