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  近年來(lái)，離子熱電系統(tǒng)（i-TE system）為開(kāi)發(fā)高性能熱電器件提供了全新的方式�，F(xiàn)有的離子熱電系統(tǒng)大多基于離子熱擴(kuò)散效應(yīng)（thermodiffusion effect）或氧化/還原電對(duì)的溫度效應(yīng)（thermogalvanic effect），或混合模式。對(duì)于熱電材料而言，熱電的轉(zhuǎn)換效率是一個(gè)非常重要的參數(shù)，因此研究者大多用無(wú)量綱的ZT值來(lái)描述這個(gè)轉(zhuǎn)換效率。ZT值受影響于多個(gè)參數(shù)，其與材料塞貝克系數(shù)（Seebeck）的二次方成正比，材料導(dǎo)電率成正比且與材料導(dǎo)熱率成反比。因此，對(duì)于理想的離子熱電系統(tǒng)來(lái)說(shuō)，一個(gè)高的熱電勢(shì)值（thermopower,可以理解為離子的Seebeck系數(shù)）,高的離子導(dǎo)電率以及低的導(dǎo)熱率會(huì)是最優(yōu)的選擇。然而大多數(shù)簡(jiǎn)單離子系統(tǒng)的熱電表現(xiàn)不足夠理想，熱電勢(shì)值也僅為幾個(gè)mV/K。近期有許多優(yōu)秀的關(guān)于離子熱電的工作，并將熱電勢(shì)的輸出值提升到了超過(guò)20mV/K。但這類(lèi)工作大多數(shù)專(zhuān)注于離子本身，即通過(guò)離子種類(lèi)的選擇或者通過(guò)化學(xué)手段影響離子來(lái)提升離子系統(tǒng)的熱電性能。其中，離子所處在的環(huán)境對(duì)于離子本身的影響則大多被忽略。因此，如何改變并提升離子熱電系統(tǒng)的熱電性能，尤其是通過(guò)改變離子所處的環(huán)境進(jìn)而影響離子熱電系統(tǒng)的熱電勢(shì)值，則顯得尤為關(guān)鍵。

  近日，香港理工大學(xué)智能可穿戴系統(tǒng)研究院陶肖明教授團(tuán)隊(duì)制備并研究了幾種不同的相轉(zhuǎn)變離子熱電系統(tǒng)，首次發(fā)現(xiàn)在泊洛沙姆(Poloxamer 407)/LiCl的離子體系中，熱電勢(shì)值可以在系統(tǒng)發(fā)生相轉(zhuǎn)變（液體至凝膠，17.4℃）時(shí)上升6.5倍（大約2mV/K至超過(guò)15mV/K），同時(shí)提升離子ZT值23倍(低于0.03至0.68)。該團(tuán)隊(duì)隨即建立基于昂薩格（Onsager）方程的理論模型，分析離子在三個(gè)不同階段的遷移（相轉(zhuǎn)變前，相轉(zhuǎn)變中及相轉(zhuǎn)變后）并解釋了熱電勢(shì)值提升的來(lái)源，即相轉(zhuǎn)變下溶膠黏度的變化影響陰陽(yáng)離子的遷移速率，從而造成了陰陽(yáng)離子在高低溫端的濃度差。作者通過(guò)對(duì)相轉(zhuǎn)變前后的模型分析，提出了可能影響離子熱電勢(shì)的六個(gè)無(wú)量綱參數(shù)，并提出基于理論分析下熱電勢(shì)在相轉(zhuǎn)變時(shí)存在多個(gè)數(shù)量級(jí)提升的可能。通過(guò)對(duì)理論模型的研究及分析，作者提出了相轉(zhuǎn)變對(duì)熱電效應(yīng)影響的普適性，即熱電性能的改變不受影響于相轉(zhuǎn)變的方式，并通過(guò)在其他相轉(zhuǎn)變體系的結(jié)果驗(yàn)證了該結(jié)論。該成果提供并揭示了一種全新的設(shè)計(jì)并控制材料所需熱電性能的可能途徑，這將為室溫下可穿戴設(shè)備的低熱能收集應(yīng)用帶來(lái)新的前景。該工作以題為“Gigantic Effect due to Phase Transition on Thermoelectric Properties of Ionic Sol–Gel Materials”發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。

