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  柔性發(fā)光光電子器件，可用于穿戴電子、電子皮膚以及生物智能設(shè)備，成為學(xué)術(shù)界和工業(yè)界研究的重點。相比于目前高效穩(wěn)定的窄帶隙紅光和綠光聚合物，聚合物藍光半導(dǎo)體由于結(jié)構(gòu)性高能吸收、可組裝性易聚集以及化學(xué)物理不穩(wěn)定，導(dǎo)致發(fā)光光譜不穩(wěn)定、發(fā)光量子效率降低以及器件性能重復(fù)性差、工作壽命短，成為限制聚合物發(fā)光半導(dǎo)體應(yīng)用于信息顯示和固體照明的重要瓶頸。作為最具實際應(yīng)用潛力的寬帶隙發(fā)光聚合物，聚芴半導(dǎo)體，由于本身的深藍光、高熒光效率、易修飾等優(yōu)點，被廣泛應(yīng)用于發(fā)光光電子器件。與其它發(fā)光聚合物類似，傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)的聚芴半導(dǎo)體在加工和后處理過程中同樣呈現(xiàn)復(fù)雜的鏈構(gòu)象行為和多相態(tài)轉(zhuǎn)變特性，易誘導(dǎo)薄膜中微納區(qū)域呈現(xiàn)各異的凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生不穩(wěn)定性的光電物理過程，降低器件的發(fā)光性能和穩(wěn)定性（The Journal of Physical Chemistry Letters 2018, 9, 364-372. Polymer, 2018, DOI: 10.1016/j.polymer.2018.05.025. Soft Matter 2018, Accepted. Nano Energy 2018, 46, 241-248.）。

  基于前期光電高分子凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)研究的基礎(chǔ)上，南京工業(yè)大學(xué)海外人才緩沖基地黃維院士和林進義副教授課題組，進一步通過超分子功能化方法，對比研究氫鍵功能化前后分子鏈自組裝特性，有效論證了分子鏈聚集過程是誘導(dǎo)聚芴綠光帶發(fā)射的重要原因，分子水平上指出固態(tài)薄膜下聚芴綠光帶存在不同的聚集誘導(dǎo)機制：單鏈扭曲構(gòu)象和多鏈激基締合物形成（Journal of Materials Chemistry C 2018, 6, 1535-1542. Journal of Materials Chemistry C, 2018, DOI: 10.1039/C8TC02975J.）。在此基礎(chǔ)上，借助位阻功能化，引入多維度的納米位阻基團，通過空間位阻作用抑制分子鏈間聚集作用，在納米和薄膜狀態(tài)下成功抑制綠光帶發(fā)射，從側(cè)面佐證了鏈聚集可直接誘導(dǎo)產(chǎn)生聚芴綠光帶（500-600 nm）的產(chǎn)生（Journal of Materials Chemistry C, 2018, 6, 7018-7023.）。因此，如何有效抑制固態(tài)薄膜下“鏈聚集”誘導(dǎo)產(chǎn)生的物理缺陷發(fā)光，成為構(gòu)筑高效穩(wěn)定的寬帶隙藍光發(fā)光體系及其光電子器件，成為目前研究該領(lǐng)域的研究重點。

  在前期的工作中，林進義副教授課題組初步探索了通過與聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）摻雜實現(xiàn)氫鍵封裝過程，在固態(tài)薄膜中對二聚芴醇實現(xiàn)分子級分散（ACS Macro Letters 2016, 5, 967-971.）。近期，林進義副教授小組通過氫鍵和位阻功能化協(xié)同作用，構(gòu)筑了一類氫鍵型芴基超分子聚合物（Materials Chemistry Frontiers, 2018, DOI: 10.1039/c8qm00397a.）。借助氫鍵作用自組織形成分子隔離層，將芴主體發(fā)色團分隔在晶體“分子籠里”，抑制分子鏈聚集，使稠環(huán)單元間電子云無法產(chǎn)生耦合作用，提高半導(dǎo)體在晶體狀態(tài)下的發(fā)光效率，降少晶體中分子發(fā)色團的斯托克位移，可有效降低激光增益閾值，證明了精確調(diào)控實現(xiàn)分子級自封裝過程是構(gòu)筑高效發(fā)光體系的重要方法。然而，上述精巧的分子設(shè)計只適用于特定的分子，不具普適性。

