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北海道大學(xué)龔劍萍教授課題組《Sci. Adv.》：循環(huán)拉伸下多尺度結(jié)構(gòu)對(duì)自修復(fù)水凝膠機(jī)械適應(yīng)性的影響
2024-01-03  來(lái)源：高分子科技

  具有機(jī)械適應(yīng)性的軟材料在組織工程、生物傳感、軟體機(jī)器人等領(lǐng)域中具有非常重要的應(yīng)用前景。深入了解軟材料在循環(huán)拉伸條件下的結(jié)構(gòu)演變和動(dòng)態(tài)適應(yīng)性有助于開(kāi)發(fā)具有機(jī)械適應(yīng)性的新材料。



  為此，北海道大學(xué)龔劍萍教授課題組近期開(kāi)展了循環(huán)拉伸訓(xùn)練中多尺度結(jié)構(gòu)對(duì)自修復(fù)水凝膠的機(jī)械適應(yīng)性的效果的研究。他們以由一種陰離子單體和一種陽(yáng)離子單體無(wú)規(guī)共聚的聚兩性電解質(zhì)水凝膠為模型。這種聚兩性電解質(zhì)水凝膠由~0.1 nm尺度的離子鍵、~1 nm尺度的瞬態(tài)網(wǎng)絡(luò)、~10 nm尺度的高分子網(wǎng)絡(luò)以及~100 nm尺度的雙連續(xù)硬/軟相分離網(wǎng)絡(luò)等多尺度結(jié)構(gòu)組成。在此工作中，他們結(jié)合機(jī)械往復(fù)訓(xùn)練、粘彈模型擬合和循環(huán)加載疲勞測(cè)試，首次揭示了軟物質(zhì)材料在循環(huán)加載模式下具備類似于生物組織般的有效機(jī)械訓(xùn)練、過(guò)度機(jī)械訓(xùn)練和致命性過(guò)度訓(xùn)練的條件：（i）在λtr < λaffine條件下機(jī)械訓(xùn)練時(shí)，硬、軟相分離網(wǎng)絡(luò)保持完整，瞬態(tài)網(wǎng)絡(luò)和相分離網(wǎng)絡(luò)在循環(huán)加載下取向重排，該取向結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了聚兩性電解質(zhì)水凝膠的疲勞抵抗；（ii）在λtr > λaffine機(jī)械訓(xùn)練時(shí)，硬相結(jié)構(gòu)在循環(huán)加載中破壞逐步累積，極大程度地減弱了聚兩性電解質(zhì)水凝膠的疲勞抵抗，發(fā)生了過(guò)度訓(xùn)練。輕度的過(guò)度訓(xùn)練可以在水凝膠長(zhǎng)時(shí)間休息后完全恢復(fù)。然而，當(dāng)機(jī)械訓(xùn)練在λtr >> λaffine條件時(shí)，聚兩性電解質(zhì)水凝膠產(chǎn)生了致命性過(guò)度訓(xùn)練，可能由于在訓(xùn)練過(guò)程中有一定程度的高分子主鏈斷裂，導(dǎo)致在長(zhǎng)時(shí)間休息后機(jī)械性能難以完全恢復(fù)到初始態(tài)。此外，他們也進(jìn)一步揭示了介觀尺度的硬/軟相分離網(wǎng)絡(luò)主導(dǎo)了機(jī)械訓(xùn)練的長(zhǎng)程記憶效應(yīng)，并使聚兩性電解質(zhì)水凝膠在機(jī)械訓(xùn)練過(guò)程中順應(yīng)性變化表現(xiàn)為非對(duì)稱動(dòng)力學(xué)行為，而水凝膠形狀演變表現(xiàn)為對(duì)稱動(dòng)力學(xué)行為。該工作為機(jī)械自適應(yīng)性軟材料的多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新啟示，近期以“Role of hierarchy structure on the mechanical adaptation of self-healing hydrogels under cyclic stretching”為題發(fā)表在Science Advances上，第一作者為李薛宇助理教授，通訊作者為龔劍萍教授。 


圖1. 聚兩性電解質(zhì)水凝膠的多尺度結(jié)構(gòu)及其在機(jī)械訓(xùn)練中的動(dòng)態(tài)適應(yīng)示意圖。 


圖2. 強(qiáng)相分離的聚兩性電解質(zhì)水凝膠s-PA機(jī)械訓(xùn)練過(guò)程及雙連續(xù)相分離網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)演變。


表1. 強(qiáng)相分離的聚兩性電解質(zhì)水凝膠s-PA、弱相分離的聚兩性電解質(zhì)水凝膠w-PA和非相分離的PPEA彈性體在單調(diào)和循環(huán)加載下的斷裂拉伸比的對(duì)比。從表中可以看出，具有強(qiáng)相分離結(jié)構(gòu)的聚兩性電解質(zhì)水凝膠的最大循環(huán)加載拉伸比是單軸拉伸斷裂拉伸比的0.95倍左右，而弱相分離的聚兩性電解質(zhì)水凝膠以及不具有相分離結(jié)構(gòu)的軟材料的最大循環(huán)加載拉伸比僅為單軸拉伸斷裂拉伸比的0.34倍左右。這說(shuō)明雙連續(xù)相分離結(jié)構(gòu)在循環(huán)加載過(guò)程中抵抗缺陷擴(kuò)展及材料斷裂扮演了非常重要的角色。


圖3. 強(qiáng)相分離的聚兩性電解質(zhì)水凝膠s-PA的順應(yīng)性表現(xiàn)為非對(duì)稱動(dòng)力學(xué)以及形狀變化表現(xiàn)為對(duì)稱動(dòng)力學(xué)。


圖4. 機(jī)械訓(xùn)練強(qiáng)度ltr、訓(xùn)練持續(xù)時(shí)間Ntr和休息時(shí)間trest對(duì)疲勞抵抗的作用效果。從圖中可以看出，當(dāng)機(jī)械訓(xùn)練在λtr < λaffine時(shí)，聚兩性電解質(zhì)水凝膠s-PA表現(xiàn)為有效機(jī)械訓(xùn)練；當(dāng)機(jī)械訓(xùn)練在λtr > λaffine時(shí)，聚兩性電解質(zhì)水凝膠s-PA表現(xiàn)為過(guò)度機(jī)械訓(xùn)練。當(dāng)機(jī)械訓(xùn)練在λtr略大于λaffine的條件下開(kāi)展時(shí)，這種過(guò)度訓(xùn)練可以在休息足夠長(zhǎng)時(shí)間后完全恢復(fù)。而當(dāng)機(jī)械訓(xùn)練在λtr遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于λaffine的條件下開(kāi)展時(shí)，過(guò)度訓(xùn)練是致命的，長(zhǎng)時(shí)間休息并不能使材料性能得到恢復(fù)。


  原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj6856

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