聚合物固態(tài)電解質(zhì)因成本低，機(jī)械性能穩(wěn)定，易加工成膜，安全性能良好等原因在金屬鋰電池領(lǐng)域有責(zé)巨大的發(fā)展?jié)摿。然而，與液態(tài)電解質(zhì)不同，固態(tài)的聚合物電解質(zhì)與電極之間的固體-固體界面接觸性較差，這會(huì)形成較大的界面電阻，導(dǎo)致離子在界面間的傳遞受阻，從而電池的容量也會(huì)降低。除此之外，在電池循環(huán)過程中，鋰金屬表面會(huì)有巨大的形變，使電極與固態(tài)電解質(zhì)之間的界面接觸性變差，界面電阻上升。因此，如何解決聚合物固態(tài)電解質(zhì)與鋰金屬電極的界面接觸問題，對(duì)于提升固態(tài)鋰電池的性能至關(guān)重要。
針對(duì)這一問題，佐治亞理工學(xué)院的劉念教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新的將基于聚碳酸丙烯酯的自適應(yīng)緩沖層引入聚環(huán)氧乙烷基聚合物電解質(zhì)中，不僅改善了金屬鋰電極與聚合物固態(tài)電解質(zhì)的界面接觸情況，更能夠在電池循環(huán)過程中維持該界面良好的接觸。引入自適應(yīng)緩沖層的固態(tài)鋰電池，展現(xiàn)出更低的界面電阻以及更高的容量。
研究結(jié)果表明，基于聚碳酸丙烯酯的自適應(yīng)緩沖層相比于聚環(huán)氧乙烷基聚合物電解質(zhì)是一種較軟的材料，將其夾在金屬鋰電極與聚合物固態(tài)電解質(zhì)中間，能夠形成良好的接觸，改善了原有的較差的固體-固體界面。此外，自適應(yīng)緩沖層的電導(dǎo)率明顯高于聚合物固態(tài)電解質(zhì)，這也進(jìn)一步增強(qiáng)了電池的綜合性能。另外，通過流變學(xué)實(shí)驗(yàn)，自適應(yīng)緩沖層在高溫下有一定的流動(dòng)性，這使其能夠緩解因在電池循環(huán)過程中電極形變而導(dǎo)致的界面接觸不良問題。電化學(xué)阻抗譜給出了更直接的證據(jù)證明，自適應(yīng)緩沖層的存在大大減小了電池循環(huán)前后電池內(nèi)界面電阻的上升。最終，擁有自適應(yīng)緩沖層的電池能夠表現(xiàn)出更大的容量以及更穩(wěn)定的庫倫效率。
(a) 無自適應(yīng)緩沖層電池循環(huán)前后電極電解質(zhì)界面變化。
(b) 有自適應(yīng)緩沖層電池循環(huán)前后電極電解質(zhì)界面變化。
(c) 聚環(huán)氧乙烷固態(tài)電解質(zhì)的流變實(shí)驗(yàn)。
(d) 自適應(yīng)緩沖層的變實(shí)驗(yàn)。
(e) 聚環(huán)氧乙烷固態(tài)電解質(zhì)及自適應(yīng)緩沖層在不同溫度下的離子導(dǎo)電率。
(f) 有無自適應(yīng)緩沖層的電池在電池循環(huán)前后電池內(nèi)界面電阻變化。
(g) 有無自適應(yīng)緩沖層的電池不同倍率下的容量。
以上相關(guān)成果發(fā)表在ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES (DOI: 10.1021/acsami.9b08285)上。論文的第一作者為佐治亞理工學(xué)院2017級(jí)碩士生楊皓辰，第一通訊作者為劉念教授，共同通訊作者為Paul Kohl教授。
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