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長(zhǎng)春應(yīng)化所羅傳富研究員團(tuán)隊(duì) Macromolecules：纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)的重建對(duì)結(jié)晶和力學(xué)性能的影響
2023-07-11  來(lái)源：高分子科技
  近期，長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所羅傳富研究員團(tuán)隊(duì)通過(guò)大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了高分子燒結(jié)過(guò)程中纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)的重建以及對(duì)后續(xù)結(jié)晶和力學(xué)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)的重構(gòu)過(guò)程分為兩步：纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)在燒結(jié)初期通過(guò)鏈構(gòu)象的“熔融爆炸”迅速重構(gòu)，然后通過(guò)分子鏈蠕動(dòng)過(guò)程緩慢調(diào)整（圖1）。進(jìn)一步的等溫結(jié)晶模擬表明半結(jié)晶時(shí)間與初始纏結(jié)長(zhǎng)度也存在兩步依賴關(guān)系（圖2a），這是由不同的纏結(jié)復(fù)雜度引起的。纏結(jié)復(fù)雜度可反映纏結(jié)的具體結(jié)構(gòu)，但文獻(xiàn)中缺乏具體準(zhǔn)確的定義。該團(tuán)隊(duì)提出一個(gè)簡(jiǎn)單的指標(biāo)來(lái)統(tǒng)一地反映纏結(jié)復(fù)雜度對(duì)結(jié)晶動(dòng)力學(xué)以及力學(xué)性能的影響，即每條鏈的平均纏結(jié)鏈數(shù)目Λ。相比于通常的纏結(jié)長(zhǎng)度，每條鏈的纏結(jié)鏈數(shù)目在結(jié)晶動(dòng)力學(xué)中起著更重要的作用（圖2b），并且每個(gè)初始顆粒的纏結(jié)顆粒數(shù)目也決定了燒結(jié)高分子的抗沖擊性能（圖3）。每條鏈的平均纏結(jié)鏈數(shù)目存在一個(gè)臨界值12，對(duì)應(yīng)于球體在三維空間中的密堆配位數(shù)。如果低于該配位數(shù)，高分子鏈?zhǔn)艿降睦p結(jié)約束會(huì)存在“空缺”或“短板”，結(jié)晶動(dòng)力學(xué)以及后續(xù)的拉伸強(qiáng)度會(huì)受到很大影響。這項(xiàng)研究成果為理解和控制高分子燒結(jié)與結(jié)晶以及半晶高分子的力學(xué)性能提供了新的見(jiàn)解。

 

圖1 三個(gè)體系重均纏結(jié)長(zhǎng)度隨著松弛時(shí)間的變化。彩色虛線表示所選擇的不同松弛時(shí)間的熔體進(jìn)行等溫結(jié)晶模擬，所選的數(shù)據(jù)點(diǎn)用彩色圓環(huán)標(biāo)記。

 

圖2 三個(gè)體系的等溫結(jié)晶半結(jié)晶時(shí)間t1/2（a）和每條鏈的平均纏結(jié)鏈數(shù)目Λ（b）與熔體初始纏結(jié)長(zhǎng)度的關(guān)系。插圖為密堆的三維和二維示意圖。

 

圖3 三個(gè)體系在300K單軸拉伸形變的應(yīng)力-應(yīng)變曲線：（a）快速拉伸（b）慢速拉伸。


  該工作以“Reconstruction of the Entanglement Network and Its Effect on the Crystallization and Mechanical Strength of Sintered Polymers”為題在線發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者是長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所特別研究助理陳冉博士。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c00533

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