  與器件封裝抑制器件間串聯(lián)和阻斷水氧作用，林進義副教授課題組指出超分子自封裝策略是構(gòu)筑高性能發(fā)光共軛聚合物的重要方法，提出超分子塑料電子學(xué)（Supramolecular Plastic Electronic），是超分子電子學(xué)（Supramolecular Electronic）的重要內(nèi)容。通過在側(cè)基引入具有載流子傳輸?shù)某憝h(huán)基團，借助精準(zhǔn)的分子組裝，在發(fā)光主鏈周圍形成稠環(huán)封裝層，鏈間形成一道有效的位阻型隔離層，有效抑制分子鏈間的聚集作用和π-π電子耦合作用。同時，側(cè)基稠環(huán)間的π-π堆積作用可以在封裝層內(nèi)部有效促進載流子的遷移，為主鏈間的載流子傳輸提供“中間媒介”，實現(xiàn)載流子在主鏈共軛骨架內(nèi)部和主鏈間的二維載流子傳輸。因此，稠環(huán)封裝層在有效抑制主鏈間作用的前提下可以有效提高固態(tài)薄膜的載流子遷移。基于該設(shè)計理念，林進義副教授研究小組構(gòu)筑了一類超穩(wěn)定性藍光聚合物半導(dǎo)體，旋涂薄膜的發(fā)光特性呈現(xiàn)微弱的薄膜厚度依賴特性，在60-200 nm厚度變化均呈現(xiàn)良好的光譜穩(wěn)定性，因此，通過刮涂的溶液加工方法構(gòu)筑了大面積、均勻發(fā)光的柔性膜（30×20 cm）；瞬態(tài)吸收譜證明了稠環(huán)封端型發(fā)光聚合物在薄膜狀態(tài)下呈現(xiàn)明顯的單分子激發(fā)態(tài)發(fā)光特性，證明了超分子自封裝策略的有效性。與此同時，該發(fā)光薄膜在光水氧作用下，并未發(fā)現(xiàn)明顯的綠光帶發(fā)射產(chǎn)生，證明分子自封裝策略可有效提高半導(dǎo)體的發(fā)光穩(wěn)定性。因此，基于該半導(dǎo)體的發(fā)光薄膜，實現(xiàn)了2.56 cd/A和半峰寬為32 nm的深藍光發(fā)光器件。在此基礎(chǔ)上。以PEDOT:PSS為電極，構(gòu)筑一類高性能、大面積的柔性深藍光發(fā)光器件，電流效率達到1.73 cd/A。與前期人們發(fā)現(xiàn)電致光譜的薄膜依賴性不同的是，半導(dǎo)體的電致光譜并不存在明顯的膜厚依賴特征，為后期通過溶液加工實現(xiàn)大規(guī)模的器件加工提供可能。此外，相關(guān)工作正在有序的開展，也取得一系列有意思的現(xiàn)象，證明了超分子自封裝策略的有效性，是一類普適性分子設(shè)計理念。相關(guān)工作近期發(fā)表在Advanced Materials（Advanced Materials2018, 1804811. DOI: 10.1002/adma.201804811.）

  該系列工作聚焦于通過多層次凝聚態(tài)調(diào)控揭示并解決寬帶隙聚合物藍光半導(dǎo)體不穩(wěn)定性根源問題，實現(xiàn)藍光光電子器件的高性能化和柔性化，后續(xù)相關(guān)工作有序開展，得到南京郵電大學(xué)解令海教授和英國牛津大學(xué)Donal Bradley教授的傾力幫助，及南京郵電大學(xué)張新穩(wěn)教授、帝國理工學(xué)院王旭華博士和Paul教授、墨爾本大學(xué)的Trevor教授、馬德里前沿科技研究所的Juan、上海交通大學(xué)劉烽教授、東南大學(xué)的徐春祥教授等國內(nèi)外學(xué)者的幫助和指導(dǎo)。

  該系列工作得到了科技部973計劃（2015CB932200）、國家自然科學(xué)基金委（61874053、 21504041）、江蘇省六大高峰人才計劃（XYDXX-019）、江蘇省高效自然基金重大項目（18KJA430009）、江蘇省先進生物與化學(xué)制造協(xié)同中心留學(xué)基金等項目的資助和支持。

  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201804811

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/qm/c8qm00397a

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/tc/c8tc01431k

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/tc/c8tc02975j

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/tc/c7tc04833e

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386118304191