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上海交通大學(xué)劉湍/林秋寧等 Angew：構(gòu)建可一步加工制備的超分子液晶軟體驅(qū)動器
2023-08-06  來源：高分子科技

  基于液晶彈性體的軟體驅(qū)動器具有驅(qū)動性能優(yōu)異、質(zhì)量輕和可無線操控等諸多優(yōu)點，在醫(yī)療器械、智能紡織、機器人等應(yīng)用領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，液晶軟體驅(qū)動器的制備工藝復(fù)雜，通常需要兩步甚至多步操作才能完成，同時制備過程伴隨著高溫或紫外光的使用，且所得材料的形狀和驅(qū)動模式無法根據(jù)應(yīng)用需求進行靈活調(diào)整，因此限制了其實際應(yīng)用。引入非共價鍵替代共價鍵作為網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)點是簡化液晶彈性體制備工藝、得到具有定制化形狀的驅(qū)動器的一種可行方法。然而，如何構(gòu)建兼具優(yōu)良驅(qū)動性能和加工性能的液晶彈性體仍是一個挑戰(zhàn)。


圖1. 基于氫鍵的超分子液晶彈性體的合成、拉伸誘導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)取向和固定


  針對上述問題，上海交通大學(xué)的劉湍和林秋寧等人從分子結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā)構(gòu)建了一種以氫鍵作為物理交聯(lián)點的熱塑性液晶彈性體（HB-TLCE），如圖1所示，該結(jié)構(gòu)中含有大量的氫鍵以維持網(wǎng)絡(luò)穩(wěn)定性，而短支鏈可以用于避免物理結(jié)晶。在拉伸或剪切力的作用下，網(wǎng)絡(luò)中的液晶結(jié)構(gòu)單元發(fā)生取向，同時，氫鍵發(fā)生動態(tài)重排后形成了一個更穩(wěn)定的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，從而僅用一步就完成了液晶網(wǎng)絡(luò)的取向及其固定。基于該材料，絲線或2D/3D器件能夠通過在室溫下機械拉伸或在中高溫下熔融擠出（< 100 °C）的一步法快速制備成型（e.g., < 1 min），并在溫度調(diào)控下展現(xiàn)出可逆且穩(wěn)定的驅(qū)動行為，同時氫鍵的動態(tài)性又賦予了材料可重復(fù)加工和可重復(fù)編程的特性。與現(xiàn)有研究工作相比，本工作極大的簡化了液晶軟體驅(qū)動器的制備工藝，成功構(gòu)建了兼具優(yōu)良驅(qū)動性能和加工性能的熱塑性液晶彈性體。


  為了對比HB-TLCE網(wǎng)絡(luò)中的氫鍵在拉伸前后的狀態(tài)，本工作使用透射電子顯微鏡（TEM）對拉伸前后的樣品分別進行觀察。未拉伸的HB-TLCE的網(wǎng)絡(luò)由隨機排布的多疇液晶和卷曲的聚合物鏈組成。在這種情況下，分子間氫鍵和分子內(nèi)氫鍵形成的概率大致相同，而聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性主要是通過分子間氫鍵作為物理交聯(lián)點維系的。拉伸HB-TLCE誘導(dǎo)液晶相以及分子鏈取向，同時氫鍵發(fā)生重組固定。取向后，由于分子間氫鍵占據(jù)主導(dǎo)地位，因此網(wǎng)絡(luò)的穩(wěn)定性得到了提高。隨后，本工作對不同拉伸倍數(shù)的HB-TLCE進行了FTIR和1D-WAXS分析。在未拉伸狀態(tài)下，網(wǎng)絡(luò)中的羥基會與酯鍵，醚鍵，叔胺和它們自身上的O或者N形成氫鍵，其中羥基與羥基間形成的氫鍵是最強的。在拉伸取向過程中，較弱的氫鍵的會發(fā)生斷裂，轉(zhuǎn)而形成更強的氫鍵。同時，分子鏈在外力的作用下規(guī)整排列后，兩個分子鏈之間的距離減小，促使了氫鍵的增強。本工作還進一步通過分子動力學(xué)（MD）模擬計算了拉伸前后彈性體網(wǎng)絡(luò)中氫鍵平均鍵長、氫鍵數(shù)量和自由體積分數(shù)的變化，從理論上驗證了拉伸取向能夠提高超分子網(wǎng)絡(luò)穩(wěn)定性的的實驗結(jié)果。 


