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  許多含酸基團(tuán)的聚合物和多官能度胺之間通過離子交聯(lián)可得到性能優(yōu)異的彈性體，例如羧酸、膦酸和磺酸，可以在聚乙烯亞胺、乙烯基吡啶共聚物和其他堿性聚合物的作用下進(jìn)行交聯(lián)。與其他的動(dòng)態(tài)鍵相比，一些離子鍵在室溫下具有高動(dòng)態(tài)性的，使得這類離子交聯(lián)彈性體在室溫下有優(yōu)異的自修復(fù)性。不飽和羧酸通常表現(xiàn)出孤立雙鍵和孤立羧基的特性，與飽和羧酸相比，不飽和羧酸會(huì)呈現(xiàn)出一些特殊的性質(zhì)。團(tuán)隊(duì)在之前的研究中發(fā)現(xiàn)（Polymer2021, 228, 123903），不飽和羧酸/胺與飽和羧酸/胺在二甲基亞砜中的締合常數(shù)分別為45.4和7.25 M^-1，表明不飽和羧酸和氨基之間的離子強(qiáng)度遠(yuǎn)強(qiáng)于飽和羧酸和氨基之間。酸性的增強(qiáng)來自共軛雙鍵的貢獻(xiàn)，因而有利于形成更穩(wěn)定的酸-堿相互作用。

  最近，基于前期對不飽和羧基-氨基離子相互作用的研究，華南理工大學(xué)張安強(qiáng)教授課題組研究設(shè)計(jì)并組裝了一種自修復(fù)、自粘性的CNT/聚硅氧烷應(yīng)變傳感器：通過改變[-COOH]/[-NH₂]的比例，聚硅氧烷的粘彈性、力學(xué)性能及自愈合性能得到有效調(diào)控，在此基礎(chǔ)上，將羧基化CNT與聚硅氧烷基底復(fù)合制備雙層結(jié)構(gòu)復(fù)合膜。他們發(fā)現(xiàn)，CNT膜的厚度對傳感器的敏感度因子（Gauge Factor）和線性度有明顯影響。該應(yīng)變傳感器具有自愈能力、自粘性、高靈敏度、線性響應(yīng)和低滯后等特性。

圖1. (a)：由氨基丙基側(cè)鏈聚硅氧烷(APPS)制備不飽和羧基聚硅氧烷(UCPS)和離子交聯(lián)聚硅氧烷(UCA)的合成路線；(b)：通過抽濾使CNT分散液在聚合物濾膜表面沉積形成CNT膜；(c)：將干燥后的CNT薄膜裁切成9 × 30 mm的矩形樣條；（d）：使CNT膜附著在聚硅氧烷基底上，固化完成后，CNT膜從聚合物濾膜轉(zhuǎn)移到聚硅氧烷基底表面，將聚合物濾膜從基底上剝離得到（e）：CNT/聚硅氧烷復(fù)合膜。

圖2. (a)：50 mm/min拉伸速率下，UCA-x的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(b)：UCA-1/UCA-2和(c)：UCA-2.5/UCA-3的循環(huán)拉伸-回復(fù)試驗(yàn)。

圖3. 不同體積CNT分散液制備的CNT/聚硅氧烷復(fù)合膜橫截面的SEM：（a）UCA-2.5@CNTs-10；（b）UCA-2.5@CNTs-15；（c）UCA-2.5@CNTs- 20；（d）CNT/聚硅氧烷復(fù)合膜表面。

圖4. (a)：CNT/聚硅氧烷復(fù)合膜（UCA-2.5@CNTs-10、UCA-2.5@CNTs-15和 UCA-2.5@CNTs-20）組裝的應(yīng)變傳感器以10 mm/min的速率拉伸至55%的壓阻響應(yīng)行為；(b)：CNT/聚硅氧烷應(yīng)變傳感器在55%應(yīng)變下的敏感度因子；(c)、(d)：UCA-2.5@CNTs-10和UCA-2.5@CNTs-20在形變過程中的SEM。

圖5. (a)：UCA-2.5@CNTs-20 在500次循環(huán)拉伸下的穩(wěn)定性測試（應(yīng)變?yōu)?0%）；(b)：UCA-2.5@CNTs-20 在一系列外加應(yīng)變 (1，5，10，15和20%)和(c)：在不同拉伸速率(10，20，40和100 mm/min)下的壓阻響應(yīng)。

圖6. (a-c)：聚硅氧烷基底在室溫下自修復(fù)0.5和12小時(shí)之后的光學(xué)顯微鏡圖像；（d-g）：CNT/聚硅氧烷復(fù)合膜在自修復(fù)前（d，e）和自修復(fù)12小時(shí)后（f，g）的SEM。

圖7. CNT/聚硅氧烷應(yīng)變傳感器在實(shí)時(shí)監(jiān)測各種人體運(yùn)動(dòng)中的應(yīng)用。

  該工作以Self-Healing, Self-Adhesive Strain Sensors Made with Carbon Nanotubes/Polysiloxanes Based on Unsaturated Carboxyl?Amine Ionic Interactions為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上。論文第一作者為華南理工大學(xué)訪問學(xué)者麥東東（目前工作單位：廣東石油化工學(xué)院），通訊作者為張安強(qiáng)教授。該研究獲得國家自然科學(xué)基金（項(xiàng)目號(hào)：52073098）的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c12438