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  彈性體材料在全球范圍內(nèi)消耗量巨大，卻難以實現(xiàn)修復與回收利用，由此引起了嚴重的資源浪費和環(huán)境污染。因此，賦予彈性體材料修復與回收利用性能至關重要。同時，具有高的斷裂強度、優(yōu)異的韌性、拉伸和彈性性能的高性能彈性體在汽車工業(yè)、醫(yī)療保健、機器人等領域發(fā)揮著不可替代的作用。許多新興應用領域需要超強彈性體作為承重、減震和緩沖材料。制備具有超高強度和令人滿意的韌性、拉伸和彈性性能的彈性體仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。通過增加聚合物鏈間的交聯(lián)密度雖然可以提高彈性體的強度，但將大大犧牲其拉伸和彈性性能。目前，基于非共價鍵交聯(lián)策略，還無法制備斷裂強度高于100 MPa的超強彈性體。

  PI-PUU彈性體材料表現(xiàn)出優(yōu)異的力學性能，其斷裂強度高達142 MPa，可媲美聚醚醚酮等工程塑料，其楊氏模量和韌性分別為69 MPa和527 MJ m^-3。厚度為0.3 mm 、寬度為3 cm的彈性體可以吊起體重為70 kg的成年人，約為彈性體自身重量的35000（圖2a-c）。在PI-PUU彈性體中，軟的PUU鏈段可形成低密度的、基于可逆氫鍵的交聯(lián)網(wǎng)絡，剛性PI鏈段自組裝原位生成剛性的微相分離結(jié)構(gòu)，均勻分散在PUU鏈段形成的氫鍵交聯(lián)網(wǎng)絡中，起到強交聯(lián)位點和納米填料的作用。紅外光譜原子力顯微鏡證明，PI相分離結(jié)構(gòu)的平均直徑為31nm，納米結(jié)構(gòu)的長周期性為65 ± 25 nm。剛性的PI鏈段賦予PI-PUU彈性體超高的力學強度和楊氏模量，而軟的PUU鏈段及可逆的氫鍵交聯(lián)結(jié)構(gòu)可賦予彈性體耗散能量的能力，并增強PI-PUU彈性體的拉伸性和韌性，二者的協(xié)同作用獲得了超高強度、具有良好彈性的可逆交聯(lián)彈性體材料。得益于PI-PUU彈性體超高的斷裂強度和模量及韌性，PI-PUU彈性體展現(xiàn)了出色的抗刮擦性性能。在44.8 kPa的壓力下，用覆蓋有鋼絲網(wǎng)的圓柱形銅棒反復摩擦PI-PUU彈性體表面2000次，彈性體片表面沒有觀察到任何劃痕。作為對比，斷裂強度和楊氏模量分別為72.6 MPa和 6 MPa 的彈性體在經(jīng)歷150摩擦后可以觀察到明顯的劃痕。由于剛性而疏水的PI鏈段可以阻止水分子擴散到彈性體中，因而彈性體具有優(yōu)異的耐水性。如圖2d所示，在水、鹽酸溶液（1 M）和飽和氯化鈉水溶液中浸泡7天后，PI-PUU彈性體的機械強度只有輕微下降。但對浸泡過的彈性體進行干燥后，它們的應力-應變曲線幾乎與原始的曲線相重合（圖2e）。同時，PI-PUU彈性體具有高的熱穩(wěn)定性，當環(huán)境溫度升高到120 °C時，該彈性體的斷裂強度仍可高達90 MPa。 

  PI-PUU彈性體具有優(yōu)異的修復和回收利用性能(圖3)。將彈性體切斷后，將斷裂處浸泡在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）溶液中20秒，再加熱24 h，PI-PUU彈性體可恢復到原來的力學強度。將PI-PUU彈性體碎片在200 ℃、4 MPa壓力下熱壓15 min或溶解在N.N-二甲基乙酰胺（DMAc）中基于溶液鑄膜的方式，均可得到重塑的PI-PUU彈性體材料，其拉伸曲線幾乎和彈性體的原始曲線重合，證明PI-PUU彈性體具有優(yōu)異的回收利用性能（圖4）。 

  綜上所述，作者通過共聚剛性PI鏈段和含有可逆氫鍵的PUU鏈段，成功制備了可修復、可回收的超高強度PI-PUU彈性體。作者認為本工作中發(fā)展的剛性納米微結(jié)構(gòu)和非共價交聯(lián)軟段聚合物制備超高強度彈性體的設計策略可以拓展到其它高性能彈性體和可逆交聯(lián)聚合物材料的制備。

  該工作以"Engineering of Chain Rigidity and Hydrogen Bond Cross-Linking toward Ultra-Strong, Healable, Recyclable and Water-Resistant Elastomers"為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。論文第一作者為吉林大學博士研究生郭志偉，通訊作者為吉林大學孫俊奇教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202300286

  下載：Engineering of Chain Rigidity and Hydrogen Bond Cross-Linking toward Ultra-Strong, Healable, Recyclable and Water-Resistant Elastomers