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  在過(guò)去幾年中，受益于新型非富勒烯受體和與之匹配的寬帶隙給體的開(kāi)發(fā)，有機(jī)太陽(yáng)電池的性能得到了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，其能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）已成功突破18%。這使得人們?cè)絹?lái)越憧憬著有機(jī)太陽(yáng)電池技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。對(duì)于這項(xiàng)技術(shù)未來(lái)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用而言，除了PCE要求高以外，有機(jī)太陽(yáng)電池的制備成本和工作壽命也是同等重要的條件。迄今為止，大部分高效有機(jī)太陽(yáng)電池的活性層材料體系均基于D-A型給體和A-D-A型或A-DA’D-A型非富勒烯受體；而這些結(jié)構(gòu)逐漸復(fù)雜的給、受體材料也日益增加了合成復(fù)雜性（synthetic complexity，SC）和成本，因此難以降低這些高效材料體系的品質(zhì)因子（figure of merit，F(xiàn)OM=SC/PCE）來(lái)滿(mǎn)足有機(jī)太陽(yáng)電池的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用要求。相對(duì)于D-A型給體，聚噻吩給體具有更易于合成和大批量生產(chǎn)的優(yōu)點(diǎn)。其中，P3HT是目前最典型的聚噻吩給體，僅需三步簡(jiǎn)單合成并且可以按千克量級(jí)合成得到。但由于P3HT較差的光吸收特性和較高的HOMO能級(jí)，基于P3HT給體的有機(jī)太陽(yáng)電池至今尚未能獲得超過(guò)10%。另一方面，HOMO能級(jí)較低的另一種聚噻吩給體（PDCBT）及其衍生物，與新型非富勒烯受體匹配可以獲得10%~12%的PCE，然而這是基于氯仿、氯苯等鹵素溶劑加工來(lái)實(shí)現(xiàn)的。因此，如何開(kāi)發(fā)非鹵溶劑加工的高效聚噻吩給體有機(jī)太陽(yáng)電池對(duì)于推進(jìn)這項(xiàng)技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用尤為重要。

圖1 Y6-BO、P3HT和 P4T2F-HD的化學(xué)結(jié)構(gòu)、能級(jí)和光吸收譜圖；該工作中采用的器件結(jié)構(gòu)及所制備器件的J-V曲線。

  近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的葉軒立教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種非鹵溶劑加工的、效率超過(guò)13%的聚噻吩給體有機(jī)太陽(yáng)電池（圖1）。通過(guò)氟原子的引入來(lái)降低聚噻吩給體的HOMO能級(jí)并提高其分子堆積能力，同時(shí)通過(guò)支化長(zhǎng)烷基側(cè)鏈來(lái)改善聚噻吩給體的溶解性。差示掃描量熱法測(cè)試和表面能測(cè)試結(jié)果表明，P3HT與A-DA’D-A型非富勒烯受體Y6-BO之間的混溶性非常好，而P4T2F-HD和Y6-BO之間的混溶性相對(duì)較差。該混溶性導(dǎo)致了P3HT:Y6-BO共混薄膜中的給、受體分子完全互混、缺乏載流子傳輸通道，P4T2F-HD:Y6-BO共混薄膜中則存在著給、受體分子互穿網(wǎng)絡(luò)的相分離形貌（圖2）。因此，P4T2F-HD相比P3HT可實(shí)現(xiàn)更高的器件效率。同時(shí)，通過(guò)非鹵溶劑添加劑（二苯醚）和富勒烯自組裝分子（C₆₀-SAM）來(lái)分別進(jìn)行活性層形貌優(yōu)化和電子傳輸層界面修飾，該團(tuán)隊(duì)最終成功突破聚噻吩給體有機(jī)太陽(yáng)電池的效率紀(jì)錄，獲得了13.65%的PCE。

圖2 P4T2F-HD、P3HT和Y6-BO及其共混物的DSC曲線、共混薄膜的TEM和GIWAXS測(cè)試結(jié)果。

  如圖3所示，基于P4T2F-HD:Y6-BO材料體系的有機(jī)太陽(yáng)電池還展現(xiàn)出了對(duì)活性層膜厚和加工溶劑的較低的敏感性：在110~250nm的活性層膜厚范圍內(nèi)可維持13%以上的PCE，通過(guò)甲苯、鄰二甲苯和均三甲苯多種非鹵溶劑加工均可獲得約13%的PCE。最優(yōu)化的P4T2F-HD:Y6-BO有機(jī)太陽(yáng)電池（未經(jīng)封裝），在氮?dú)馐痔紫渲邪祽B(tài)存放3000小時(shí)后依然保持了98%的初始效率；而在氮?dú)馐痔紫渲斜怀掷m(xù)加熱（85℃）時(shí)，雖然該器件效率在最初1小時(shí)內(nèi)會(huì)出現(xiàn)10%的衰減，但在1小時(shí)后表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

圖3 活性層膜厚、加工溶劑對(duì)P4T2F-HD:Y6-BO器件效率的影響及最優(yōu)化P4T2F-HD:Y6-BO器件的暗態(tài)存放穩(wěn)定性和受熱穩(wěn)定性。

  最后，該團(tuán)隊(duì)從最簡(jiǎn)單、可廉價(jià)采購(gòu)的原材料出發(fā)，計(jì)算了多種聚噻吩給體、高效D-A型給體和非富勒烯受體的合成復(fù)雜度（SC）。結(jié)果（圖4）表明，聚噻吩給體的SC普遍低于高效D-A型給體；而P4T2F-HD在高效聚噻吩給體中也相對(duì)較低，卻可以獲得最高的PCE。將給、受體的SC結(jié)合一起計(jì)算得到不同體系的FOM，顯然P4T2F-HD:Y6-BO是非常具有成本效益的高效材料體系之一。

圖4 代表性聚噻吩給體有機(jī)太陽(yáng)電池的效率發(fā)展；高效聚噻吩給體、D-A型給體和非富勒烯受體的SC、PCE和FOM統(tǒng)計(jì)圖。

  以上研究不僅證明了調(diào)控給受體材料的混溶性對(duì)實(shí)現(xiàn)高效聚噻吩有機(jī)太陽(yáng)電池的重要性，而且提出了一種極具產(chǎn)業(yè)化潛力（非鹵溶劑加工、低成本、厚膜高效且穩(wěn)定性良好）的有機(jī)太陽(yáng)電池。該工作以“Surpassing 13% Efficiency for Polythiophene Organic Solar Cells Processed from Non-halogenated Solvent”為題目發(fā)表在《Advanced Materials》上，華南理工大學(xué)肖經(jīng)洋博士后為第一作者，大理大學(xué)賈小娥老師為共同一作，葉軒立教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202008158