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  可穿戴電子器件在生命體征監(jiān)控、人機(jī)交互等領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的應(yīng)用前景，發(fā)展迅猛，同時(shí)對(duì)材料也提出了越來越高的要求，可拉伸、彈性的導(dǎo)電材料成為其中磅礴興起的熱點(diǎn)方向。電子設(shè)備的使用壽命有限，它們?cè)谑褂眠^程中不可避免地會(huì)發(fā)生損壞并喪失功能，成為電子垃圾。隨著可穿戴電子器件越來越廣泛的使用，給環(huán)境造成的污染日益嚴(yán)重，亟待解決。據(jù)此，東華大學(xué)纖維材料改性國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室游正偉教授團(tuán)隊(duì)研制了基于Diels-Alder 協(xié)同反應(yīng)的新型可重塑、可降解的動(dòng)態(tài)交聯(lián)彈性高分子，進(jìn)而通過納米復(fù)合，構(gòu)筑了具有良好韌性和拉伸性的導(dǎo)電彈性體，其可3D打印便捷定制可穿戴電子器件，特別是可以通過3D打印實(shí)現(xiàn)直接高效回收和同步加工再利用，為解決日益嚴(yán)重的電子垃圾問題提供了新材料新思路。相關(guān)研究工作近期以《Degradable and Fully Recyclable Dynamic Thermoset Elastomer for 3D-Printed Wearable Electronics》為題發(fā)表于材料學(xué)著名國(guó)際學(xué)術(shù)期刊Advanced Functional Materials，東華大學(xué)材料學(xué)院博士生郭一凡和陳碩為共同第一作者，游正偉教授為通訊作者。

可降解、可重塑彈性高分子（PFB）的構(gòu)建

  該工作設(shè)計(jì)的關(guān)鍵是具有良好的動(dòng)態(tài)性的聚酯彈性體PFB。PFB通過呋喃和馬來酰亞胺結(jié)構(gòu)之間的Diels–Alder環(huán)加成反應(yīng)實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)交聯(lián)，由于環(huán)加成反應(yīng)屬于協(xié)同反應(yīng)，具有高的特異性，因此PFB在環(huán)境下可以保持持久的動(dòng)態(tài)性，具有良好的熱塑性，可以通過3D打印工藝便捷地加工和回收利用。相比之下，目前大量使用的基于離子和自由基反應(yīng)的可逆交聯(lián)體，其中間體容易被水分、氧氣等淬滅，因而不宜長(zhǎng)期使用。并且PFB同時(shí)具有可降解性。電子器件的回收循環(huán)數(shù)量有限，降解仍然是電子垃圾的最終解決方案。可回收電子產(chǎn)品的可降解性此前研究甚少。本工作選擇酯鍵來構(gòu)建聚合物的主鏈，一方面其具有良好的熱穩(wěn)定性，PFB分解溫度超過300℃，而同時(shí)酯鍵又具有良好的水解和酶降解性能，使其具有方便的環(huán)境和生物降解性。由此構(gòu)建的電子產(chǎn)品能夠?qū)⒖苫厥招院涂山到庑越Y(jié)合，有望大大減少由其產(chǎn)生的電子垃圾對(duì)環(huán)境的影響。

圖1. 可降解、可重塑彈性高分子（PFB）的設(shè)計(jì)及其動(dòng)態(tài)性表征

導(dǎo)電復(fù)合彈性體的研制

  將PFB彈性高分子與納米導(dǎo)電填料碳納米管、銀納米片和炭黑復(fù)合研制了彈性導(dǎo)電復(fù)合材料（PFBC）。當(dāng)樣品拉伸100％時(shí)，PFBC電阻只發(fā)生輕微變化，并且在循環(huán)拉伸過程中表現(xiàn)出良好的導(dǎo)電穩(wěn)定性。因此PFBC有望適用于制備動(dòng)態(tài)力學(xué)環(huán)境中使用的電子設(shè)備。回收的PFBC保持了其良好的力學(xué)性能和電導(dǎo)率（約100 S cm^-1）。韌性是表征材料力學(xué)性能的一個(gè)重要參數(shù)，材料的韌性越高，越不容易被破壞，越耐用。因此，高韌性材料是可穿戴電子產(chǎn)品的理想選擇。經(jīng)過三次循環(huán)后，PFBC的韌性仍能保持在10.1 MJ m^-3，明顯高于已報(bào)道的用于可回收利用的電子器件的導(dǎo)電材料。此外，由于CNT等納米填料的存在，PFBC在近紅外光照射下，產(chǎn)生光熱效應(yīng)，促進(jìn)PFB中的Diels–Alder反應(yīng)，從而使材料表現(xiàn)出良好的自修復(fù)性能。

