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  近日，西南交通大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院崔樹(shù)勛教授課題組在國(guó)際期刊《Angewandte Chemie》(影響因子12.102)上報(bào)道了其課題組在無(wú)機(jī)高分子領(lǐng)域的最新研究成果。

  紅磷是一種常見(jiàn)的磷單質(zhì)，自1847年被發(fā)現(xiàn)以來(lái)已被廣泛地應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)（例如安全火柴、化學(xué)藥品和半導(dǎo)體材料）。紅磷有5種同素異形體，其中4種是晶體結(jié)構(gòu)，其分子結(jié)構(gòu)可通過(guò)X-射線衍射確定。然而，市售的紅磷是無(wú)定形結(jié)構(gòu)(amorphous red P, 簡(jiǎn)稱a-red P)，其確切的分子結(jié)構(gòu)無(wú)法通過(guò)前述傳統(tǒng)方法確定。多年來(lái)，人們陸續(xù)提出多種a-red P的可能結(jié)構(gòu)（常見(jiàn)的4種結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖1）。迄今，a-red的確切分子結(jié)構(gòu)仍是一個(gè)謎。

  崔樹(shù)勛教授課題組與合作者利用基于原子力顯微鏡的單分子力譜技術(shù)(SMFS)、掃描隧道顯微鏡(STM)等實(shí)驗(yàn)方法，結(jié)合量子力學(xué)(QM)計(jì)算，成功破解了a-red P的確切分子結(jié)構(gòu)。

  此前，SMFS已發(fā)展成為一種研究鏈狀分子的有效工具。在濃度較低時(shí)，a-red P可完全溶解于無(wú)水乙醇，表明a-red P應(yīng)為鏈狀(線型)分子，而非2D或3D分子。SMFS結(jié)果表明，a-red P有可觀的鏈長(zhǎng)，其平均表觀鏈長(zhǎng)可達(dá)106 nm。STM圖像則直接證實(shí)a-red P為鏈狀高分子。凝膠滲透色譜(GPC)的數(shù)據(jù)表明，a-red P的分子量分布較寬，分子量可高達(dá)40萬(wàn)。

  通過(guò)SMFS力曲線，可得到a-red P的單分子彈性。通過(guò)QM計(jì)算，可得到各種可能結(jié)構(gòu)的單分子理論彈性。將蠕蟲(chóng)鏈(WLC)模型與單分子理論彈性相結(jié)合，可得到QM-WLC模型，進(jìn)一步可得到每一種可能結(jié)構(gòu)的單分子彈性擬合曲線。通過(guò)對(duì)比，可發(fā)現(xiàn)這些擬合曲線在500 pN以下幾乎重合，但在高力區(qū)(F > 1000 pN)表現(xiàn)出顯著差異。對(duì)比實(shí)驗(yàn)力曲線與各擬合曲線，發(fā)現(xiàn)只有結(jié)構(gòu)2（zig-zag ladder）的擬合曲線與實(shí)驗(yàn)力曲線完全重合，意味著a-red P應(yīng)以這種結(jié)構(gòu)存在。結(jié)構(gòu)2的唯一擬合參數(shù)（持續(xù)長(zhǎng)度0.221 nm）恰好與P-P鍵長(zhǎng)一致。這表明QM-WLC是一種與分子結(jié)構(gòu)相關(guān)的高分子彈性模型。

圖1. 左圖）a-red P的四種可能結(jié)構(gòu)與對(duì)應(yīng)的QM-WLC擬合曲線，以及實(shí)驗(yàn)力曲線；右圖）a-red P在Au(111)基底上的STM圖(標(biāo)尺: 30 nm)

  研究人員發(fā)現(xiàn)，另外2種高分子彈性模型并不適用于a-red P。WLC模型一般用于描述較為剛性的高分子。a-red P的單分子彈性只能被WLC模型所描述的事實(shí)意味著其分子鏈較為剛性，這與梯狀高分子的內(nèi)在特性是一致的。

  綜上，研究人員通過(guò)單分子層次上的實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算研究，揭示了a-red P為“之字形”梯狀(zig-zag ladder)線型高分子。此項(xiàng)研究是單分子力譜在單質(zhì)鏈狀分子方面的首次應(yīng)用。此項(xiàng)研究采用的策略可用于研究其他結(jié)構(gòu)不明確的鏈狀分子。

  該研究成果以“Towards Unveiling the Exact Molecular Structure of Amorphous Red Phosphorus by Single-molecule Studies”為題在線發(fā)表于《Angewandte Chemie》，西南交通大學(xué)為論文的第一完成單位，第一作者為在讀博士研究生張松。

  近年來(lái)，崔樹(shù)勛教授課題組以西南交通大學(xué)材料先進(jìn)技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為依托，致力于高分子單鏈力學(xué)基礎(chǔ)研究。課題組承擔(dān)了多項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目，已在Angewandte Chemie、J. Am. Chem. Soc.等具有國(guó)際影響力的期刊上發(fā)表多篇論文。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.201811152