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  褶皺圖案是生物體和高分子薄膜表面常見的一種現(xiàn)象，是由于應(yīng)力失穩(wěn)造成的。與各種制備微納米圖案的方法如光刻、納米壓印和電子束刻蝕等技術(shù)相比，通過褶皺（wrinkling）在材料表面構(gòu)造微納米圖案具有十分簡(jiǎn)單、快捷和低成本等特點(diǎn)，并在材料物性表征、微納制造、智能表面和柔性器件構(gòu)筑等方面顯示了其獨(dú)特的應(yīng)用優(yōu)勢(shì)。然而自發(fā)形成的褶皺本身通常是無序的，迄今為止，科研工作者可以通過各種方法在局部范圍內(nèi)很好地實(shí)現(xiàn)褶皺在一維方向的有序化，卻始終無法控制褶皺在二維方向上的有序化，從而極大地限制了褶皺微納米圖案的發(fā)展。這主要是由于在經(jīng)典的雙層體系同應(yīng)力在雙層的界面區(qū)域集中，應(yīng)力分布和褶皺形貌很難在二維方向得到嚴(yán)格控制，如何將無序的褶皺調(diào)控成有序可控的微圖案非常具有挑戰(zhàn)性。

  近日，來自上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院和機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院團(tuán)隊(duì)與美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的團(tuán)隊(duì)進(jìn)行合作，提出了一種利用聚合物薄膜的光控梯度交聯(lián)反應(yīng)來調(diào)控高分子薄膜內(nèi)應(yīng)力的策略，制備出在二維方向上嚴(yán)格有序的微納米褶皺圖案，解決了現(xiàn)階段無法制備二維有序褶皺圖案的瓶頸。建立了“有限約束邊界褶皺”理論模型，闡明了有序褶皺的應(yīng)力分布和演變過程。結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論模擬，揭示了梯度交聯(lián)體系實(shí)現(xiàn)應(yīng)力在二維方向上可控釋放的普適性機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了褶皺在二維方向的有序控制和連續(xù)以及非連續(xù)的復(fù)雜有序圖案的免光刻直寫，突破了目前無法在多維方向上控制應(yīng)力有序分布的難題。該有序褶皺圖案是可逆的，可以進(jìn)行多次擦除和寫入，開拓了褶皺圖案在光可擦寫信息存儲(chǔ)、顯示和防偽等方面的應(yīng)用。

  上海交大化工學(xué)院姜學(xué)松研究員課題組先設(shè)計(jì)并合成了光敏的含蒽基團(tuán)的聚合物，利用光聚合的漏斗效應(yīng)構(gòu)筑梯度交聯(lián)的聚合物薄膜，體系自身產(chǎn)生以及吸收的熱量誘導(dǎo)薄膜產(chǎn)生冷熱收縮的應(yīng)力，梯度交聯(lián)的體系使得表面應(yīng)力在垂直方向可控釋放，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)褶皺圖案的二維有序控制，制備出可以嚴(yán)格復(fù)制光掩膜板圖案的褶皺，經(jīng)光掩模板曝光可以一步直寫連續(xù)甚至非連續(xù)的二維有序規(guī)則圖案，具有很高的保真度和可行性（圖1）。

圖1：2D有序褶皺圖案的構(gòu)建策略及其所制備的各種表面圖案

  上海交大機(jī)動(dòng)學(xué)院的張文明教授課題組和美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Thomas P. Russell教授團(tuán)隊(duì)分別利用有限元分析的方法對(duì)薄膜在光化學(xué)交聯(lián)反應(yīng)過程的應(yīng)力變化進(jìn)行了理論分析和模擬，揭示梯度化學(xué)交聯(lián)反應(yīng)導(dǎo)致薄膜內(nèi)的應(yīng)力梯度分布，這是實(shí)現(xiàn)有序褶皺的關(guān)鍵（圖2）。

圖2：不同尺寸掩膜板誘導(dǎo)的褶皺形貌演變及其有限元模擬分析的應(yīng)力分布

  在理論研究上，該研究工作通過化學(xué)交聯(lián)反應(yīng)對(duì)薄膜材料應(yīng)力調(diào)控的策略，實(shí)現(xiàn)了褶皺圖案在二維方向上的長(zhǎng)程有序化；在應(yīng)用方面，與傳統(tǒng)光刻技術(shù)相比，該方法可以一步得到圖案，無需后處理工序，簡(jiǎn)單經(jīng)濟(jì)快捷，可適應(yīng)性廣，突破了傳統(tǒng)光刻繁瑣的工藝限制。同時(shí)，光敏聚合物易于設(shè)計(jì)性和多樣化可以實(shí)現(xiàn)從宏觀尺度到微米級(jí)，亞微米級(jí)甚至納米級(jí)有序圖案的制備。進(jìn)一步，蒽基團(tuán)的可逆交聯(lián)反應(yīng)可以動(dòng)態(tài)調(diào)控應(yīng)力場(chǎng)的釋放和產(chǎn)生從而實(shí)現(xiàn)表面圖案的循環(huán)擦寫，在信息存儲(chǔ)和防偽、顯示、可重構(gòu)材料及柔性電子器件等有著潛在的應(yīng)用（圖3）。

圖3：可擦寫的有序褶皺圖案

  該研究工作發(fā)表在Adv. Mater.上，上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生侯鴻浩和機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院博士后胡開明為本文的第一作者，該研究工作得到了上海市重大項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201803463