仿生紡絲技術(shù)致力于通過(guò)模擬動(dòng)物吐絲過(guò)程,達(dá)到以極低能耗制備高性能纖維的目的,然而目前的仿生紡絲技術(shù)在固化機(jī)制上與動(dòng)物吐絲有本質(zhì)差異。動(dòng)物吐絲過(guò)程中,絲蛋白水溶液在流動(dòng)過(guò)程中受到外力作用發(fā)生構(gòu)象轉(zhuǎn)變從而固化成纖,現(xiàn)有的仿生紡絲技術(shù)則必須依靠化學(xué)物質(zhì)和蒸發(fā)濃縮等來(lái)誘導(dǎo)蛋白質(zhì)構(gòu)象轉(zhuǎn)變。如何在體外模擬天然紡絲原液的固化特性一直是仿生紡絲領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)之一。
天然紡絲原液中,絲蛋白以“液-液”相分離的形式存在,這一過(guò)程使得絲腺體原液兼具高濃度和良好的流動(dòng)性;诖,復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系生物大分子課題組通過(guò)構(gòu)建再生絲素蛋白的“液-液”相分離溶液,成功模擬了天然紡絲原液的 “剪切固化”特性。本研究所制備的相分離溶液在較低濃度下(約為3 %wt)即可形成纖維,這一濃度遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)所報(bào)道的高濃度(一般大于10 %wt)仿生成纖,并進(jìn)一步闡明了此類“液-液”相分離溶液的剪切敏感性為其自身屬性,且由分子鏈內(nèi)/分子鏈間氫鍵作用所決定,與濃度和化學(xué)環(huán)境等并無(wú)明確的關(guān)聯(lián)。文章以“Bridging Biocondensation and Biomimetic Fibrillation by Regulating Intra- and Interchain Hydrogen Bonds in Artificial Biomacromolecular Condensates”發(fā)表在ACS Macro Letters上(ACS Macro Lett. 2023, 12, 7, 888–893),第一作者是碩士生洪佳嬋,邵正中教授和林沁睿博士為本文共同通訊作者;研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。
此工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于動(dòng)物吐絲機(jī)制和仿生紡絲技術(shù)相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。在動(dòng)物絲的形成過(guò)程中,絲腺體原液的液-固轉(zhuǎn)變涉及多個(gè)步驟,涉及分子取向和構(gòu)象轉(zhuǎn)變的關(guān)鍵機(jī)制目前尚不明確,并且由于技術(shù)所限,無(wú)法通過(guò)原位實(shí)驗(yàn)直接對(duì)絲腺體原液進(jìn)行表征。而人工“液-液”相分離溶液不僅可以在體外直接原位觀察液-固轉(zhuǎn)變過(guò)程,還能進(jìn)一步通過(guò)設(shè)計(jì)來(lái)探討特定作用在動(dòng)物絲形成過(guò)程中所扮演的角色;诖,人工“液-液”相分離溶液有望作為研究動(dòng)物絲形成過(guò)程的模型系統(tǒng),以提升現(xiàn)有對(duì)動(dòng)物吐絲機(jī)制的認(rèn)識(shí)。
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