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  在自然界中，許多生物組織、器官和細胞外基質(zhì)都是由適應(yīng)性水凝膠組成的。在這些水凝膠基生物中，一系列的生物聚合物，如多糖、黑色素，被控制合成，并在生物活性中發(fā)揮重要作用。受此啟發(fā)，人工操控聚合物在水凝膠中原位生物合成將是獲得可以滿足生物需求材料的一個非常重要的途徑。然而，由于生物環(huán)境及水凝膠體系的高度復(fù)雜性，這項任務(wù)仍極具挑戰(zhàn)性。

  SPA低的氧化還原電位（圖2A），以及HRP能夠催化H₂O₂產(chǎn)生?OH（圖2B），為CA@SPA-HRP水凝膠中SPA的原位聚合提供了化學(xué)基礎(chǔ)。此外，EPR、EIS和GPC（圖2D、E、F）進一步證實了SPA在水凝膠中的原位聚合生成PSPA。結(jié)合?OH生成的結(jié)果，表明HRP催化H₂O₂生成的?OH可以有效地激活SPA單體的原位聚合，獲得PSPA。 

  PSPA優(yōu)異的NIR吸收能力，賦予了SPA在水凝膠中原位聚可用于H₂O₂響應(yīng)的NIR介導(dǎo)的診療應(yīng)用。即使在H₂O₂濃度為50 mM時（圖3B），仍能檢測到光聲（PA）信號。表明該聚合方法對H₂O₂具有較高的檢測靈敏度，是檢測H₂O₂的一個很好的模型反應(yīng)。動物實驗進一步證實裸眼觀察和PA可被用于實時監(jiān)測傷口感染，感染組織有明顯的肉眼可見顏色變化以及PA信號變化。隨著粘附時間的增加，PA信號逐漸增強，這與感染創(chuàng)面CA@SPA-HRP水凝膠顏色變化的結(jié)果一致（圖3C和D）。 

  通過監(jiān)測不同治療組處理后的光密度（OD₆₀₀），進一步研究了CA@PSPA-HRP水凝膠在不同孵育時間點的抗菌效果（圖4A和B）。孵育2 h后，未被殺死的細菌在化學(xué)動力學(xué)治療（CDT）組和光熱治療（PTT）組中開始增殖，而PTT/CDT組的細菌即使在孵育24 h后仍受到顯著抑制。此外，細菌SEM（圖4C）也進一步證明PTT聯(lián)合后續(xù)的CDT比單一治療更能實現(xiàn)有效的抗菌效果。 

  新生血管直接影響傷口中O₂和營養(yǎng)物質(zhì)的運輸。CD31是新生血管的標(biāo)志物，a-SMA是血管平滑肌細胞的標(biāo)志物，通常用于評估新生血管重塑和傷口愈合。在第7天對創(chuàng)面組織切片進行a-SMA和CD31的雙染色，PTT/CDT組的血管密度和成熟指數(shù)顯著升高，說明具有PTT/CDT協(xié)同的CA@PSPA-HRP水凝膠可促進血運重建，從而加速傷口愈合。

  該工作以“H₂O₂-activated in situ polymerization of aniline derivative in hydrogel for real-time monitoring and inhibition of wound bacterial infection ”為題發(fā)表在《Biomaterials》上。廣西師范大學(xué)化學(xué)與藥學(xué)學(xué)院博士研究生王璦輝，碩士研究生樊桂師為該論文第一作者，沈星燦教授和蔣邦平教授為該論文通訊作者。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金項目（21977022，22265004，21671046）和廣西自然科學(xué)基金項目（2018GXNSFFA281004，2017GXNSFGA198004，AD17129007）的資助。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0142961222004380

  下載：H₂O₂-activated in situ polymerization of aniline derivative in hydrogel for real-time monitoring and inhibition of wound bacterial infection