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  隨著移動(dòng)電子產(chǎn)品的迅速發(fā)展和廣泛應(yīng)用，人們對(duì)高性能和低成本的儲(chǔ)能設(shè)備要求越來(lái)越高。電池作為最重要和應(yīng)用最廣泛的儲(chǔ)能器件之一，具有高能量密度、低自放電率、高充放電循環(huán)性能等特點(diǎn)，受到人們的廣泛關(guān)注。3D打印技術(shù)（增材制造）作為一種功能強(qiáng)大的快速成型技術(shù)具有無(wú)需模具、制造周期短、材料利用率高、可制備任意形狀等優(yōu)勢(shì)。該技術(shù)現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于包括醫(yī)學(xué)、食品、電子、航空等領(lǐng)域。近年來(lái)，3D打印還被用于制造能源設(shè)備，例如電池和超級(jí)電容器等。3D打印為快速制造具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)和高性能的3D結(jié)構(gòu)電池提供了新途徑。與傳統(tǒng)的擠壓成型結(jié)構(gòu)相比，3D打印電池可以在離子傳輸過(guò)程中有更短的擴(kuò)散路徑和更低的電阻，并通過(guò)創(chuàng)建具有較大表面積的多孔結(jié)構(gòu)來(lái)得到更高的能量密度，從而可以在有效利用電極的同時(shí)改善電極反應(yīng)和離子轉(zhuǎn)移。迄今為止，科研人員已經(jīng)開(kāi)發(fā)出多種方法來(lái)控制電極的微結(jié)構(gòu)和器件組裝，但是在設(shè)計(jì)、優(yōu)化和制造具有可控多孔結(jié)構(gòu)的微型器件方面仍然面臨很多困難和挑戰(zhàn)。

  近日，美國(guó)密歇根州立大學(xué)曹長(zhǎng)勇教授團(tuán)隊(duì)詳細(xì)總結(jié)了3D打印電池領(lǐng)域的最新進(jìn)展。文章首先介紹了當(dāng)前用于電池制備的各種3D打印方法；然后，重點(diǎn)介紹了在可打印電池的電極和電解質(zhì)材料兩個(gè)方面的最新研究成果；最后，進(jìn)一步討論了在3D打印電池領(lǐng)域所面臨的挑戰(zhàn)，并提出了開(kāi)發(fā)3D打印電池的潛在研究方向。隨著打印技術(shù)和材料的不斷發(fā)展，未來(lái)具有良好耐久性、優(yōu)異的安全性以及更高能量密度和功率密度的3D打印電池最終將在許多領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用。

圖1. 3D打印電池綜述框架：3D打印技術(shù)、電極材料和電解質(zhì)材料。

圖2. 基于光刻打印技術(shù)的3D打印電池。（a）3D微結(jié)構(gòu)電池制備過(guò)程；（b）電極結(jié)構(gòu)橫截面的的SEM圖片；（c）鎳支架橫截面的SEM圖片；（d）3D微電池的SEM圖片；（e）GPE三維結(jié)構(gòu)示意圖；（f）PEG聚合物基體的SEM照片；（g）3D打印穿孔球面，圓柱形和立方基片;（h）LFP-LAGP:PEI-LTO橫截面的EDS圖片；（i）3D-LFP電池在不同速率下的放電曲線；（j）三種電池的電化學(xué)性能比較。

圖3. 模板輔助沉積法用于制備打印電池。（a）具有雙連續(xù)陰極的電池結(jié)構(gòu)；（b）電池電極中四個(gè)初級(jí)電阻的示意圖；（c）雙連續(xù)電極制備過(guò)程；（d）鋰化二氧化錳/鎳復(fù)合陰極的SEM和示意圖；（e）電池充放電曲線；（f）微電池結(jié)構(gòu)示意圖；（g）叉指電極SEM圖片;（h）叉指電極SEM頂視圖。

圖4. 基于噴墨打印技術(shù)的微型電池。（a）SiNP電極制備過(guò)程；（b）3D噴墨打印機(jī)；（c）冰模板形成示意圖；（d）噴墨打印MoS₂-rGO的SEM圖片；（e）3D打印電池及打印過(guò)程示意圖；（f）3D打印電極和傳統(tǒng)電極在10 C和20 C速率下的循環(huán)性能對(duì)比。

