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  有機太陽電池(OSCs)作為一種富有光明前景的可再生太陽能利用方法，因其重量輕、靈活性好、成本低等優(yōu)勢受到學(xué)術(shù)和商業(yè)領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。此外，它在半透明和可穿戴中也表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。隨著材料合成、界面工程、活性層形貌控制等方面研究的不斷深入，基于非富勒烯受體的OSCs的效率飛速發(fā)展。然而，在旋涂工藝制備的OSCs過程中，活性層薄膜的可擴展性較差，導(dǎo)致小面積器件與大面積模組之間的能量轉(zhuǎn)換效率(PCE)差異很大。此外，大多數(shù)高效OSCs使用的是有害的鹵代有機溶劑，如氯苯(CB)和氯仿(CF)，對人類健康和環(huán)境構(gòu)成較大威脅。這也是其工業(yè)化生產(chǎn)的最大障礙之一。因此，從實驗室規(guī)模的小面積器件到用綠色溶劑處理的工業(yè)規(guī)模模組的過渡是實際應(yīng)用的一個關(guān)鍵性挑戰(zhàn)。

  針對上述挑戰(zhàn)，南昌大學(xué)/江西師范大學(xué)陳義旺教授和胡笑添研究員團隊將采用剪切沖量策略對非鹵代溶劑（鄰二甲苯，o-XY）處理的活性層薄膜進行形貌微調(diào)，通過抑制給受體材料的過度聚集成功印刷（半月板刮涂，MGC）制備性能優(yōu)異的大面積有機太陽電池器件及模組。首先，通過改變旋涂時間與MGC速度控制成膜過程中所受到的剪切沖量，以優(yōu)化活性層薄膜形貌。其次，通過對剪切沖量的定量計算，驗證了該策略的普適性及科學(xué)性，解釋了活性層薄膜的形貌演變過程，建立了剪切沖量、活性層形貌以及光電性能之間的關(guān)系。通過對剪切沖量的定性分析，確定了MGC工藝制備大面積均勻化薄膜的臨界條件。總之，剪切沖量策略通過抑制給受體的聚集，克服了大面積OSCs的效率損失，并擴展到各種光電器件的相關(guān)工藝制備中。為解決大面積薄膜均質(zhì)性問題提供了一個完整的設(shè)計理念。

圖1 （a）旋涂、MGC、狹縫涂覆工藝示意圖及相應(yīng)的給受體材料在活性層膜中的分布示意圖。（b）PM6、Y6和BTP-eC9的化學(xué)結(jié)構(gòu)式。（c）在不同剪切沖量條件下，旋涂和MGC工藝制備器件的J-V曲線。

  通過對活性層薄膜形貌的分析，和對成膜過程中的剪切沖量的計算，發(fā)現(xiàn)MGC工藝有較大的剪切沖量，并且剪切沖量有利于抑制給受體材料的過度聚集和相分離現(xiàn)象，提高活性層薄膜的結(jié)晶性，減少電荷的復(fù)合，從而提高器件的光電轉(zhuǎn)換效率。因此，基于PM6:Y6體系小面積（0.04 cm²）及大面積（1 cm²）OSCs器件的最高光電轉(zhuǎn)換效率可分別達到15.10%和13.66%。基于以上分析建立了剪切沖量、活性層形貌以及光電性能之間的關(guān)系。更重要的是，通過對剪切沖量的定性研究，確定了大面積印刷均質(zhì)化的臨界條件，為工業(yè)化生產(chǎn)提出了新的設(shè)計理念。

圖2 旋涂和MGC工藝條件下不同剪切沖量的（a-d）AFM，（e-h）TEM以及（i-l）GIWAXS圖。

圖3 （a）不同剪切沖量條件下活性層薄膜中給受體的分布示意圖。（b）不同制備工藝下，活性層薄膜(25 cm²)的實物圖片。（c）不同制備工藝條件下所制備的大面積(25 cm²)薄膜的UV-vis吸收強度分布。（d）MGC工藝制備的活性層膜的均勻化條件。

  為了進一步驗證剪切沖量策略在實際應(yīng)用中的作用，通過制備了基于PM6:BTP-eC9體系小面積（0.04 cm²）、大面積（1 cm²）剛性及柔性O(shè)SCs器件，進行了普適性研究，其最高光電轉(zhuǎn)換效率分別達到17.15%、15.50%以及13.26%。此外，為了進一步實現(xiàn)剪切沖量策略在制備大面積活性層薄膜上的應(yīng)用，印刷制備了25cm²的大面積柔性太陽電池模組，其光電轉(zhuǎn)換效率達到11.29%�？傊�，剪切沖量策略有助于優(yōu)化非鹵溶劑（o-XY）處理的活性層薄膜的納米結(jié)構(gòu)，有效地開辟了有機光電器件大面積制備的新理念。

圖4 （a）PM6:Y6的大面積(1 cm²)器件的J-V曲線。（b）不同制備工藝下，基于PM6:Y6 OSCs的PCE分布。（c）不同制備工藝下器件的PCE損失率隨面積的變化。（d）PM6:BTP-eC9體系小面積(0.04 cm²)器件的J-V曲線。（e）不同制備工藝下，基于PM6:BTP-eC9 OSCs的PCE分布。（f）PM6:BTP-eC9體系大面積剛性及柔性器件的J-V曲線。（g）柔性模組卷對卷工藝制備過程圖。（h）柔性模組的實物照片。(有效面積為14.63 cm²)。（i）使用卷對卷工藝制備PM6:BTP-eC9柔性模組的J-V曲線。

  以上相關(guān)成果以“A General Enlarging Shear Impulse Approach to Green Printing Large-area and Efficient Organic Photovoltaics”為題發(fā)表在《Energy & Environmental Science》上。論文的第一作者為南昌大學(xué)物理與材料學(xué)院碩士生李豪杰，共同第一作者為南昌大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生劉思奇。通訊作者為南昌大學(xué)/江西師范大學(xué)陳義旺教授，共同通訊作者為南昌大學(xué)胡笑添研究員和天津大學(xué)葉龍教授。

  上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金、江西省“雙千計劃”科技創(chuàng)新高端人才項目，以及北京大學(xué)長三角光電科學(xué)研究院和上海同步輻射中心等單位的支持。