本工作受啟發(fā)于之前的一些對(duì)于離子熱電的研究工作，將研究的重點(diǎn)放在離子遷移環(huán)境而非離子本身的選擇。有一些有機(jī)高分子材料在受溫度或其他條件的影響時(shí)，能夠改變其本身的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，具體可表現(xiàn)形成溶膠時(shí)的黏度變化。其中黏度的變化可能影響離子的遷移與擴(kuò)散，進(jìn)而影響離子所在系統(tǒng)的熱電性能的變化。通過(guò)制備四種不同的離子熱電體系，即無(wú)相轉(zhuǎn)變，升溫溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變，升溫凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變及紫外引發(fā)溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變，作者觀(guān)測(cè)到在相轉(zhuǎn)變時(shí)熱電性能，尤其是輸出的熱電勢(shì)，有著極大的改變。在其中的泊洛沙姆407（Poloxamer 407）/LiCl離子體系中，作者觀(guān)測(cè)到了在室溫區(qū)間（15-20℃）的溶膠黏度的顯著變化，即溶膠至凝膠的相轉(zhuǎn)變。通過(guò)將冷側(cè)溫度從5℃提升到35℃，測(cè)量的離子系統(tǒng)的熱電勢(shì)從2 mV/K 提升到了超過(guò)15mV/K的最大值（17.4℃）并逐漸回落，而通過(guò)交流阻抗測(cè)得的離子導(dǎo)電率與測(cè)量的離子導(dǎo)熱率卻并無(wú)顯著變化，最終導(dǎo)致一個(gè)離子ZT值從不到0.03到0.68的顯著提升。（圖1）作者通過(guò)對(duì)離子在溫度梯度下擴(kuò)散的索雷特（Soret）效應(yīng)的分析并基于昂薩格（Onsager）方程，提出了一個(gè)關(guān)于離子在溫度梯度下擴(kuò)散的分析模型。通過(guò)對(duì)方程中離子濃度及擴(kuò)散速率項(xiàng)的修正，作者成功實(shí)現(xiàn)應(yīng)用修正的方程描述相轉(zhuǎn)變前，相轉(zhuǎn)變中及相轉(zhuǎn)變后三個(gè)階段的離子遷移。通過(guò)對(duì)相轉(zhuǎn)變前后的分析，作者用六個(gè)無(wú)量綱參數(shù)分析了可能影響離子熱電勢(shì)的因素，并解釋了所述系統(tǒng)中離子熱電勢(shì)值提升的原因，即陰陽(yáng)離子在相轉(zhuǎn)變影響下在高低溫端的重新分布。作者基于理論分析，提出熱電勢(shì)在相轉(zhuǎn)變時(shí)存在多個(gè)數(shù)量級(jí)提升的可能，并分析指出這種相轉(zhuǎn)變對(duì)熱電效應(yīng)影響的普適性，即熱電性能的改變不受影響于相轉(zhuǎn)變的方式，并通過(guò)在其他體系(紫外光相轉(zhuǎn)變系統(tǒng)及升溫凝膠-溶膠相轉(zhuǎn)變系統(tǒng))的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了這個(gè)結(jié)論。（圖2）該工作給離子熱電的研究提供了一種全新的思路，即除去離子種類(lèi)的選擇外，離子所處的環(huán)境也會(huì)對(duì)離子熱電的性能產(chǎn)生極大的影響。 

表1. 離子體系的詳細(xì)信息

 圖2.  模型，分析及紫外系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208286

  課題組鏈接：https://www.polyu.edu.hk/sft/itcproftao/