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佐治亞理工齊航團(tuán)隊(duì) Nat. Commun.：冷編程灰度4D打印
2023-09-17  來源：高分子科技

  可變形材料及結(jié)構(gòu)件可以通過幾何形狀的轉(zhuǎn)換來實(shí)現(xiàn)對(duì)不同功能或環(huán)境的適應(yīng)，其在智能電子器件，機(jī)械機(jī)器人，可展折疊結(jié)構(gòu)等領(lǐng)域的創(chuàng)新應(yīng)用具有重要意義。形狀記憶高分子可在加熱時(shí)由硬變軟從而可以被賦予新的形狀，并在降溫后材料重新變硬并可固定住此臨時(shí)形狀。這一過程就是形狀記憶高分子的熱編程，已被廣泛用于可變形結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。熱編程通常利用全結(jié)構(gòu)加溫 （比如利用水浴）、變形、冷卻的方式，但這樣的加熱冷卻方式不利于局部編程，從而限制了變形設(shè)計(jì)及編程的自由度。為提高設(shè)計(jì)和編程自由度，能否對(duì)材料進(jìn)行冷編程呢？答案是可能的。冷編程利用高分子松弛時(shí)間的應(yīng)力相關(guān)性使材料在高應(yīng)力下進(jìn)入塑性變形，從而鎖住編程形狀，加熱之后，塑性變形可以恢復(fù)，從而完成一個(gè)形狀記憶循環(huán)。冷編程需要高分子材料在屈服之后不被破壞以及對(duì)塑形變形的控制，這些對(duì)材料力學(xué)性能以及結(jié)構(gòu)的精確設(shè)計(jì)提出了極高要求。佐治亞理工學(xué)院齊航教授團(tuán)隊(duì)最近開發(fā)的灰度3D打印技術(shù) （Nat. Comm. 14， 1251，2023），可在大范圍內(nèi)調(diào)控打印材料的力學(xué)性能，為這一構(gòu)想提供了可能。近日，團(tuán)隊(duì)基于此打印技術(shù)和結(jié)構(gòu)力學(xué)設(shè)計(jì)，提出了冷編程灰度4D打印，實(shí)現(xiàn)了無需加熱、可在室溫下冷編程的可變形結(jié)構(gòu)。該工作發(fā)表在了 Nat. Comm. (14，5519，2023）。


圖一：灰度光聚合打印多材料形狀記憶高分子的性能及演示


  灰度光聚合（grayscale DLP）3D打印通過聚合前驅(qū)體材料上的創(chuàng)新設(shè)計(jì)和單體轉(zhuǎn)化率精確控制，可以在大范圍內(nèi)調(diào)控打印結(jié)構(gòu)的力學(xué)特征。該技術(shù)利用單一前驅(qū)體實(shí)現(xiàn)了多材料功能結(jié)構(gòu)的一體成型。在同一結(jié)構(gòu)上既可以打印出具有高彈拉伸性能的有機(jī)凝膠態(tài)，又能打印出具有高模量，高延展性的剛性形狀記憶高分子。后者在玻璃態(tài)的高延展性（接近300%）賦予了冷編程形狀記憶效果。如圖一所示，利用三種灰度打印的空間框架結(jié)構(gòu)，在極度壓縮后，高灰度區(qū)（B3）卸載后直接恢復(fù)，表明其高彈性，而低灰度區(qū)（B2和B3）保持被壓縮態(tài)。當(dāng)溫度高于B2區(qū)的玻璃化溫度時(shí)，B2區(qū)恢復(fù)；當(dāng)溫度高于B1 區(qū)的玻璃化溫度后，整體結(jié)構(gòu)恢復(fù)。這表明材料具有良好的大變形冷編程能力。 


