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  眾所周知，經(jīng)典量子物理學(xué)有個(gè)著名的海森堡“測不準(zhǔn)原理”，即實(shí)驗(yàn)不可能同時(shí)準(zhǔn)確地測量微觀粒子的位置和動(dòng)量，準(zhǔn)確測量其中一個(gè)物理量的實(shí)驗(yàn)過程必然會(huì)干擾另一個(gè)物理量實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。在材料的結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系研究中，材料性能的實(shí)驗(yàn)測量過程也經(jīng)常會(huì)改變材料的原生態(tài)結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致所獲得的性能測量結(jié)果不再是原生態(tài)結(jié)構(gòu)本身特殊性質(zhì)的反映，存在類似的“測不準(zhǔn)現(xiàn)象”。例如，聚合物結(jié)晶所獲得的非平衡態(tài)結(jié)構(gòu)與其熱歷史密切相關(guān)，其在DSC實(shí)驗(yàn)升溫掃描測量熔點(diǎn)的過程中經(jīng)常會(huì)進(jìn)一步發(fā)生退火行為，轉(zhuǎn)化為熱力學(xué)更加穩(wěn)定的新結(jié)構(gòu)，如果忽視這一退火轉(zhuǎn)化規(guī)律，此時(shí)所測量得到的熔點(diǎn)就有可能不再準(zhǔn)確地反映原生態(tài)結(jié)構(gòu)特殊的熔融性質(zhì)。

  不同于金屬和玻璃陶瓷材料，聚合物材料在拉伸破壞過程中會(huì)發(fā)生較大的形變并吸收沖擊能量，表現(xiàn)出很好的韌性。聚合物對沖擊能量的吸收耗散過程主要是通過如圖1所示應(yīng)力-應(yīng)變拉伸曲線中的材料細(xì)頸化轉(zhuǎn)變來實(shí)現(xiàn)的，其與塑料銀紋的產(chǎn)生機(jī)制密切相關(guān)，特別重要的是半結(jié)晶聚合物在這一拉伸應(yīng)變過程中的熔融-重結(jié)晶機(jī)理。因此，聚合物在拉伸變形過程中也存在類似的“測不準(zhǔn)現(xiàn)象”，即原生態(tài)結(jié)構(gòu)在拉伸過程中發(fā)生進(jìn)一步的結(jié)構(gòu)演化，最終實(shí)驗(yàn)所測量得到的大變形狀態(tài)力學(xué)性能有可能就不再準(zhǔn)確地反映原生態(tài)結(jié)構(gòu)特殊的力學(xué)性質(zhì)。

  在國家自然科學(xué)基金委的項(xiàng)目支持下，南京大學(xué)胡文兵教授課題組采用動(dòng)態(tài)蒙特卡洛分子模擬研究聚合物拉伸誘導(dǎo)結(jié)晶的微觀機(jī)理，取得了新的研究進(jìn)展。如圖2所示，他們對照研究了兩種原生態(tài)結(jié)構(gòu)完全不同的本體聚合物（分別為無定形態(tài)和半結(jié)晶態(tài)）在拉伸過程中的結(jié)構(gòu)演化行為，發(fā)現(xiàn)在相同的應(yīng)變速率和拉伸溫度條件下，兩種聚合物結(jié)構(gòu)演化到較大的應(yīng)變時(shí)所產(chǎn)生的半結(jié)晶織態(tài)結(jié)構(gòu)具有相近的結(jié)晶度、結(jié)晶取向度、鏈近鄰折疊概率、拉伸剩余模量（見圖3）、甚至結(jié)晶形貌（見圖4），并且在一系列溫度條件下均呈現(xiàn)出獨(dú)立于各自原生態(tài)結(jié)構(gòu)的演化結(jié)果。這項(xiàng)分子模擬研究結(jié)果表明，聚合物材料只要發(fā)生足夠大的拉伸變形，可以像足夠高溫度的熱處理一樣，有效地消除原生態(tài)的半結(jié)晶織態(tài)結(jié)構(gòu)記憶效應(yīng)。

圖3. 無定形聚合物和半結(jié)晶聚合物在不同溫度下拉伸到Hencky應(yīng)變1.6時(shí)的結(jié)晶度(a)、取向度(b)、近鄰折疊概率(c)和剩余模量(d)的對比結(jié)果，彼此非常接近。

  當(dāng)然，這里的“測不準(zhǔn)現(xiàn)象”，僅僅是提醒我們要關(guān)注材料性能測試過程中的結(jié)構(gòu)演化規(guī)律，并不意味著對原生態(tài)材料的結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系就無法進(jìn)行有效的實(shí)驗(yàn)觀測。例如，只要DSC升溫速率足夠高，或者材料原生態(tài)結(jié)構(gòu)足夠穩(wěn)定，都有可能避免在升溫過程中發(fā)生較為明顯的退火行為，就能觀測到原生態(tài)聚合物結(jié)晶結(jié)構(gòu)的零熵產(chǎn)物（zero-entropy production）熔融性能。材料在缺口抗沖強(qiáng)度測試過程中所發(fā)生的脆斷行為，也可有效地避免材料在斷裂過程中發(fā)生進(jìn)一步的大變形結(jié)構(gòu)演化，從而獲得原生態(tài)材料結(jié)構(gòu)特殊的力學(xué)性能結(jié)果。

  這項(xiàng)分子模擬研究工作，有助于我們更好地理解實(shí)際聚合物材料取向加工成型過程和拉伸力學(xué)性能測試過程復(fù)雜的結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系演化機(jī)制。實(shí)際上，經(jīng)低溫退火處理后的玻璃態(tài)聚合物材料呈現(xiàn)所謂的拉伸力學(xué)性能 “回春”（Rejuvenation）現(xiàn)象[Macromolecules 2010,43, 5863]，其也可從聚合物拉伸過程中原生態(tài)退火結(jié)構(gòu)記憶被消除這一演化規(guī)律出發(fā)，得到一個(gè)合理的解釋。相關(guān)研究成果最近在線發(fā)表在物理化學(xué)國際核心期刊The Journal of Chemical Physics（2022, 156, 144904）上。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1063/5.0083952