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  基于塞貝克效應(yīng)的熱電技術(shù)可將熱量直接轉(zhuǎn)換為電能而不會(huì)造成環(huán)境污染。人體就像連續(xù)不斷的恒溫源一樣，有可能提供取之不盡的能量，它可以直接用于驅(qū)動(dòng)可穿戴電子設(shè)備的運(yùn)行，甚至可以用來(lái)彌補(bǔ)電力需求的不足。目前，研究者主要將精力集中在將無(wú)機(jī)物和聚合物進(jìn)行物理結(jié)合。雖然柔性熱電材料已經(jīng)有一定的發(fā)展，但是有幾個(gè)因素仍制約其進(jìn)一步在人體上的應(yīng)用。首先，具有高塞貝克系數(shù)的無(wú)機(jī)材料通過(guò)旋涂滴鑄、刮涂、印刷等方法與聚合物結(jié)合，但是雖然有柔性的基底，但是無(wú)機(jī)材料的變化仍難和人類運(yùn)動(dòng)而變化的身體所匹配。其次，聚（3,4-乙撐二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT：PSS）雖然在柔性方面較為滿足可穿戴的需要，但是低塞貝克系數(shù)限制了其在可穿戴熱點(diǎn)領(lǐng)域的應(yīng)用。此外，大多數(shù)當(dāng)前可穿戴的熱電材料僅是柔性的，而不是固有可拉伸的，它們的最大拉伸應(yīng)變通常小于10％，無(wú)法滿足對(duì)可穿戴熱電裝置的實(shí)際需求。

  為了滿足熱電材料在人體上的應(yīng)用，南開(kāi)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院馬儒軍教授與化學(xué)學(xué)院陳永勝教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)改進(jìn)的濕紡法制備可拉伸的基于羧基化單壁碳納米管（SWNT）的熱電纖維。即使在約30％的拉伸應(yīng)變下，基于羧基化單壁碳納米管的熱電纖維能夠保持穩(wěn)定塞貝克系數(shù)（44μV/ K）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，改變成各種形狀，纖維仍可以繼續(xù)產(chǎn)生恒定的熱電電勢(shì)。與現(xiàn)有的基于塞貝克效應(yīng)熱電纖維相比，新型可拉伸熱電纖維具有更高的塞貝克系數(shù)和可拉伸性，這為將該技術(shù)用于各種實(shí)際應(yīng)用開(kāi)辟了道路。

圖1.用于制造基于碳納米管的復(fù)合熱電纖維的實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖。

  該團(tuán)隊(duì)通過(guò)濕法紡絲的方法，將羧基化碳納米管和聚乙烯醇、水溶性聚氨酯結(jié)合，制備了可拉伸的熱電纖維。其塞貝克系數(shù)達(dá)到了44.0μV/ K，與傳統(tǒng)濕紡工藝不同，紡絲溶液的溶劑進(jìn)入凝固浴中，而凝固浴中的WPU和PVA分子鏈反向滲透到相鄰CNT之間的間隙中，從而使得碳納米管和聚合物能夠緊密的結(jié)合。

圖2.（a）在不同應(yīng)變和熱端溫度下單根羧基化碳納米管纖維的開(kāi)路電壓。（b）在不同應(yīng)變下，單根羧基化碳納米管纖維的塞貝克系數(shù)和電阻。（c）將基于羧基化碳納米管熱電纖維的最大應(yīng)變和相應(yīng)的塞貝克系數(shù)與其他文獻(xiàn)進(jìn)行了比較。（d）在外部負(fù)載電阻情況下，基于羧基化碳納米管纖維的實(shí)驗(yàn)（正方形）和預(yù)測(cè)（線）的輸出功率。

  該團(tuán)隊(duì)通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明其制備的熱電纖維的開(kāi)路電壓不隨拉伸應(yīng)變的增加而變化，而是隨溫差的增加而增加。其纖維隨著拉伸應(yīng)變的增加，塞貝克系數(shù)幾乎不變，熱電纖維的電阻略有增加。通過(guò)和文獻(xiàn)中的熱電纖維相對(duì)比，該團(tuán)隊(duì)制備的纖維可以在保證足夠拉伸性的同時(shí)有著較大的塞貝克系數(shù)。此外，該團(tuán)隊(duì)測(cè)試了在溫差為50K條件下，外部負(fù)載不同電阻時(shí)測(cè)量纖維輸出電壓。而其輸出電壓隨外部負(fù)載電阻的增大而增加，輸出功率首先隨著外部負(fù)載電阻的增大而增加，然后減小，并且最大輸出功率約為394 pW。該團(tuán)隊(duì)還通過(guò)公式估算了輸出功率，測(cè)得的輸出功率（正方形）與預(yù)測(cè)值（線）一致。而其纖維在拉伸引起的電阻變化較小，證明了任何人體運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下其熱電纖維都能實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的信號(hào)輸出。

圖3.（a）熱電設(shè)備的示意圖。（b）在不同熱端溫度下熱電設(shè)備的開(kāi)路電壓。（c）在外部負(fù)載電阻情況下，實(shí)驗(yàn)和預(yù)測(cè)的熱電設(shè)備的輸出電壓和功率。d）熱電設(shè)備的橫截面紅外和光學(xué)圖像。（e）放置在手臂前（左）和后（右）的熱電設(shè)備的開(kāi)路電壓變化。

  最后，該團(tuán)隊(duì)制造了由十根熱電纖維集成的可穿戴且緊湊的熱電設(shè)備。設(shè)備通過(guò)人為的構(gòu)造了兩個(gè)不對(duì)稱的傳熱路徑，使得當(dāng)設(shè)備放在加熱源上時(shí)，由于沿垂直方向的出現(xiàn)了傳熱不均勻的情況，實(shí)現(xiàn)了兩端存在溫差目的。當(dāng)外部負(fù)載電阻等于熱電設(shè)備的電阻時(shí)，測(cè)得的最大輸出功率約為227.9 pW。紅外圖像顯示了熱端和冷端之間沿垂直方向的明顯溫度梯度，這從視覺(jué)上揭示了熱電纖維兩端的溫差。另外放在桌子上的熱電設(shè)備的輸出電壓僅為7.5μV。一旦將設(shè)備放在手臂上，輸出電壓就會(huì)迅速增加到0.66 mV。這些結(jié)果描述了將基于羧基SWNT的纖維集成的熱電設(shè)備在人類熱量的獲取和轉(zhuǎn)化中的巨大潛力。

  該成果發(fā)表在Nano Letters（DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04252）上。論文第一作者為南開(kāi)大學(xué)材料學(xué)院碩士生張春陽(yáng)，共同第一作者為助理研究員張權(quán)博士，通訊作者為馬儒軍教授，合作者化學(xué)學(xué)院陳永勝教授，材料學(xué)院黃毅教授與梁嘉杰教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04252