圖2.導(dǎo)電納米復(fù)合彈性體PFBC具有良好的導(dǎo)電性、自修復(fù)性、加工性和回收性等綜合性能，為可穿戴電子器件的構(gòu)筑提供了理想材料。

首次報(bào)道3D打印可回收可穿戴電子器件

  接著，本工作證實(shí)PFB/PFBC材料高效構(gòu)筑可回收電子器件的應(yīng)用。通過3D打印直接回收再利用PFB/PFBC材料，依次制備了摩擦納米發(fā)電機(jī)（TENG），電容式壓力傳感器和柔性鍵盤，分別應(yīng)用于能量收集設(shè)備、動(dòng)作監(jiān)測(cè)傳感器和可穿戴信號(hào)輸入器，顯示其廣闊的應(yīng)用前景。

圖3. PFB/PFBC通過3D打印高效回收利用，構(gòu)建多樣的可穿戴電子器件。

穩(wěn)定性與降解性的有機(jī)結(jié)合

  由于材料具有穩(wěn)定的共價(jià)交聯(lián)結(jié)構(gòu)，其制備的電子器件具有出色穩(wěn)定性。上述三種電子器件在上千次的循環(huán)測(cè)試中均展現(xiàn)了穩(wěn)定的電學(xué)信號(hào)。本工作以3D打印的壓力傳感器作為代表考察了器件的環(huán)境耐受性。分別在高溫（100 °C加熱1 h）（Ⅰ），高濕度（> 60％放置1個(gè)月）（Ⅱ），鹽水（Ⅲ）和乙醇（Ⅳ）浸泡24小時(shí)后進(jìn)行測(cè)試，壓力傳感器的電信號(hào)均保持一致，表明其具有良好的環(huán)境耐受性。更進(jìn)一步的，通過酶解實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了制備的電子器件的降解性，而此前報(bào)道的可回收電子器件的降解性一直被忽略。可回收利用和降解性的結(jié)合為電子垃圾問題的解決提供了新材料新思路。

圖4. 3D打印可穿戴電子器件良好的穩(wěn)定性、環(huán)境耐受性及降解性。

  該工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金、東華大學(xué)勵(lì)志計(jì)劃等項(xiàng)目資助。

  原文鏈接：Guo, Y., et al., Degradable and Fully Recyclable Dynamic Thermoset Elastomer for 3D-Printed Wearable Electronics. Adv. Funct. Mater.2020, 2009799.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202009799

  團(tuán)隊(duì)主頁：http://pilab.dhu.edu.cn/zyou/main.psp

團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介：

  游正偉教授為纖維材料改性國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室博導(dǎo)，任東華大學(xué)復(fù)合材料系主任，中國(guó)紡織工程學(xué)會(huì)柔性電子生物醫(yī)用紡織材料科研基地主任。長(zhǎng)期從事生物醫(yī)用彈性體、3D打印、及其在組織修復(fù)和醫(yī)用柔性電子領(lǐng)域應(yīng)用的研究。發(fā)表SCI論文70多篇，其中近五年在National Science Review, Nature Communication, Advanced Materials等國(guó)際著名期刊（IF>10）發(fā)表通訊作者論文17篇。申請(qǐng)中國(guó)發(fā)明專利40多項(xiàng)，授權(quán)16項(xiàng)。成果被國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)出版的《Science Foundation in China》期刊、《中國(guó)科學(xué)報(bào)》頭版、國(guó)家新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展戰(zhàn)略咨詢委員會(huì)出版的《18年度新材料技術(shù)發(fā)展藍(lán)皮書》等專題報(bào)道。在歐洲材料研究學(xué)會(huì)年會(huì)、中國(guó)材料大會(huì)等重要學(xué)術(shù)會(huì)議上做主旨和邀請(qǐng)報(bào)告40余次。擔(dān)任國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Smart Materials in Medicine》副主編、《Advanced Fiber Materials》和《中國(guó)材料進(jìn)展》青年編委。