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河北科技大學(xué)余旭東團隊 Small：基于芳香酸交聯(lián)的超快自愈、可超拉伸和超強的聚合物簇水凝膠應(yīng)變傳感器
2023-12-12  來源：高分子科技

  近年來，柔性可穿戴水凝膠應(yīng)變傳感器在醫(yī)療保健、人機交互、柔性器件、智能可穿戴設(shè)備等領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。自愈性、可拉伸性、粘附性、均勻性和透明度是水凝膠應(yīng)變傳感器的重要指標(biāo)，對推動導(dǎo)電水凝膠在柔性電子皮膚等高科技領(lǐng)域的實際應(yīng)用具有現(xiàn)實意義。然而，目前文獻報道的人工合成水凝膠很難實現(xiàn)這些功能的兼容。



  為了解決上述問題，河北科技大學(xué)余旭東教授團隊合成了一類新型的基于聚丙烯酸和氧化聚乙烯亞胺的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠體系。該研究通過聚乙烯亞胺的氧化反應(yīng)和聚丙烯酸的自由基聚合物反應(yīng)的協(xié)同作用，可在1分鐘內(nèi)快速制備基于聚合物簇的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠體系，同時，芳香族甲酸和聚合物簇作為超分子交聯(lián)劑可以有效提升雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的各項力學(xué)性能指標(biāo)。該研究成果以“Ultrafast Self-Healing, Superstretchable, and Ultra-Strong Polymer Cluster-Based Adhesive Based on Aromatic Acid Cross-Linkers for Excellent Hydrogel Strain Sensors”為題發(fā)表于Small期刊。


圖1. PAA-co-PAAS@ohPEI@TTpy水凝膠的設(shè)計原理、制備過程及超分子間作用說明。


  如圖1A所示，他們首先設(shè)計制備了含有三個羧酸功能團的有機凝膠因子TTPy，分子由于含有-COOH和芳香環(huán)的存在有望提升水凝膠網(wǎng)絡(luò)中的氫鍵作用和π-π相互作用，從而有助于提升后續(xù)合成的水凝膠的韌性和自修復(fù)性等性能。水凝膠為一種互穿雙網(wǎng)絡(luò)（DN）聚合物，由聚乙烯亞胺（hPEI）和丙烯酸（AA）構(gòu)成聚合物雙網(wǎng)絡(luò)骨架。氫氧化鈉的使用使得PAA網(wǎng)絡(luò)上部分-COOH發(fā)生去質(zhì)子化，網(wǎng)絡(luò)記為PAA-co-PAAS，可提供羧酸、羧酸負(fù)離子作為氫鍵位點和負(fù)電荷網(wǎng)絡(luò)。在熱引發(fā)劑過硫酸銨（APS）的存在下hPEI可被氧化生成ohPEI簇，網(wǎng)絡(luò)含有豐富氨基官能團作為正電荷網(wǎng)絡(luò)。值得一提的是，ohPEI團簇的生成對于溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變過程至關(guān)重要，在APS的引發(fā)下于hPEI被氧化同時放熱使得AA在室溫下聚合形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。另外，TTpy作為動態(tài)小分子交聯(lián)劑通過-COOH與PAA-co-PAA和ohPEI網(wǎng)絡(luò)形成氫鍵作用，進一步提升了水凝膠的機械性能、自愈性能等綜合性能，克服化學(xué)網(wǎng)絡(luò)在拉伸過程中可能出現(xiàn)的不可逆損傷導(dǎo)致的性能變差等問題。利用聚合物簇相互作用和TTPy作為超分子交聯(lián)劑，通過多種非共價相互作用（氫鍵、π-π、靜電作用、聚合物簇間的偶極-偶極作用等），篩選出具有瞬時自愈性（<1 s，愈合率93%）、高透明度（透明度>90%）、高導(dǎo)電性（2.58 mS/cm）、超長拉伸（高達 12298%）、超強粘附力（木材最高可達 29.59 MPa）的PAA-co-PAAS@ohPEI@TTPy雙網(wǎng)絡(luò)（DN）水凝膠（如圖2A所示）。


圖2.PAA-co-PAAS@ohPEI@TTpy水凝膠的各項性能


  河北科技大學(xué)理學(xué)院碩士研究生陳春為本文的第一作者，河北科技大學(xué)理學(xué)院龐雪蕾和余旭東教授為本文的通訊作者。


  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金面上項目（22271074）、河北省杰青（B2019208415）等項目支持。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202305875

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