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  表面增強(qiáng)拉曼（SERS）光譜是一種用于痕量檢測(cè)領(lǐng)域的指紋光譜，以其靈敏性高（單分子檢測(cè)）而聞名，被廣泛應(yīng)用于環(huán)境檢測(cè)監(jiān)測(cè)、食品安全檢測(cè)和醫(yī)療衛(wèi)生診斷等領(lǐng)域。SERS基底的設(shè)計(jì)和調(diào)控是其信號(hào)靈敏性和穩(wěn)定性的關(guān)鍵性因素。宏觀大面積、均質(zhì)等離子激元納米粒子單層膜能夠保障在光源輻照同等區(qū)域內(nèi)收集SERS信號(hào)的穩(wěn)定性。而等離子激元納米粒子的組分、大小、形態(tài)、自組裝結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)等將從電磁增強(qiáng)機(jī)制和化學(xué)增強(qiáng)機(jī)制上決定SERS信號(hào)的靈敏度。

  前期，杭州師范大學(xué)黃又舉教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)具有超低表面能的全氟分子，賦予納米粒子超高接觸角(>130°)，將液-液界面自組裝體系的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)吸附勢(shì)壘降低至極限，可以在5秒內(nèi)實(shí)現(xiàn)超快速自組裝，實(shí)現(xiàn)了高普適性、宏觀大面積納米粒子二維單層膜的構(gòu)建(Science Advances 2021, 7, eabk2852)。利用親水和疏水高分子不對(duì)稱性修飾等離子激元納米金棒的端部和側(cè)部，實(shí)現(xiàn)了宏觀大面積金棒肩并肩定向取向均一組裝單層膜（Advanced Optical Materials 2020, 1902082）。界面自組裝的大面積、均質(zhì)等離子激元單層膜可制備成柔性等離子激元納米生物傳感器，實(shí)現(xiàn)SERS信號(hào)的重復(fù)性和穩(wěn)定性，并用于人體健康指標(biāo)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè) (ACS Nano 2021, 15, 12, 18822)。

  近期，針對(duì)如何通過(guò)等離子激元納米材料設(shè)計(jì)提升SERS基底信號(hào)靈敏度的科學(xué)問(wèn)題，黃又舉教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)逐級(jí)精準(zhǔn)調(diào)控納米粒子形態(tài)，合成了表面刻蝕的針刺狀金銀復(fù)合結(jié)構(gòu)(Etched Spiky Au@Ag NPs)，利用液液界面自組裝成等離子激元納米粒子單層膜，不僅實(shí)現(xiàn)了SERS信號(hào)的穩(wěn)定性和重復(fù)性，更實(shí)現(xiàn)了“避雷針效應(yīng)”(Spiky Au NPs)、“核殼效應(yīng)”(Spiky Au@Ag NPs)及“刻蝕誘導(dǎo)缺陷效應(yīng)”(Etched Spiky Au@Ag NPs)三重SERS信號(hào)放大的集成。相關(guān)研究工作以“Etched-spiky Au@Ag plasmonic-superstructure monolayer films for triple amplification of surface-enhanced Raman scattering signals”為題發(fā)表在Nanoscale Horizons（IF=10.989） (2022, DOI: 10.1039/d2nh00023g)上。

  在SERS檢測(cè)體系的設(shè)計(jì)中，納米粒子的形態(tài)和組分對(duì)于提高檢測(cè)靈敏度扮演著舉足輕重的角色。貴金屬銀納米粒子因其散射大于吸收的特殊光學(xué)性質(zhì)，相對(duì)于納米金，在SERS檢測(cè)中對(duì)分析物表現(xiàn)出更加敏銳的“嗅覺(jué)”。然而，銀納米粒子較差的抗氧化性能也阻礙其發(fā)展。因此，納米金-銀核殼結(jié)構(gòu)是兼?zhèn)潇`敏度和穩(wěn)定性的最佳SERS檢測(cè)基底之一。另外，相對(duì)于球形納米粒子，具有尖銳結(jié)構(gòu)的納米粒子因“避雷針效應(yīng)”往往呈現(xiàn)出更優(yōu)異的SERS檢測(cè)性能。再者，表面粗糙結(jié)構(gòu)的SERS基底更有利于提供更多的熱點(diǎn)耦合，可進(jìn)一步提高檢測(cè)靈敏度。雖然優(yōu)化SERS檢測(cè)性能的可調(diào)控因素眾多，但是將這些“信號(hào)因子”集成于一個(gè)納米粒子上實(shí)現(xiàn)SERS檢測(cè)性能的最大化仍然是巨大的挑戰(zhàn)。

