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西工大王文智/西安交大郭保林、趙鑫團(tuán)隊 CEJ：多鍵交聯(lián)的抗菌、導(dǎo)電和抗氧化水凝膠粘合劑用于MRSA感染的運動皮膚傷口愈合
2023-06-03  來源：高分子科技


  運動皮膚傷口的耐藥細(xì)菌感染和低愈合效率對傷口敷料的柔性、自愈性、抗菌活性和促組織愈合性能的設(shè)計提出了多重要求，與傷口的機械和生化特性不匹配的敷料將嚴(yán)重限制傷口的恢復(fù)。然而，大多數(shù)已開發(fā)的敷料具有單一的生物活性(如抗氧化、抗炎、抗感染等)，愈合效果有限。因此，制造智能多功能傷口敷料，以從多個愈合過程中調(diào)節(jié)傷口微環(huán)境并提供適宜的物理性能，從而促進(jìn)感染傷口的快速修復(fù)，意義尤為重大。


圖1. 多鍵交聯(lián)水凝膠粘合劑的功能示意圖


  近期，西北工業(yè)大學(xué)王文智副教授及西安交通大學(xué)郭保林教授、趙鑫副教授團(tuán)隊開發(fā)了一種多鍵交聯(lián)的抗菌、導(dǎo)電和抗氧化水凝膠粘合劑，具有高拉伸性和快速自愈合性，用于感染性運動傷口的愈合。通過光交聯(lián)1-乙烯基-3-丁基咪唑溴鹽(ILs)、3-丙烯酰胺基苯硼酸、N-雙甲基丙烯酰胺、2-羥乙基丙烯酸酯和PEGSD/Zn2+的混合物，合成了具有高拉伸性和快速自愈性的多鍵交聯(lián)抗菌、導(dǎo)電和抗氧化水凝膠粘合劑。水凝膠網(wǎng)絡(luò)通過多種鍵交聯(lián)，包括兒茶酚-Zn2+配位、氫鍵、陽離子-π、苯硼酸酯鍵和少量永久共價鍵，使水凝膠具有良好的柔韌性、自愈性和高拉伸性。Zn2+和聚(離子液體)的加入使水凝膠具有協(xié)同的抗菌活性和良好的導(dǎo)電性。兒茶酚基團(tuán)使水凝膠具有良好的組織粘附性和抗氧化性。體內(nèi)傷口閉合評估、組織學(xué)檢測和免疫熒光染色表明，該新型水凝膠能夠通過減少炎癥和加速血管化來加速MRSA感染的運動傷口的愈合。該工作以“Multiple bonds crosslinked antibacterial, conductive and antioxidant hydrogel adhesives with high stretchability and rapid self-healing for MRSA infected motion skin wound healing”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143362)。西北工業(yè)大學(xué)王文智副教授為文章第一作者，西安交通大學(xué)趙鑫副教授、郭保林教授為通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金和國家重點研發(fā)項目的資金支持。 


圖2 (a) PEGSD預(yù)聚物的合成示意圖；(b) 水凝膠粘合劑的制備和水凝膠網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)機制說明；(c) 抗菌、導(dǎo)電和抗氧化的水凝膠粘合劑促進(jìn)MRSA感染的運動皮膚傷口愈合的示意圖；(d) 水凝膠的粘附性、拉伸性、導(dǎo)電性和自愈合能力的性能展示。 


圖3 (a) 三種顏色水凝膠在5分鐘內(nèi)愈合成完整的水凝膠的照片；(b) 水凝膠在手指上不同狀態(tài)的照片；(c) 兩塊不同顏色的水凝膠在愈合10秒后顯示出良好的拉伸性能；(d) 自愈合前后的導(dǎo)電性變化；(e) PEGSD-Zn2+/PHA-40I的應(yīng)變振幅掃描測試，頻率為10 rad/s，應(yīng)變變化范圍為1%至1000%；(f) PEGSD-Zn2+/PHA-40I的連續(xù)階梯應(yīng)變測試，頻率為10 rad/s。


