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  近些年來，刺激響應(yīng)光子晶體材料引起了研究者們極大的興趣，各種熱、光、電、磁、濕度、溶劑等響應(yīng)變色光子晶體被制備出來，并探索在裝飾、傳感、防偽和軟體機器人等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。在這其中，熱致變色光子晶體（Thermochromic Photonic Crystal, TCPC）由于其簡單、實用的變色條件而備受重視。

  在已有的熱致變色光子晶體的制備中，常用水凝膠作為構(gòu)筑單元或基質(zhì)，這類熱致變色光子晶體主要依靠水凝膠的體積改變而變色，但這種體積改變往往需要較長的響應(yīng)時間，并且較大的體積變化會影響光子晶體的長程有序性，使得熱致變色光子晶體在實際使用中的穩(wěn)定性和變色持久性受到極大影響。雖然一些報道嘗試將熱響應(yīng)材料與光子晶體摻混，從而在不改變光子晶體的結(jié)構(gòu)條件下實現(xiàn)智能變色，但受困于兩種材料粒徑的差別，仍難以實現(xiàn)大面積、高質(zhì)量熱致變色光子晶體的制備。

  針對此難點，復(fù)旦大學(xué)汪長春教授課題組利用自主設(shè)計研發(fā)的彎曲誘導(dǎo)規(guī)整設(shè)備，實現(xiàn)多分散微米級熱敏變色微膠囊粒子（變色溫度31 ℃，由黑色變紅色）和單分散納米級構(gòu)筑單元的協(xié)同組裝，從而獲得顏色鮮艷的熱致變色光子晶體薄膜（最大面積可達300 cm²），此種薄膜在不同的角度具有不同的熱致變色效果，并且具有透明性的轉(zhuǎn)變。進一步通過引入具有極低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的功能基質(zhì)（聚丙烯酸異辛酯），可將制備的TCPC薄膜利用刻字機裁剪得到任意形狀的熱致變色光子晶體自粘標(biāo)簽，從而用于防偽和信息加密等領(lǐng)域（圖1）。

圖1. 熱致變色光子晶體自粘標(biāo)簽的加工和應(yīng)用過程示意圖。

  本項工作的關(guān)鍵在于彎曲誘導(dǎo)規(guī)整技術(shù)（BIOT）所產(chǎn)生的剪切誘導(dǎo)力，實現(xiàn)微米級微膠囊粒子和納米級構(gòu)筑單元的規(guī)則組裝，從而將微膠囊粒子的熱致變色效果和光子晶體的隨角變色特性相結(jié)合，當(dāng)不同圖案的熱印章放在熱致變色光子晶體薄膜上時，會產(chǎn)生多角度的熱致變色效果。與之相反的是，如果只將熱敏變色印油與光子晶體薄膜簡單復(fù)合，則無法產(chǎn)生熱致變色與隨角變色的疊加效果。

  課題組利用上海光源（SSRF）提供的USAXS測試，進一步表征體系的結(jié)構(gòu)。對于純光子晶體膜（Photonic Crystal, PC），經(jīng)過BIOT加工后，散射點增多（圖2），結(jié)合一維USAXS曲線，可以發(fā)現(xiàn)曲線強度提高，體系的規(guī)整性相比于熱壓成膜明顯提高；加入微膠囊粒子后，雖然從二維USAXS散射圖案觀察體系的有序性相較于純PC膜下降，但是經(jīng)過BIOT加工后，一維曲線強度提升，表明體系的有序性上升，實現(xiàn)了微膠囊粒子和構(gòu)筑單元的規(guī)整組裝。

圖2. 經(jīng)熱壓和BIOT加工后PC和TCPC薄膜的二維USAXS散射圖案。

  利用刻字機可將制備得到的熱致變色光子晶體薄膜裁剪成特定的形狀，熱致變色光子晶體薄膜的組成為“離型聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）-熱致變色光子晶體層-離型PET”三明治結(jié)構(gòu)。光子晶體的基質(zhì)是聚丙烯酸異辛酯（壓敏膠的常用成分），因此可以撕掉一層離型PET，將熱致變色光子晶體自粘標(biāo)簽貼在物品表面，此種自粘標(biāo)簽在不同狀態(tài)具有不同角度的熱致變色效果，利用這種獨特的變色效果，可以實現(xiàn)商品的防偽（圖3）。

圖3. 熱致變色光子晶體的多角度熱致變色光譜及熱致變色光子晶體自粘標(biāo)簽的應(yīng)用展示（比例尺為3 cm）。

  此種光子晶體自粘標(biāo)簽通過將溫敏變色微膠囊粒子（變色溫度31 ℃，由黑色變紅色）與光子晶體復(fù)合，可以實現(xiàn)透明性的轉(zhuǎn)變，因此可將其直接貼在或覆蓋在物品表面，通過手碰觸自粘標(biāo)簽傳遞熱刺激，產(chǎn)生從不透明-透明的變化，實現(xiàn)信息的顯示。此種轉(zhuǎn)變可逆且可穩(wěn)定變化1000次以上，相比于用水凝膠做成的熱致變色光子晶體，該課題組所開發(fā)的熱致變色光子晶體的穩(wěn)定性和耐用性都大幅度提高（圖4）。

圖4. 熱致變色光子晶體的透射光譜及其在信息加密領(lǐng)域的應(yīng)用展示。

  這項研究工作的意義在于以熱致變色光子晶體的制備和應(yīng)用為例，提出了一種新的刺激響應(yīng)光子晶體的通用制備方法。利用課題組所研發(fā)的彎曲誘導(dǎo)規(guī)整設(shè)備，可以實現(xiàn)微米級多分散微膠囊粒子和單分散納米級聚合物粒子的協(xié)同組裝，從而開發(fā)一系列智能響應(yīng)變色光子晶體材料。

  以上研究以“Polychrome photonic crystal stickers with thermochromic switchable colors for anti-counterfeiting and information encryption”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上（最新IF為13.273）。復(fù)旦大學(xué)汪長春教授為本文通訊作者，復(fù)旦大學(xué)博士研究生李華騰為第一作者。

  該項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金和廣東省重點研發(fā)項目的資助。我們同時感謝上海光源（SSRF）對本項研究工作的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130683