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北京化工大學郭金寶教授課題組、東南大學李全院士團隊 Angew：液晶基質中光/熱驅動的偶氮芳烴基圓偏振發(fā)光分子開關材料
2023-09-26  來源：高分子科技
  近年來，具有可切換CPL信號特征的手性功能材料得到了廣泛的關注。在發(fā)光膽甾液晶（CLCs），即發(fā)光自組織的螺旋超結構構筑的CPL材料中，利用光刺激實現(xiàn)不同的CPL狀態(tài)具有重要意義，而以獨立和完全可逆的方式切換CPL仍然是一個挑戰(zhàn)。近日，北京化工大學材料學院郭金寶教授課題組與東南大學李全院士團隊合作，在《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表了題為“A Photo- and Thermo-Driven Azoarene-Based Circularly Polarized Luminescence Molecular Switch in a Liquid Crystal Host”的研究論文，該論文報道了一種基于偶氮芳烴基熒光分子開關的可以獨立和可逆方式調諧不同圓偏振發(fā)光（CPL）狀態(tài)，而在不同狀態(tài)下保持相似熒光強度的螺旋膽甾相超結構材料。本研究中，設計并制備了一個CPL分子開關switch 1 和對比分子開關switch 2。從分子結構來看，CPL分子開關switch 1是由光敏性聯(lián)萘偶氮結構和相反旋向的連接有1,8-萘二甲酰亞胺熒光基元的聯(lián)萘結構通過共價鍵結合制備的；而switch 2中兩個聯(lián)萘手性結構的旋向相同。在溶劑和LC介質中，在365 nm紫外光和520 nm綠光照射下，switch 1和switch 2均能發(fā)生可逆的反式/順式光異構化（圖1）。 


圖1. a) 分子開關(S, R, S)-switch 1和(R, R, R)- switch 2的化學結構；b) 光照射下(S, R, S)-switch 1摻雜的CLC體系的螺旋結構和c) CPL信號變化


  進一步在switch 1構筑的液晶體系中，利用365 nm和520 nm的輻照波長調控CPL信號，分別實現(xiàn)了手性和CPL信號的反轉和關閉。而在switch 2構筑的液晶體系中，光調控下僅發(fā)生手性的減弱。由此可知，液晶體系中(S, R, S)-switch 1的手性反轉源于光敏基元(R)-聯(lián)萘偶氮光異構前后的手性變化與(S)-聯(lián)萘固有手性之間的手性對沖和平衡。有趣的是，在整個過程中熒光強度基本不變；并且通過加熱，CPL信號能夠恢復。此外，CD信號在所有穩(wěn)態(tài)下都與CPL信號高度一致，進一步證實了在不同輻照波長下手性變化的一致性。以上結果表明在液晶體系中實現(xiàn)了真正意義上的CPL信號的可逆開關（圖2）。 


圖2. 摻雜1.0 wt% (S, R, S)-switch 1 CLC體系的手性光學性能：a) PSS365和b) PSS520的CD光譜；c)，d)對應的CPL光譜；e)，f)對應的熒光發(fā)射光譜。Ex =365 nm；復是通過在52℃下加熱2小時實現(xiàn)


  最后，基于switch 1構筑的液晶器件的光學和響應特性，將其演示性應用于制備摩斯電碼中，用于多級信息加密（圖3）。作為概念驗證圖，該系統(tǒng)具有熒光和CPL信號的雙模輸出，值得注意的是，在不同的光穩(wěn)定狀態(tài)下，熒光沒有視覺差異，利用CPL檢測器能夠解密正確的信息。使用365 nm和520 nm光源進行局部照射時，通過收集整個陣列中每個CLC微格的發(fā)射信號來獲得信息。這種由手性分子光開關構筑的外場刺激響應CPL活性材料在信息存儲及手性光學器件等領域具有潛在應用價值。 


圖3. 基于熒光和CPL的雙模式信息加密和解密：a) 由摻雜(S, R, S)-switch 1的CLC組成的摩斯密碼集和使用CPL探測器的信息解密方案；b) 365 nm激發(fā)下的熒光圖像以及不同光穩(wěn)態(tài)的CPL光譜和熒光發(fā)射光譜 


  本研究工作得到了國家自然科學基金（52073017、51773009）等項目的資助。北京化工大學材料學院碩士生康文欣為第一作者；郭金寶教授和李全院士為共同通訊作者。


  論文信息：

  A Photo- and Thermo-Driven Azoarene-Based Circularly Polarized Luminescence Molecular Switch in a Liquid Crystal Host, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311486.

  Wenxin Kang, Yuqi Tang, Xianyu Meng, Siyang Lin, Xinfang Zhang, Jinbao Guo,* Quan Li*

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311486

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（責任編輯：xu）
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