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  動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)是一類重要的分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，具有此類結(jié)構(gòu)的聚合物往往被賦予自愈合、形狀記憶、重加工及可降解回收等性能。隨著對(duì)動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)的制備及功能特性的深入理解和研究，越來越多類型的動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)被設(shè)計(jì)和制備出來。通常情況下，研究人員是通過分子設(shè)計(jì)在聚合物網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)點(diǎn)或者主鏈結(jié)構(gòu)上插入動(dòng)態(tài)鍵（比如氫鍵、Diels-Alder鍵、靜電相互作用、可逆鏈交換酯鍵等）來實(shí)現(xiàn)聚合物網(wǎng)絡(luò)的可逆動(dòng)態(tài)性能，動(dòng)態(tài)鍵位置對(duì)材料的動(dòng)態(tài)性能有特定的影響，而且不同的動(dòng)態(tài)鍵類型也具有不同的特性。如果能同時(shí)在聚合物的交聯(lián)點(diǎn)及主鏈上引入不同特性的及動(dòng)態(tài)鍵，那么得到的動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)將具有更優(yōu)異的動(dòng)態(tài)性能及綜合性能，甚至在保持機(jī)械性能的前提下具有更好的動(dòng)態(tài)性能（比如室溫自修復(fù)）。目前將不同的動(dòng)態(tài)鍵機(jī)制結(jié)合到一個(gè)聚合物網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)的策略主要基于使用兩個(gè)獨(dú)立的功能單元，這將使分子設(shè)計(jì)顯著復(fù)雜化。因此，設(shè)計(jì)一個(gè)結(jié)合不同動(dòng)態(tài)鍵模式的簡單系統(tǒng)，在提高網(wǎng)絡(luò)動(dòng)態(tài)性能的同時(shí)并保持材料的其他功能特征仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。

  電子科技大學(xué)崔家喜教授團(tuán)隊(duì)近日提出了一種“one to three”的動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)概念，采用兩種試劑通過簡單的本體開環(huán)聚合在溫和的試驗(yàn)條件下制備了一種高韌性的全動(dòng)態(tài)硅橡膠（dPDMS）。其中一種試劑八甲基環(huán)四硅氧烷（D4）為單體，另一種試劑雙(四甲基銨)-低聚二甲基硅氧烷二酸酯(BTMASA)則先后作為聚合引發(fā)劑、物理交聯(lián)點(diǎn)功能劑、動(dòng)態(tài)性能催化劑在聚合物網(wǎng)絡(luò)中發(fā)揮作用。制備得到的硅橡膠聚合物網(wǎng)絡(luò)交聯(lián)點(diǎn)及主鏈上分別具有兩種不同的動(dòng)態(tài)鍵（靜電相互作用聚集形成物理交聯(lián)，BTMASA催化主鏈發(fā)生動(dòng)態(tài)酯交換）。這種制備過程簡單得到的材料分子結(jié)構(gòu)確很豐富的動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)概念為多重動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計(jì)提出了新思路。相關(guān)工作以“Tough omni-dynamic silicone rubbers with excellent self-healing, elasticity, remoldability, and degradability”為題，發(fā)表于近期的《Polymer》雜志。

圖1.全動(dòng)態(tài)硅橡膠聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖及反應(yīng)機(jī)理 。

  通過該方法制備的全動(dòng)態(tài)硅橡膠具有優(yōu)異的回彈性和韌性，循環(huán)拉伸或壓縮后材料的應(yīng)力應(yīng)變曲線重復(fù)性仍然很好，進(jìn)一步的，經(jīng)過上萬次形變量高達(dá)85%的循環(huán)壓縮，材料的壓縮強(qiáng)度依然沒有明顯的變化（圖2 d），即便是用鋒利的刀片壓縮樣品，去除加載后，樣品仍能快速恢復(fù)原樣（圖2e）。

圖2. dPDMS的機(jī)械性能

圖3. dPDMS的機(jī)械性能自修復(fù)性能及重加工性能

  由于所制備的全動(dòng)態(tài)硅橡膠dPDMS主鏈上具有可被BTMASA催化進(jìn)行室溫鏈交換反應(yīng)的動(dòng)態(tài)酯鍵，且交聯(lián)點(diǎn)為由四甲基銨官能團(tuán)通過靜電相互作用聚集形成的動(dòng)態(tài)物理交聯(lián)，該工作所報(bào)道的材料還具有優(yōu)異的自修復(fù)性能及重加工性能（圖3）。

圖4. dPDMS油凝膠的可降解回收性

  除了自修復(fù)性能和重加工性能，當(dāng)dPDMS中溶脹一定量的硅油，得到的油凝膠還具有優(yōu)異的可降解回收特性。該油凝膠在室溫下具有一定的穩(wěn)定性，當(dāng)對(duì)油凝膠進(jìn)行加熱處理時(shí)，在靜電相互作用聚集的交聯(lián)點(diǎn)打開，同時(shí)硅油分子參與到主鏈的鏈交換反應(yīng)中，進(jìn)一步加熱到150℃后四甲基銨官能團(tuán)也發(fā)生分解，油凝膠完全降解成低粘度的硅油（~180 cSt），無需進(jìn)一步處理可直接使用（圖4a）。

  電子科技大學(xué)在讀博士生董士華為該論文第一作者，通訊作者為崔家喜教授和成都大學(xué)楊莉研究員。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0032386121010570

作者團(tuán)隊(duì)簡介：

  崔家喜教授，主要研究方向包括動(dòng)態(tài)軟材料、響應(yīng)性高分子、仿生材料、高性能水凝膠、生物材料等領(lǐng)域。以第一作者/通訊作者在 Nature Materials, Nature Communications, Advanced Materials JACS, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Functional Materials, Material Horizons等國際著名期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文90 多篇，作為主要發(fā)明人獲得美國專利授權(quán) 2 項(xiàng)，H 因子 26。編寫英文專著（章節(jié)）2 部。