圖5. 基于直接墨水書(shū)寫(xiě)的3D打印電池。（a）打印電池四種功能部件；（b）四種功能墨水的表觀粘度；（c）不同電極厚度的電池的面能量密度與面功率密度的關(guān)系；（d）基于SnO₂ QDs/GO油墨打印的不同圖形；（e）3D打印的SnO₂ QDs/G多孔結(jié)構(gòu)；（f）基于三種材料打印電極的循環(huán)穩(wěn)定性；（g）新穎的陰極結(jié)構(gòu)示意圖;（h）超級(jí)電容器、鋰離子電池、Li-S電池和3D打印Li-O₂電池性能對(duì)比。

圖6. 基于熔融沉積成型技術(shù)的3D打印電池。（a）熔融沉積成型技術(shù)打印過(guò)程；（b）熔融沉積成型技術(shù)打印的物體；制備的打印用細(xì)絲的（c）光學(xué)（d）SEM圖片；（e）高分辨率的3D打印物體；（f）3D打印紐扣電池；（g）3D打印帶有LCD屏的眼鏡;（h）3D打印手環(huán)電池并點(diǎn)亮LED。

圖7. 石墨烯及氧化石墨烯電極材料用于3D打印電池。（a）3D打印過(guò)程；（b）打印電極橫截面的的SEM圖片；（c）3D打印電極陣列；（d）基于GO/S共聚物的3D打印電極制備過(guò)程；（e）3DP-pSG and 3DP-SG的循環(huán)性能；（f）多層孔洞結(jié)構(gòu)制備過(guò)程；（g）hGO的SEM圖片。

圖8. 基于碳納米管的3D打印電池電極。（a）基于碳納米管3D打印過(guò)程SEM圖片；（b，c）利用碳納米管油墨打印的結(jié)構(gòu)；（d）MWNT的SEM圖片以及打印的電極圖片；（e）在Pt/SiO₂基底上打印圖形；（f）打印的電極具有很好的柔韌性；（g）打印電極的SEM圖片。

圖9. 基于碳纖維的3D打印電池電極。（a）CNF墨水和打印的3D鋰微電池的制造示意圖；（b）不同粘度的油墨；（c）CNF/LFP電極打印過(guò)程；（d）打印電極的內(nèi)部形貌；（e）打印電極的SEM圖片；（f）打印的電池為L(zhǎng)ED供電；（g）柔性復(fù)合油墨示意圖;（h）電極打印過(guò)程示意圖；（i）在柔性透明薄膜上打印圖形。

圖10. 基于LTO/LFP的3D打印電池電極。（a）LTO和LFP油墨；（b）3D打印LTO-LFP叉指電極；（c）封裝的3D打印電池；（d）全纖維電池打印過(guò)程；（e，f）打印的LFP纖維和凝膠電解質(zhì)層的SEM圖片；（g）3D打印纖維電池在彎曲狀態(tài)下為L(zhǎng)ED供電;（h）纖維電極整合在織物中；（i）全纖維電池的充放電曲線。

圖11. 用于3D打印電池的電解質(zhì)材料。（a）制備的GCE；（b）GCE展現(xiàn)優(yōu)異的彎曲性能；（c）GCE電解質(zhì)具有好的阻燃性；（d）聚合物電解質(zhì)的SEM和示意圖；（e）CPE–PI和Celgard 2325的潤(rùn)濕性能對(duì)比；（f）CPE–PI和Celgard 2325在不同溫度下的收縮性；（g）混合固態(tài)電解質(zhì)油墨示意圖;（h）MnO₂電極和多孔層之間形成的致密層；（i） 在Hilbert彎曲結(jié)構(gòu)上3D打印的全電池。

圖12. 用于3D打印電池的電解質(zhì)材料。（a）3D打印固態(tài)電解質(zhì)結(jié)構(gòu)過(guò)程；（b）自支撐和保形油墨沉積在斜面上；（c）5-10 μm燒結(jié)油墨層的SEM圖片；（d）立方體混合電解質(zhì)打印過(guò)程片；（e）立體光刻方法制備的打印模板。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)際著名期刊Advanced Functional Materials上。論文第一作者為美國(guó)密歇根州立大學(xué)博士后逄堯堃博士，通訊作者為密歇根州立大學(xué)曹長(zhǎng)勇教授。福特汽車儲(chǔ)能研究組Minghong Liu博士、美國(guó)華盛頓大學(xué)Devin MacKenzie教授等為論文共同作者。

  論文鏈接：

  Y. Pang, Y. Cao, Y. Chu, M. Liu, K. Snyder, D. MacKenzie, C. Cao*. Additive Manufacturing of Batteries, Adv. Funct. Mater. 1906244, 2019.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.201906244