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  研究人員選用兩塊聚丙烯酰胺（PAAM）水凝膠作為含水材料。這種水凝膠本身沒(méi)有可供化學(xué)交聯(lián)的官能團(tuán)，而且它們本身的粘接非常弱（粘接能小于10 J/m²）。研究人員選用海藻酸鈉（alginate）作為具有生物兼容性的聚合物鏈，adipic acid dihydrazide（AAD）作為海藻酸鈉的交聯(lián)劑與N-hydroxysuccinimide (NHS)/1-ethyl-3-(3-(dimethylamino)propyl)carbodiimide (EDC)作為交聯(lián)催化劑。EDC/NHS可以催化AAD上的氨基與海藻酸鈉上的羧基反應(yīng)形成酰胺鍵，從而共價(jià)交聯(lián)海藻酸鈉。此外，海藻酸鈉還可以用鈣離子交聯(lián)的形式形成非共價(jià)拓?fù)湔辰�。這樣，這兩種不同交聯(lián)方式的拓?fù)湔辰涌梢赃M(jìn)行直接比較。

  在粘接的過(guò)程中，研究人員首先將海藻酸鈉，AAD,EDC,NHS制備成溶液，然后均勻涂抹在一層PAAM水凝膠上，涂抹厚度控制在500微米，隨后另一塊PAAM水凝膠馬上按壓上去，并且保證壓縮應(yīng)變控制在5.5% （圖2a）。此時(shí)，在界面處的海藻酸鈉鏈，AAD,EDC,NHS一起擴(kuò)散到兩層PAAM水凝膠中去，同時(shí)海藻酸鈉鏈被AAD共價(jià)交聯(lián)成海藻酸鈉網(wǎng)絡(luò)，并與PAAM的網(wǎng)絡(luò)互穿拓?fù)浼m纏在一起，實(shí)現(xiàn)共價(jià)拓?fù)湔辰樱▓D2b）。

圖2.a 粘接過(guò)程。b 共價(jià)拓?fù)湔辰釉怼?

共價(jià)拓?fù)湔辰拥膹?qiáng)韌粘接

  研究人員用180度剝離的方法來(lái)測(cè)試共價(jià)拓?fù)湔辰拥恼辰幽埽▓D3a）。在實(shí)驗(yàn)中，他們發(fā)現(xiàn)當(dāng)粘接能低于200 J/m²的時(shí)候，裂紋在界面中擴(kuò)展，并且水凝膠的剝離表面很平滑；然而當(dāng)粘接能高于200 J/m²的時(shí)候，裂紋在水凝膠中擴(kuò)展，并且水凝膠剝離的表面非常粗糙（圖3b）。當(dāng)AAD的濃度在0.0287 M時(shí)，粘接能達(dá)到最大，約為270 J/m²（圖3c）。該值已經(jīng)很接近于PAAM的斷裂能。研究人員還發(fā)現(xiàn)粘接能在前20分鐘內(nèi)會(huì)隨著時(shí)間迅速增長(zhǎng)，并且在兩小時(shí)左右達(dá)到平衡（圖3d）。相比于共價(jià)拓?fù)湔辰�，高密度離子鍵形成的海藻酸鈉網(wǎng)絡(luò)雖然起到的是非共價(jià)拓?fù)湔辰�，但是同樣可以達(dá)到很高的粘接能，最高可達(dá)260 J/m²（圖3e）。

圖3 粘接能與一些變量的關(guān)系。

共價(jià)拓?fù)湔辰拥姆�(wěn)定性

  研究人員通過(guò)測(cè)得在不同剝離速度下粘接能的大小來(lái)比較共價(jià)與非共價(jià)拓?fù)湔辰拥姆�(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示在所有的剝離速度下，共價(jià)拓?fù)湔辰拥恼辰幽芫cPAAM的斷裂能相一致。相反地，非共價(jià)拓?fù)湔辰拥恼辰幽軈s顯著地隨著剝離速度的變化而變化（圖4）。這體現(xiàn)了共價(jià)拓?fù)湔辰酉啾扔诜枪矁r(jià)拓?fù)湔辰釉诓煌瑒冸x速度下的穩(wěn)定性。

圖4 粘接能與剝離速度的關(guān)系。

  最后，研究人員展示了共價(jià)拓?fù)湔辰釉谏睇}水中的穩(wěn)定性，從而提供了潛在的醫(yī)療應(yīng)用前景。兩塊分別用共價(jià)與非共價(jià)拓?fù)湔辰拥乃z均掛上相同的重量，同時(shí)浸沒(méi)于生理鹽水中，30秒后，共價(jià)拓?fù)湔辰拥乃z保持穩(wěn)定，而非共價(jià)粘接的水凝膠卻已經(jīng)非常迅速的脫粘了（圖5）。

圖5 共價(jià)與非共價(jià)拓?fù)湔辰釉谏睇}水中的穩(wěn)定性。

總結(jié)與展望

  共價(jià)拓?fù)湔辰铀枰慕宦?lián)機(jī)制不僅僅局限于本文的例子，更多的交聯(lián)機(jī)制有待去應(yīng)用，比如點(diǎn)擊化學(xué)。利用點(diǎn)擊化學(xué)的共價(jià)拓?fù)湔辰映丝梢赃_(dá)到強(qiáng)韌穩(wěn)定的粘接以外，還避免了外來(lái)聚合物與生物組織發(fā)生反應(yīng)。共價(jià)拓?fù)湔辰铀峁┑姆�(wěn)定性可以用在一些其他粘接方法不能實(shí)現(xiàn)的特殊粘接環(huán)境中，比如胃液環(huán)境和一些長(zhǎng)期受力的感應(yīng)器件等。更進(jìn)一步，共價(jià)拓?fù)湔辰舆�為能夠與人體兼容的長(zhǎng)期醫(yī)療植入器件與組織替換提供可能。

  該研究工作發(fā)表在ACS Macro Letter。論文第一作者為Jason Steck（哈佛大學(xué)博士），第二作者為楊加偉博士（哈佛大學(xué)博士），哈佛大學(xué)、美國(guó)科學(xué)院與工程院院士鎖志剛教授為論文通訊作者。

論文信息與鏈接

  Steck, J., Yang, J. and Suo, Z., 2019. Covalent Topological Adhesion. ACS Macro Letters, 8, pp.754-758.