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  隨著器件集成度的提高和使用環(huán)境的日益復(fù)雜，界面接觸差，應(yīng)力集中的熱界面材料在實(shí)際應(yīng)用中極易發(fā)生不規(guī)則變形、熱膨脹和擠壓以及振動，造成較大的溫度梯度和局部溫度過熱，導(dǎo)致界面層分離、熱控制失效和工程失效。因此，為確保散熱效果，設(shè)計能夠自動適應(yīng)應(yīng)用環(huán)境與非平整、粗糙和動態(tài)的接觸表面實(shí)現(xiàn)牢固貼合接觸，在不同的溫度場中保持良好的快速熱疏導(dǎo)能力的新型快速自修復(fù)彈性導(dǎo)熱材料是解決這一問題的重要策略之一。此外，除了高回彈性外，維持界面的黏附性是降低界面熱阻、提高k值的另一有效措施。具有強(qiáng)黏附力的導(dǎo)熱材料不僅可以改善導(dǎo)熱填料與聚合物之間的界面接觸，保持導(dǎo)熱材料的機(jī)械完整性和穩(wěn)定性，而且可以有效避免傳熱界面膨脹時新型導(dǎo)熱材料的脫落。根據(jù)之前的研究，在選擇取向高導(dǎo)熱填料的基礎(chǔ)上，通過控制聚合物分子間相互作用、軟硬段的類型以及交聯(lián)結(jié)構(gòu)的分布，優(yōu)化分子間氫鍵與強(qiáng)交聯(lián)的比例，實(shí)現(xiàn)可逆作用與強(qiáng)交聯(lián)的互補(bǔ)，獲得具有連續(xù)立體網(wǎng)絡(luò)的聚合物，對于設(shè)計具有強(qiáng)黏附力和高彈性的新型自修復(fù)導(dǎo)熱復(fù)合材料具有重要意義。

  近日，天津大學(xué)封偉教授團(tuán)隊使用乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）作為交聯(lián)增強(qiáng)劑，聚2-[[（丁胺基）羰基]氧基]乙酯（PBA）作為軟段，通過優(yōu)化PBA與PDMS的含量設(shè)計聚合物基體。然后，基于力-熱耦合設(shè)計思想，采用模板法制備得到石墨烯陣列，利用物理浸漬填充法分多次將聚合物填充到溝壑狀褶皺石墨烯陣列（VAFG）的空隙內(nèi)，獲得兼具強(qiáng)黏附、回彈性的聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG智能導(dǎo)熱復(fù)合材料。因此，本研究建立了一種設(shè)計具有復(fù)雜功能熱導(dǎo)、傳感和機(jī)械傳導(dǎo)集成的聚合物基復(fù)合材料的方法，為未來高性能聚合物基界面材料的設(shè)計和制備提供了理論基礎(chǔ)和技術(shù)支持；它也為軟機(jī)器人和仿生假肢的發(fā)展提供了廣闊的潛在前景。

  具體內(nèi)容如下：

圖4（a）壓縮傳熱模型的穩(wěn)態(tài)溫度分布熱模；不同（b）壓縮力和（c）溫度下的界面熱阻曲線；（d）聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG材料界面處的傳熱模型；（e）有無聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG界面材料的模型連接處的熱流分布模擬；（f）聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG-Cu在不同比例下的總熱阻和界面熱阻

圖6 黏彈性導(dǎo)熱復(fù)合材料在智能感知與識別方面的應(yīng)用

  識別未知材料是智能材料應(yīng)用的主要目標(biāo)。由于配備聚（PBA-ran-PDMS）/VAFG傳感器的機(jī)械手在不同物體上表現(xiàn)出明顯不同的傳熱和壓力趨勢，因此可以在暗箱中使用機(jī)械手識別和測試由未知材料制成的物體。圖6描述了測試系統(tǒng)的示意圖，其中材料在暗箱中加熱至恒定溫度，然后操縱器抓取球，同時讀取溫度變化和壓力變化數(shù)據(jù)，并繪制和分析數(shù)據(jù)。然后將趨勢與已知感知的數(shù)據(jù)庫進(jìn)行比較，以獲得球的材質(zhì)紋理。

  因此，本文研究結(jié)論如下：

  （1）優(yōu)化PBA與PDMS獲得綜合力學(xué)性能的聚合物基體材料。對于PBA鏈段，當(dāng)PBA聚合物鏈段含量較高時，共聚物分子交聯(lián)程度較低，分子的力學(xué)穩(wěn)定性和力學(xué)承載能力較差，導(dǎo)致聚合物的力學(xué)強(qiáng)度及黏附性相對較弱。相反，PDMS具有較大的力學(xué)強(qiáng)度，高PDMS含量下聚合物交聯(lián)程度較高，分子鍵氫鍵較少，聚合物分子間相互作用降低，導(dǎo)致最終高PDMS含量的共聚物材料力學(xué)強(qiáng)度提高，伸長率和黏附性明顯降低。因此，優(yōu)化分子強(qiáng)交聯(lián)和分子間氫鍵的相互作用可以實(shí)現(xiàn)材料綜合力學(xué)性能的提高。

  （2）黏附性強(qiáng)、高回彈性的聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG的界面熱阻降低，導(dǎo)熱效率提高。兼具高彈性和界面黏附性的聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG導(dǎo)熱材料可以排除產(chǎn)熱裝置和散熱裝置之間接口的空氣，填充裝置之間的間隙，降低接觸熱阻，可有效地將熱量從發(fā)熱裝置傳導(dǎo)到熱控制裝置。因此，引入強(qiáng)黏附和高彈性的概念，優(yōu)化可逆超分子相互作用或動態(tài)共價鍵是解決導(dǎo)熱基底強(qiáng)界面黏附及提高導(dǎo)熱效率的最有效方法。

  (3)通過優(yōu)化聚合物的結(jié)構(gòu)，控制復(fù)合材料的回彈性和導(dǎo)熱性，可以通過不同熱源材料的彈性和導(dǎo)熱性能實(shí)現(xiàn)材料材質(zhì)的智能感知和識別。

  相關(guān)研究成果近期以“Highly Thermally Conductive Adhesion Elastomer Enhanced by Vertically Aligned Folded Graphene”為題發(fā)表在期刊Advanced Science上，文章第一作者為俞慧濤博士，通訊作者為封偉教授和馮奕鈺教授。該項研究受到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202201331