圖2. 采用室溫下一步機械拉伸制備液晶軟體驅(qū)動器


  基于上述工作原理，如圖2所示，本工作采用一步機械拉伸制備了具有復(fù)雜形狀的液晶彈性體驅(qū)動器。其中包括具有2D運動模式的螺旋形器件、具有3D運動模式的管狀器件以及具有光誘導(dǎo)驅(qū)動功能的類章魚仿生驅(qū)動器等。上述驅(qū)動器均是在室溫下經(jīng)手工制備而成，說明制備過程便捷且具有可定制化的特征。以管狀驅(qū)動器為例，其初始長度（L0）為16.0 mm，初始直徑（D0）為6.7 mm。在60 °C熱刺激下，管狀驅(qū)動器的長度（L1）變?yōu)?/span>18.7 mm，直徑（D1）變?yōu)?/span>3.9 mm，此時體積（V1）為223 mm3。將熱刺激移除后，管狀驅(qū)動器的長度（L2）恢復(fù)為16.5 mm，直徑（D2）恢復(fù)為5.5 mm，此時體積（V2）為392 mm3。此外，HB-TLCE驅(qū)動器的驅(qū)動模式在100 °C熱處理后會消失，隨后再通過室溫下拉伸的方法又能重新編程其驅(qū)動模式。這樣就可以用同一塊HB-TLCE樣品制備出具有不同運動模式和形狀的軟體驅(qū)動器。 



圖3. 采用熔融紡絲和注塑的一步法制備液晶軟體驅(qū)動器


  熔融紡絲和注塑成型是兩種常見的高分子工業(yè)化生產(chǎn)方式，本工作進一步驗證了液晶軟體驅(qū)動器能夠通過這兩種方法制備。如圖3所示，利用熔融紡絲方式，本工作獲得了連續(xù)的液晶纖維，HB-TLCE纖維可以穿入繡花針中進行刺繡或縫合。在25-60 °C的熱循環(huán)下，通過液晶纖維縫合的兩塊布料被絲線的驅(qū)動力牽引，其圖案能夠在“To”“day”和“Today”之間可逆切換。以上結(jié)果表明，HB-TLCE纖維在智能織物方面具有很大的應(yīng)用潛力。利用注塑成型方式，本工作能夠在秒級時間內(nèi)快速制備具有網(wǎng)格結(jié)構(gòu)的驅(qū)動器，該網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的驅(qū)動器具有兩個正交的取向方向，并在熱循環(huán)下（25 °C -60 °C）展現(xiàn)出可逆的驅(qū)動行為（網(wǎng)格尺寸：16.5 × 17.5 mm2?14.5 × 15.5 mm2）。以上結(jié)果表明，規(guī)模化和定制化地生產(chǎn)液晶軟體驅(qū)動器將成為可能。


  上海交通大學(xué)碩士研究生樊玥欣是該論文的第一作者，劉湍助理研究員和林秋寧研究員為通訊作者，團隊的朱麟勇教授提供了大力支持和悉心指導(dǎo)。本工作得到了國家重點研發(fā)計劃（2021YFC2701400和2019YFA0110500）、國家自然科學(xué)基金（52103119、22022506和32121005)、交大2030計劃、上海市浦江人才（21PJ1405900）等項目的資助。
注：誠邀博士后加入團隊，有意者請將簡歷發(fā)至郵箱（tuan-liu@sjtu.edu.cn）。


  論文信息: One‐Step Manufacturing of Supramolecular Liquid‐Crystal Elastomers by Stress‐Induced Alignment and Hydrogen Bond Exchange, Y Fan, T Liu*, Y Li, X Miao, B Chen, J Ding, Z Dong, O Rios, B Bao, Q Lin*, L Zhu, Angew Chem, e202308793

  https://doi.org/10.1002/anie.202308793

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（責任編輯：xu）
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