圖二：灰度光聚合打印的多材料鉸鏈結(jié)構(gòu)冷塑變形的原理與實(shí)驗(yàn)展示


  利用DLP 3D打印的精準(zhǔn)控制能力，灰度光聚合可以打印出兩相材料構(gòu)成的鉸鏈結(jié)構(gòu)單元。該單元利用室溫下可以即時(shí)回復(fù)變形的有機(jī)凝膠態(tài)彈性體為基體，利用不能回復(fù)應(yīng)變的剛性形狀記憶高分子為形狀記憶纖維。當(dāng)鉸鏈結(jié)構(gòu)在室溫下受到拉伸時(shí)，兩相材料對(duì)應(yīng)變的不同恢復(fù)響應(yīng)行為會(huì)造成鉸鏈結(jié)構(gòu)的彎曲。彎曲的角度隨著施加的應(yīng)變而增大。研究團(tuán)隊(duì)建立本構(gòu)力學(xué)模型對(duì)鉸鏈的冷塑變形行為進(jìn)行了有限元計(jì)算模擬，并基于鉸鏈結(jié)構(gòu)推導(dǎo)了應(yīng)變與彎曲角度的理論關(guān)系，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。理論與計(jì)算模型有效指導(dǎo)了鉸鏈變形的準(zhǔn)確控制；诖耍ㄟ^鉸鏈單元的串聯(lián)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)制造了多個(gè)可編程的冷塑可變形狀結(jié)構(gòu)（圖二）。 


圖三：灰度光聚合打印的可變形結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)局部可控變形展示


  不同于一般熱致形狀記憶高分子結(jié)構(gòu)件的整體形狀變形，鉸鏈?zhǔn)嚼渌茏冃谓Y(jié)構(gòu)件可以在室溫下對(duì)單個(gè)鉸鏈單元施加應(yīng)變觸發(fā)局部變形，極大的增加了結(jié)構(gòu)編程的靈活性。如圖三所示，利用該技術(shù)打印的手模型，可以對(duì)每個(gè)手指每個(gè)關(guān)節(jié)單獨(dú)編程，從而輕松實(shí)現(xiàn)手語。加熱恢復(fù)后，可以進(jìn)行再次編程。對(duì)串聯(lián)式鉸鏈結(jié)構(gòu)，通過對(duì)不同鉸鏈的分別變形，該結(jié)構(gòu)可以被編程出多種構(gòu)型。利用液態(tài)金屬，該鉸鏈結(jié)構(gòu)可以在編程的同時(shí)保持良好的導(dǎo)電性。冷塑變形能準(zhǔn)確且快速響應(yīng)外加應(yīng)變實(shí)現(xiàn)可控變形，并且兼具熱致形狀記憶高分子的溫度響應(yīng)而快速回復(fù)。


圖四：灰度光聚合打印的可編程陣列結(jié)構(gòu)的冷塑變形展示


  灰度打印可以極大簡化復(fù)雜可變形狀結(jié)構(gòu)件的制造。如圖四所示，在打印時(shí)通過對(duì)鉸鏈單元的指向性排列，便可對(duì)二維平面結(jié)構(gòu)寫入多種預(yù)設(shè)的三維立體結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)可編程可變形狀控制？捎糜谥圃鞆(fù)雜的可變形桁架，可展開裝置等智能器件。 


圖五：灰度光聚合打印實(shí)現(xiàn)的多級(jí)溫度響應(yīng)性形狀可變結(jié)構(gòu)


  冷塑型鉸鏈兼具形狀記憶高分子的熱響應(yīng)特征；叶却蛴】梢造`活調(diào)整鉸鏈結(jié)構(gòu)的兩相材料玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，從而改變鉸鏈結(jié)構(gòu)的熱響應(yīng)溫度。如圖五所示，利用B3，B2及B1的不同組合，課題設(shè)計(jì)出不同響應(yīng)溫度的鉸鏈單元。利用這些鉸鏈單元，可以制造出具有多級(jí)溫度響應(yīng)的復(fù)雜可變形結(jié)構(gòu)。


  佐治亞理工齊航教授為該論文通訊作者，岳亮博士,孫曉昊博士為文章共同第一作者。文章合作者包括來著佐治亞理工團(tuán)隊(duì)的余璐霞博士，李明哲博士，S. Macrae Montgomery博士和來自豐田汽車北美研究院的宋宇陽博士和Masato Tanaka博士以及豐田中央研發(fā)實(shí)驗(yàn)室的Tsuyoshi Nomura博士。該工作于近日發(fā)表在Nature Communications。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41170-4

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