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  隨著人們對(duì)光電響應(yīng)材料復(fù)雜功能和性能的要求提高，高分子拓?fù)浜托蛄薪Y(jié)構(gòu)可控合成已經(jīng)成為高分子學(xué)科研究的前沿領(lǐng)域，同時(shí)其精確合成也成為熱點(diǎn)發(fā)展方向之一。迭代合成被認(rèn)為是一種真正的高分子序列可控精確合成方法，盡管理論上反應(yīng)單體可以是具有大量不同結(jié)構(gòu)和功能的單體，但是具有復(fù)雜光電功能響應(yīng)的高分子的合成仍然十分困難。另外，迭代合成的發(fā)展還受限于反應(yīng)效率和經(jīng)濟(jì)成本。

  中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所李茂研究員課題組發(fā)展了一種電化學(xué)序列可控的快速合成方法，利用電化學(xué)氧化和還原反應(yīng)作為迭代合成的兩種反應(yīng)，在電化學(xué)氧化活性修飾的電極上成功地合成了序列可控的有機(jī)金屬聚合物（圖1）。這種電化學(xué)方法理論上適用于大量的金屬種類和不同有機(jī)配體的配合物單體，可以在反應(yīng)單體層次上定量調(diào)控聚合物/大分子的結(jié)構(gòu)與光電功能性質(zhì)。由于溶解性和純化步驟的合成難度，這類序列可控有機(jī)金屬聚合物的合成難以通過一般的有機(jī)合成實(shí)現(xiàn)。

圖1 有機(jī)金屬聚合物的電化學(xué)迭代合成

  具有多種金屬配合物單元的單個(gè)大分子具有豐富的光電刺激響應(yīng)，被認(rèn)為是具有超高信息存儲(chǔ)和分子防偽功能的一類材料。大分子中金屬的種類、數(shù)量和序列是可以使用低成本的光譜和電化學(xué)手段識(shí)別讀取。大量可用的金屬配合物種類以及其序列合成可控，使得這類有機(jī)金屬聚合物在高強(qiáng)度分子信息存儲(chǔ)和分子防偽方面具有應(yīng)用潛力。這種電化學(xué)迭代合成每一步反應(yīng)時(shí)間不超過1分鐘，反應(yīng)不使用催化劑，通過簡單的溶劑清洗就可以實(shí)現(xiàn)聚合物的純化，不需要一般迭代合成的保護(hù)和脫保護(hù)步驟，且可以通過電化學(xué)和光譜實(shí)現(xiàn)聚合物合成的實(shí)時(shí)監(jiān)控（圖2）。在電化學(xué)迭代合成過程中每一步迭代步驟易于光電響應(yīng)識(shí)別，因此這種界面電化學(xué)合成聚合物的分子量分布易于控制，具有自動(dòng)化合成潛力。

圖2 電化學(xué)和光譜監(jiān)控電化學(xué)迭代合成

  以上成果發(fā)表在Nature Communications (DOI: 10.1038/s41467-020-16255-z)上。論文的第一作者為博士生張健，通訊作者為李茂研究員。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16255-z

  課題組常年招聘具有有機(jī)合成、電化學(xué)、高分子化學(xué)等相關(guān)背景的助理研究員（博士）和副研究員。同時(shí)歡迎感興趣的同學(xué)報(bào)考研究生。

  課題組主頁：http://www.escience.cn/people/limao