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江南大學(xué)肖學(xué)良教授團(tuán)隊 CEJ：具有多重響應(yīng)形狀記憶行為的雙開關(guān)雜化納米復(fù)合膜
2022-08-16  來源：高分子科技

  多重響應(yīng)形狀記憶聚合物（MRSMPs）是一類智能高分子材料，可響應(yīng)多種環(huán)境刺激而發(fā)生形狀變化或回復(fù)，MRSMPs在驅(qū)動器、軟體機(jī)器人和醫(yī)藥緩釋等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景。在設(shè)計該類智能高分子結(jié)構(gòu)時，結(jié)晶、玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變、可逆超分子結(jié)構(gòu)的締合、解離或可逆化學(xué)鍵等均可作為開關(guān)單元，可臨時鎖定聚合物的鏈體結(jié)構(gòu)，從而固定其臨時形狀，當(dāng)MRSMPs再受到外界刺激（例如熱、水、光、電場、磁場和溶劑等作用）時發(fā)生解鎖，從而實現(xiàn)臨時形狀的回復(fù)。然而，現(xiàn)有的MRSMPs力學(xué)性能較差，響應(yīng)形變受到限制，制約了應(yīng)用；同時現(xiàn)有報道的環(huán)境刺激響應(yīng)種類普通，在特殊環(huán)境應(yīng)用時受限。因此，研究力學(xué)性能優(yōu)異且具有多重刺激響應(yīng)性的形狀記憶聚合物，滿足復(fù)雜環(huán)境下的應(yīng)用需求，是MRSMPs領(lǐng)域一個亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。


  江南大學(xué)肖學(xué)良教授團(tuán)隊在前期探索的基礎(chǔ)上（Polym Chem, 2017,8(1),283-294; Polymers,2017,9(3),87; Polymers, 2019,11(10),1586; Smart Mater Struct 2020,29(2),023001; Adv Mater Technol 2021,6(7),2001275），近期，報道了一種新型的力學(xué)性能優(yōu)異且可響應(yīng)多種環(huán)境刺激的雜化納米復(fù)合膜。該復(fù)合膜主體成分為聚氨酯/卡波姆/納米纖維素，具有雙開關(guān)體系結(jié)構(gòu)，可被熱、水、乙醇和pH觸發(fā)而產(chǎn)生形狀記憶行為，如圖1所示其形狀記憶雜化結(jié)構(gòu)體系。實驗結(jié)果表明，該納米復(fù)合膜在80℃熱水中形狀回復(fù)時間為10 s，并且展示出優(yōu)異的酸堿刺激響應(yīng)性。在酸性環(huán)境中，具有一定的強(qiáng)度并可負(fù)載一定重物，轉(zhuǎn)移至堿性條件后，其強(qiáng)度迅速減弱，會出現(xiàn)結(jié)構(gòu)塌陷，不能負(fù)載重物，而在將其重新轉(zhuǎn)移至酸性環(huán)境后，其強(qiáng)度得以恢復(fù)，能重新承受重物。因此，該納米復(fù)合膜顯示出優(yōu)異的pH刺激形狀記憶效應(yīng)，在藥物緩釋領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用潛力。 


圖1. TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜的設(shè)計思路及其雙開關(guān)結(jié)構(gòu)雜化體系構(gòu)建


  此外，由于該納米復(fù)合膜具有雙開關(guān)單元，在各個領(lǐng)域也具有應(yīng)用潛力，特別是控制關(guān)鍵參數(shù)，可實現(xiàn)卓越的應(yīng)用效率。例如，材料在醫(yī)療植入應(yīng)用時需要較慢的形狀回復(fù)特性，因為突然的形狀變化會影響生理環(huán)境，而材料制備致動器時（如中空血管支架和人造肌肉）又需要較快的變形速度。因此，設(shè)計形狀記憶開關(guān)單元，特別是形狀回復(fù)行為中提供動態(tài)速度可調(diào)的可逆化學(xué)鍵系統(tǒng)確實是可行的。該研究中，作為分子開關(guān)的氫鍵和離子鍵可以通過改變?nèi)軇?/span>pH值和溫度進(jìn)行調(diào)節(jié)。因此，文中探究了TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜形狀恢復(fù)特性和機(jī)理（圖2和3），結(jié)果表明，TPU/CB/CNC納米復(fù)合膜在水、乙醇、酸、堿及熱中展現(xiàn)出良好的多重響應(yīng)形狀記憶性能，證明了氫鍵和季銨離子鍵作為可控雙開關(guān)單元的可行性。


圖2. 外力賦形的TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜在水、乙醇、酸、堿及熱中的形狀回復(fù)過程 


圖3.TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜可切換多刺激形狀記憶機(jī)理及水熱協(xié)同增強(qiáng)形狀記憶效應(yīng)的機(jī)理，該形狀記憶可逆開關(guān)主要基于動態(tài)季銨鹽離子鍵和氫鍵協(xié)同轉(zhuǎn)化效應(yīng)


  通過酸、堿環(huán)境中的負(fù)載測試，該研究定性表征了雜化納米復(fù)合膜內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的兩種可逆轉(zhuǎn)變的作用力，發(fā)現(xiàn)在酸、堿不同的環(huán)境中TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜強(qiáng)度具有極大的差異，在酸性環(huán)境中，納米復(fù)合膜擁有一定的強(qiáng)度，但到了堿性環(huán)境中，其強(qiáng)度訊速減弱，并且這種差異可因酸、堿環(huán)境之間（pH值不同）的變化而發(fā)生相應(yīng)動態(tài)轉(zhuǎn)變（如圖4和5）。紅外和核磁共振研究表明，這是TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜在酸、堿不同環(huán)境中，季銨鹽離子鍵和氫鍵的可逆變化引發(fā)的現(xiàn)象。 


圖4. 組圖記錄TPU/CB/CNC-5樣條浸入（a）HCl溶液（pH=2）（b）NaOH溶液（pH=10）中的形狀回復(fù)效應(yīng)


圖5. TPU/CB/CNC雜化納米復(fù)合膜分別在H+和OH-溶液及干態(tài)下的負(fù)載演示


  以上研究成果以 “Multi-stimuli responsive shape memory behavior of dual-switch TPU/CB/CNC hybrid nanocomposites as triggered by heat, water, ethanol, and pH” 為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal（中科院1區(qū)，影響因子為16.774）上，論文第一作者是江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院2018級博士生吳官正，肖學(xué)良教授和侯秀良教授為共同通訊作者。這項研究工作得到了比利時根特大學(xué)Sandra Van Vlierberghe教授的大力支持和指導(dǎo)。 


圖6 論文發(fā)表界面


  該工作得到了國家自然科學(xué)基金（51703083），中央高校基本科研業(yè)務(wù)費（JUSRP52007A、JUSRP132030），江南大學(xué)生態(tài)紡織教育部重點實驗室的資助。


  原文鏈接：https://authors.elsevier.com/c/1fXJa4x7R2ccPs
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（責(zé)任編輯：xu）
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