  當(dāng)對水凝膠施加低應(yīng)變（1%）時，G''和G"迅速恢復(fù)到初始值，并且G''比G"大，表明水凝膠網(wǎng)絡(luò)的快速恢復(fù)。當(dāng)重復(fù)施加高應(yīng)變和低應(yīng)變時，水凝膠網(wǎng)絡(luò)的破壞和恢復(fù)可以重復(fù)進(jìn)行，這表明水凝膠具有高效率的快速自我修復(fù)能力。這種自愈能力可以通過苯硼酸酯鍵的動態(tài)交聯(lián)和其他物理交聯(lián)（包括配位作用、氫鍵、陽離子-π作用等）獲得。 


圖4 抗菌水凝膠對(a，b)大腸桿菌和(c，d)MRSA的殺滅性能；(e-f) PEGSD-Zn2+/PHA-0I和PEGSD-Zn2+/PHA-40I的抑菌圈照片，以及不同組別對大腸桿菌和MRSA的抑菌圈直徑；(g)水凝膠PEGSD-Zn2+/PHA-nI的殺菌機制示意圖。

  水凝膠對MRSA的殺滅率達(dá)到90%以上，對大腸桿菌的殺滅率達(dá)到100%，顯示出良好的抗菌能力。在抑菌圈實驗中，PEGSD-Zn2+/PHA-40I水凝膠對MRSA和大腸桿菌的抑菌圈均比PEGSD-Zn2+/PHA-0I的大，進(jìn)一步證明了水凝膠通過添加離子液體可增強其抗菌活性（圖6e-f）。圖6g展示了水凝膠的抗菌機制，其為Zn2+釋放殺菌特性和聚陽離子殺菌特性的協(xié)同效應(yīng)。 


圖5 (a) MRSA感染的頸部皮膚傷口模型和水凝膠敷料的應(yīng)用；(b) Tegaderm?薄膜敷料(對照)、PEGSD-Zn2+/PHA-0I和PEGSD-Zn2+/PHA-40I在第0、3、7和21天的傷口照片；(c) Tegaderm?薄膜和水凝膠組在第3天、第7天和第21天的傷口閉合率；(d) Tegaderm?薄膜和水凝膠在第3天、第7天和第21天的傷口再生組織的形態(tài)學(xué)評價；(e) Tegaderm?薄膜和水凝膠第21天的傷口再生組織的馬松三色染色；(f) 第21天Tegaderm?薄膜和水凝膠組的肉芽組織厚度；(g) 相對毛細(xì)血管密度的統(tǒng)計分析；(h) 通過馬松三色染色測量的相對膠原蛋白含量。*P<0.05，**P<0.01。


  總的來說，作者開發(fā)了一系列多鍵交聯(lián)的PEGSD-Zn2+/PHA-nI水凝膠傷口敷料，具有柔韌性、組織粘附性、抗菌性、抗氧化性和導(dǎo)電性，用于MRSA感染的運動皮膚傷口修復(fù)。水凝膠是通過動態(tài)苯硼酸酯鍵、配位作用、氫鍵、陽離子-π作用和少量的碳碳鍵交聯(lián)而成。體外抗菌實驗表明，Zn2+和聚離子液體賦予了水凝膠良好的抗菌性能，對MRSA和大腸桿菌的滅活率大于90%。此外，PEGSD-Zn2+/PHA-40I還表現(xiàn)出快速的自愈能力、良好的拉伸性能、高粘合強度和穩(wěn)定的應(yīng)變傳感能力。該水凝膠的良好導(dǎo)電性和抗氧化性，有助于調(diào)節(jié)傷口微環(huán)境、減少氧化應(yīng)激，從而促進(jìn)MRSA感染的運動皮膚傷口愈合。這項工作提出了一種新的水凝膠敷料設(shè)計策略，用于感染運動皮膚傷口愈合的應(yīng)用。


  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723020934

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