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  氫鍵驅(qū)動自組裝是一種廣泛應(yīng)用的合成超分子高分子材料的方法。許多通過氫鍵制備的超分子聚合物具有優(yōu)異的動力學性質(zhì)和功能。在超分子聚合物中，將水分子作為聚合物中不可缺少的共聚單體，一方面可以實現(xiàn)無溶劑的超分子聚合；另一方面，它充分展示了水參與氫鍵的多功能性，并擴展了水在超分子化學中的應(yīng)用。由于水和聚合物重復單體之間的關(guān)系極其復雜，水參與超分子聚合物的設(shè)計仍然很困難。

  近日，湖南大學化學化工學院董盛誼教授和趙萬祥教授的合作團隊在水參與形成氫鍵的超分子黏附材料等研究上取得重要進展。該成果以“Formation of a Supramolecular Polymeric Adhesive via Water–Participant Hydrogen Bond Formation”為題發(fā)表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc., doi: 10.1021/jacs.9b02677，IF = 14.357)上�；瘜W化工學院碩士研究生張巧為該論文第一作者，化學化工學院李滔助理教授和環(huán)境工程與科學學院段阿冰助理教授為共同第一作者，董盛誼教授、趙萬祥教授和猶他大學Peter J. Stang教授為共同通訊作者。

Figure 1. Synthesis of I and II

  該項研究中，研究團隊利用非粘性、非聚合物的單體通過Pt-吡啶配位水-冠醚氫鍵結(jié)合起來制備超分子聚合物粘合劑（圖1）。單體I在高溫或低溫、濕度變化以及有無水或有機溶劑的條件下，既沒有吸水性也沒有粘附性（圖2a）。而與Pt配位后的產(chǎn)物II在干燥狀態(tài)下是亮黃色固體，在室溫下沒有粘性, 但是放在空氣中能迅速吸收空氣中的水分，利用水和冠醚的氫健作用形成高度粘稠的黏附材料（圖2b）。從II-水混合物中能輕松提取出長而柔韌的粘性纖維（圖2c）。

Figure 2. Water absorption behavior of (a) I and (b) II, and (c) fibers drawn from II-water mixtures.

  該超分子聚合物粘合劑對親水表面（例如玻璃和紙）顯示出強的、可逆的粘合性。例如，在玻璃表面上涂覆II-水混合物將兩塊玻璃板連接在一起，即使當懸掛重達12kg的重量時，也未觀察到玻璃板的分離或錯位（圖3c）。II-水黏附材料的粘附性是溫度依賴性的，并且隨著溫度的增加而減弱。一旦溫度超過50℃，就可以相對容易將兩塊玻璃板分開。然而，溫度降低迅速恢復了強粘附力。循環(huán)測試表明這種粘合劑的黏性是可逆的，多次循環(huán)之后，粘合強度沒有明顯的降低（圖3b）。

Figure 3. Quantitative adhesion experiments involving (a) II-water adhesion at different temperatures and (b) cycling tests of II-water adhesion. (c) Macroscopic adhesion tests of II-water adhesion on glass and paper. The adhesion areas are 7.5 ×7.5 cm2 and 4.0 ×3.5 cm2, respectively.

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.9b02677