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  有機(jī)電化學(xué)晶體管（OECT）是一種基于有機(jī)半導(dǎo)體的三端器件（圖1a）。在柵極（G）電壓的驅(qū)動(dòng)下，電解質(zhì)中的離子進(jìn)入/移出溝道，從而電化學(xué)氧化/還原摻雜有機(jī)半導(dǎo)體層，劇烈地改變?cè)矗⊿）、漏（D）電極之間的電流，從而實(shí)現(xiàn)柵極電壓信號(hào)對(duì)源漏極電流信號(hào)的調(diào)制。有機(jī)電化學(xué)晶體管可以在水溶液中工作，操作電壓較�。ㄍǔＰ∮�1 V），且跨導(dǎo)（源漏電流對(duì)柵極電壓的響應(yīng)靈敏度）超過(guò)石墨烯等高遷移率材料，具有良好的生物器件界面和生物相容性。因此，有機(jī)電化學(xué)晶體管在生物化學(xué)傳感器、神經(jīng)接口器件和神經(jīng)形態(tài)計(jì)算等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，引起了人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注（圖1b）。作為生物化學(xué)傳感器，有機(jī)電化學(xué)晶體管可以檢測(cè)汗液、淚液等生物流體中的代謝物（Na⁺、K⁺，葡萄糖，乳酸，皮質(zhì)醇激素等），從而監(jiān)測(cè)人體的生命健康，近期，還被成功應(yīng)用于新冠病毒的檢測(cè)。由于具備良好的生物器件界面，有機(jī)電化學(xué)晶體管可以作為神經(jīng)電極和腦機(jī)接口，進(jìn)行診斷和治療。此外，有機(jī)電化學(xué)的工作原理和神經(jīng)突觸類似，可以代替?zhèn)鹘y(tǒng)的電子器件，用于類腦計(jì)算研究。

圖1 a 有機(jī)電化學(xué)晶體管器件結(jié)構(gòu)示意圖；b 三種有機(jī)電化學(xué)晶體管應(yīng)用：生物化學(xué)傳感器、神經(jīng)接口器件、神經(jīng)形態(tài)計(jì)算。

  然而，有機(jī)電化學(xué)晶體管的實(shí)際應(yīng)用，仍受到材料層面的阻礙。相比于p型材料，n型材料在種類和性能兩方面均遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后，極大地限制了基于有機(jī)電化學(xué)晶體管的互補(bǔ)型邏輯電路的構(gòu)筑和實(shí)際應(yīng)用。受到有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管（OFET）材料設(shè)計(jì)的影響，傳統(tǒng)n型有機(jī)電化學(xué)晶體管材料設(shè)計(jì)常常通過(guò)引入更多的缺電子基團(tuán)來(lái)降低最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）能級(jí)。然而，基于這種“低LUMO能級(jí)”設(shè)計(jì)策略的材料大多基于復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，合成步驟長(zhǎng)且昂貴，對(duì)于性能的提升效果也相對(duì)有限。因此，需要一種簡(jiǎn)單且高效的高性能n型有機(jī)電化學(xué)晶體管材料的設(shè)計(jì)策略。

  針對(duì)這些挑戰(zhàn)，北京大學(xué)雷霆課題組提出了新的n型有機(jī)電化學(xué)晶體管材料設(shè)計(jì)策略——“摻雜態(tài)調(diào)控”（圖2a）。由于有機(jī)電化學(xué)晶體管在工作過(guò)程中整個(gè)半導(dǎo)體被電解質(zhì)高度摻雜，因此器件工作狀態(tài)下載流子的輸運(yùn)特性不能簡(jiǎn)單地由中性狀態(tài)下的分子的性質(zhì)決定，而應(yīng)該由摻雜狀態(tài)下分子的性質(zhì)決定。通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，將電荷均勻的分布在聚合物骨架上，可以有效地將傳統(tǒng)的p型聚合物轉(zhuǎn)換為高性能的n型聚合物。基于這一概念，聚合物P(gTDPP2FT)（圖2b）表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高n型有機(jī)電化學(xué)晶體管性能（圖2c），其特性參數(shù)μC*達(dá)到54.8 F cm^?1V^?1s^?1，開(kāi)關(guān)響應(yīng)時(shí)間縮短為1.75/0.15 ms。理論計(jì)算和對(duì)照實(shí)驗(yàn)表明，這種轉(zhuǎn)變主要是由于電荷分布更加均勻、極化子更為穩(wěn)定、帶電狀態(tài)下主鏈平面性和構(gòu)象穩(wěn)定性增強(qiáng)所致。該工作首次提出了理解并調(diào)控聚合物摻雜態(tài)下分子性質(zhì)的方法和重要意義。相關(guān)工作以“Switching p-type to high-performance n-type organic electrochemical transistors via doped state engineering”為題發(fā)表在Nature Communications上。

圖2 a 本工作設(shè)計(jì)的“摻雜態(tài)調(diào)控”策略。b P(gTDPP2FT)聚合物材料的結(jié)構(gòu)式。c 目前n型有機(jī)電化學(xué)晶體管材料的性能對(duì)比，本工作的P(gTDPP2FT)展現(xiàn)出最高的遷移率和μC*值。

  博士研究生李佩雲(yún)和博士后石軍偉是該論文的共同第一作者，雷霆研究員是通訊作者。

  上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、北京大學(xué)高性能計(jì)算平臺(tái)，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院分子材料與納米加工實(shí)驗(yàn)室（MMNL）儀器平臺(tái)和上海光源等的支持。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33553-w