圖1. 基于自組裝針刺狀納米粒子單層膜的高集成SERS信號(hào)放大體系設(shè)計(jì)及檢測(cè)示意圖。

  通過(guò)FDTD模擬和模型SERS分子檢測(cè)，證實(shí)相對(duì)于球形納米粒子，其檢測(cè)靈敏度增強(qiáng)高達(dá)2.5ⅹ10⁴。該集成SERS基底不僅表現(xiàn)出極高的信號(hào)重復(fù)性，對(duì)于不同應(yīng)用領(lǐng)域如環(huán)境污水監(jiān)測(cè)、瓜果蔬菜農(nóng)殘監(jiān)測(cè)和醫(yī)療藥物檢測(cè)等領(lǐng)域的待檢測(cè)物均表現(xiàn)出較高的檢測(cè)靈敏度(低至10^-11M)。

圖2. 自組裝針刺狀納米粒子單層膜的SERS用于實(shí)際不同樣品的檢測(cè)。

  該工作第一作者為碩士研究生劉會(huì)芹，共同第一作者為碩士研究生曾俊逸。宋麗平博士，肖志東副教授和黃又舉教授為通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（51873222, 52111530128）、浙江省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（Z22B055324）、安徽省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（202004g01020016, 202104g01020009）及杭州師范大學(xué)啟動(dòng)基金（4095C5021920452）等項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/d2nh00023g

黃又舉教授簡(jiǎn)介

黃又舉，博士，教授，博士生導(dǎo)師。2010年在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲博士學(xué)位，師從李良彬教授。2010-2014年，在新加坡南洋理工大學(xué)做博士后。2014-2019年，在中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所任項(xiàng)目研究員。2017-2018年，在德國(guó)馬普所高分子所做訪問(wèn)學(xué)者。2019年9月至今，以卓越人才計(jì)劃入職杭州師范大學(xué)，組建納米生物傳感器關(guān)鍵材料課題組。團(tuán)隊(duì)目前有3名教師，1名博士后，2名實(shí)驗(yàn)助理，2名進(jìn)修醫(yī)生，15名研究生。黃又舉教授長(zhǎng)期從事功能高分子材料、膠體與表面科學(xué)、生物與食品安全檢測(cè)等多學(xué)科交叉領(lǐng)域的研究工作。圍繞納米生物傳感器中核心材料和關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，發(fā)展了一系列新型納米生物檢測(cè)監(jiān)測(cè)技術(shù)，并探索了在食品安全、環(huán)境和生物醫(yī)療領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究與產(chǎn)業(yè)化。相關(guān)工作發(fā)表SCI論文150余篇，其中以第一/通訊作者在Science Advances，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，Advanced Functional Materials，ACS Nano，Biomaterials等國(guó)際知名期刊發(fā)表SCI 論文80余篇。被引用6500余次，H因子為42。以第一發(fā)明人授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利15件。作為主要起草人，起草浙江省團(tuán)體標(biāo)準(zhǔn)2項(xiàng)。主持國(guó)家省部級(jí)等項(xiàng)目20余項(xiàng)，包括4項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金�；谏鲜龉ぷ�，黃又舉教授入選了浙江省海外高層次人才計(jì)劃特聘專家（2016）、中國(guó)化學(xué)會(huì)青年化學(xué)家元素周期表代言人（2019）、浙江省高校領(lǐng)軍人才（2020）、浙江省高等學(xué)�！霸菏拷Y(jié)對(duì)培養(yǎng)青年英才計(jì)劃”（2020），以及首屆浙江省青年科技英才（2021）。