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南京大學(xué)胡文兵教授課題組研究進(jìn)展：“扣其兩端而竭焉” - 解密熱塑性彈性體加工的性能調(diào)控機(jī)制
2022-12-22  來(lái)源：高分子科技

  熱塑性彈性體允許傳統(tǒng)大工業(yè)連續(xù)化加工工藝如注塑、發(fā)泡、拉膜和紡絲來(lái)進(jìn)行成型加工，沒(méi)有了傳統(tǒng)硫化橡膠加工工藝的諸多限制，在航空航天、醫(yī)療器械、汽車制造、電線電纜等高科技領(lǐng)域有著廣泛而重要的應(yīng)用。其中，可結(jié)晶的聚氨酯、聚酯聚醚、聚酰胺聚醚或聚酯以及聚烯烴彈性體等主要由化學(xué)結(jié)構(gòu)不相同的兩種嵌段鏈交替連接而成，在加工過(guò)程中應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶所生成的硬段結(jié)晶微疇為彈性網(wǎng)絡(luò)提供了物理交聯(lián)點(diǎn)，較小的結(jié)晶微疇在受力變形中可發(fā)生結(jié)構(gòu)演變而消耗沖擊能，使得材料表現(xiàn)出優(yōu)異的彈性和韌性。因此，調(diào)控結(jié)晶微疇的尺寸大小分布是熱塑性彈性體性能調(diào)控的關(guān)鍵因素。


  在國(guó)家自然科學(xué)基金委的項(xiàng)目資助下，南京大學(xué)胡文兵教授課題組開(kāi)展了交替可結(jié)晶的兩嵌段和四嵌段共聚物應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶的動(dòng)態(tài)蒙特卡洛分子模擬研究。他們將結(jié)晶微疇的尺寸大小分布?xì)w因?yàn)橛捕谓Y(jié)晶之前在熔體中的局部濃度漲落，如圖1所示，較濃區(qū)域硬段多平行排列堆砌，較稀區(qū)域硬段多交錯(cuò)排列堆砌。于是，他們將結(jié)晶段平行排列的高濃情景和交錯(cuò)排列的高稀情景作為調(diào)控結(jié)晶微疇的尺寸大小分布的兩個(gè)極端情景，分別開(kāi)展深入系統(tǒng)的分子模擬研究。 


 圖1 在由可結(jié)晶嵌段（黃色嵌段）和不可結(jié)晶嵌段（藍(lán)色嵌段）組成的兩嵌段共聚物中，不同分子鏈的可結(jié)晶嵌段平行排列在一端表示濃相，可結(jié)晶嵌段交錯(cuò)排列在兩端表示稀相。


  這里，他們借鑒了孔子（如圖2所示）在《論語(yǔ)·子罕》中的求知策略：“吾有知乎哉？無(wú)知也。有鄙夫問(wèn)于我，空空如也。我叩其兩端而竭焉。”（我有足夠的知識(shí)嗎？沒(méi)有呀。如果有個(gè)不懷好意的人來(lái)問(wèn)我，他故意裝作什么都不知道，我就從正反兩個(gè)方向追問(wèn)到底，也可以猜到答案。）掌握了晶疇在大小兩個(gè)方向上的極端情況，研究起來(lái)就可以把握其分布規(guī)律。 


圖2 南京大學(xué)仙林校區(qū)里的孔子塑像（攝影：胡文兵）


  他們首先研究了局部濃度漲落所帶來(lái)的稀釋效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶使得大晶疇更大，小晶疇更小，更寬的晶疇尺寸大小分布有利于材料實(shí)現(xiàn)高彈高韌的性能[1]。兩嵌段和四嵌段共聚物呈現(xiàn)同樣的規(guī)律，由此可外推到實(shí)際體系的多嵌段共聚物。他們進(jìn)一步研究了嵌段間熱力學(xué)不相容所導(dǎo)致的微相分離效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)微相分離對(duì)大晶疇影響不大，但使得小晶疇更多，也拓寬了晶疇尺寸大小分布[2]。他們還進(jìn)一步研究了嵌段間熱力學(xué)和動(dòng)理學(xué)柔順性不同所導(dǎo)致的柔順性反差效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)熱力學(xué)柔順性反差使得大晶疇更大，小晶疇更多，也拓寬了晶疇尺寸大小分布，但動(dòng)理學(xué)柔順性反差則對(duì)分布影響不大[3]。研究結(jié)果可解釋相應(yīng)的不同化學(xué)結(jié)構(gòu)實(shí)際體系的許多實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。圖3所示為四嵌段共聚物應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶過(guò)程。 



圖3 高濃情景一束由可結(jié)晶嵌段（黃色）和不可結(jié)晶嵌段（藍(lán)色）交替連接組成的四嵌段共聚物在一定溫度下的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶示意圖。沿X方向拉伸時(shí)分子鏈的兩個(gè)鏈端分別固定在沿X方向的兩個(gè)邊界平面上。左側(cè)為嵌段共聚物初始態(tài)示意圖，右側(cè)為拉伸至400%應(yīng)變下的嵌段共聚物。


  這一系列分子模擬研究工作在微觀機(jī)制層面上為半結(jié)晶熱塑性彈性體的化學(xué)結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能之間的加工調(diào)控關(guān)系奠定了理論建；A(chǔ)，有利于深入系統(tǒng)地理解熱塑性彈性體機(jī)械力學(xué)性能的優(yōu)化機(jī)制，為開(kāi)發(fā)高性能新產(chǎn)品提供理論指導(dǎo)。 


  參考文獻(xiàn)：

  1. Guo, Y.-Q.; Luo, W.; Wang, J.-P.; Hu, W.-B. Dynamic Monte Carlo simulations of strain-induced crystallization in multiblock copolymers: Effects of dilution. Soft Matter18, 3376-3383(2022). DOI: 10.1039/D2SM00193D

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/SM/D2SM00193D

  2. Guo, Y.-Q.; Luo, W.; Zhang, J.; Hu, W.-B. Dynamic Monte Carlo simulations of strain-induced crystallization in multiblock copolymers: Effects of microphase separation. Polymer 264, 125512(2023). DOI: 10.1016/j.polymer.2022.125512

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S003238612201000X?via%3Dihub

  3. Guo, Y.-Q.; Luo, W.; Zhang, J.; Hu, W.-B. Dynamic Monte Carlo simulations of strain-induced crystallization in multiblock copolymers: Effects of asymmetric block rigidity. J. Phys. Chem. B (2023). DOI: 10.1021/acs.jpcb.2c06827

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcb.2c06827

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（責(zé)任編輯：xu）
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