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上海交大俞煒教授和尤偉助理研究員團隊：構建團聚納米粒子/高分子復合材料特征結構參數(shù)和模量增強定量關系的流變學本構模型
2023-01-28  來源：高分子科技

  團聚納米粒子廣泛應用于增強高分子材料，最典型的例子是發(fā)展于上世紀初期的炭黑增強橡膠復合材料。有意思的是，人們對其增強機理的研究要晚于實際應用。從最經(jīng)典的愛因斯坦流體力學方程開始，研究者發(fā)展了一系列的經(jīng)驗模型用于描述團聚納米粒子的增強行為。然而，如何根據(jù)團聚納米粒子的特征結構構建定量化的模量增強本構模型仍具有巨大的挑戰(zhàn)。


  為了解決以上問題，上海交通大學俞煒教授和尤偉助理研究員團隊首先發(fā)展了表征團聚納米粒子特征結構的方法，結合透射電子顯微鏡以及超小角-小角X射線散射技術，確立了粒子網(wǎng)絡空穴尺寸、團聚體分形維數(shù)、團聚體骨架分形維數(shù)等結構參數(shù)（圖1）。 


圖1. 透射電鏡圖像分析團聚粒子網(wǎng)絡間特征尺寸(a)和統(tǒng)計結果(b)，(c)粒子團聚體尺寸分布，(d-e)團聚納米粒子的特征結構與粒子濃度的關系。


  基于團隊前期對高分子納米復合材料分子動力學、粒子動力學和模量增強機制的認識（Macromolecules 2019, 52, 9094. Macromolecules 2021, 54, 5484. Macromolecules 2021, 54, 824. Journal of Rheology 2021, 65, 291. Macromolecules 2022, 55, 8834.），通過對團聚納米粒子/高分子復合材料線性黏彈性行為的分析發(fā)現(xiàn)：在橡膠態(tài)，模量增強依然由界面層受限鏈誘導纏結機制決定，增強程度與團聚體的有效比表面積呈指數(shù)關系，利用團聚體表面分形維數(shù)、聚集體尺寸等特征參數(shù)，建立了橡膠模量增強與團聚體結構參數(shù)之間的定量關系（圖2a）；在黏流態(tài)，發(fā)現(xiàn)粒子網(wǎng)絡模量與粒子網(wǎng)孔尺寸具有標度為-5的冪律關系（圖2b）。 


圖2. (a)橡膠平臺模量與粒子濃度關系，(b)粒子網(wǎng)絡模量與粒子濃度關系。


  根據(jù)團聚納米粒子的松弛行為，建立了粒子團聚體和粒子網(wǎng)絡的微力學模型，結合受限纏結鏈本構模型，建立了團聚納米粒子復合材料的線性流變學本構模型（圖3）。模型結果和實驗數(shù)據(jù)具有較好的一致性（圖4）。 


圖3. 團聚納米粒子的結構示意圖和復合材料的線性流變學本構模型。 


圖4. (a) 高分子基體的線性黏彈性和模型結果，(b-d) 團聚納米粒子/高分子復合材料的線性黏彈性及模型結果。


  以上工作建立的團聚納米粒子的結構分析方法、粒子松弛行為與線性黏彈性之間定量關系的研究，有助于加深對團聚納米粒子增強復合材料的機理認識，也為下一步研究團聚納米粒子在快速大形變下的結構演變和模量增強行為奠定了良好的表征分析方法和理論認識基礎。


  該工作以“Quantitative Correlation between Hierarchical Nanofiller Structure and Rheology of Polymer/Fumed Silica Nanocomposites”為題發(fā)表在《Macromolecules》上（Macromolecules 2023, January 26）。論文的第一作者是上海交通大學化學化工學院的王一名碩士。通訊作者為上海交通大學化學化工學院流變學研究所俞煒教授和尤偉助理研究員。該研究得到國家自然科學基金的支持。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c02080

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（責任編輯：xu）
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