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國(guó)科大溫州研究院鄭立飛團(tuán)隊(duì)等 Nat. Commun.：基于機(jī)械力響應(yīng)酶驅(qū)動(dòng)的變形水凝膠
2024-01-09  來(lái)源：高分子科技

  通過(guò)不同的信號(hào)通路調(diào)節(jié)酶活性不僅控制細(xì)胞代謝過(guò)程，而且在組織再生和破壞過(guò)程中發(fā)揮重要作用。受這些自然系統(tǒng)的啟發(fā)，溫度、pH、小分子和光被廣泛應(yīng)用于控制酶活性的人工刺激響應(yīng)系統(tǒng)。然而，將機(jī)械力轉(zhuǎn)換為生化信號(hào)進(jìn)一步構(gòu)建功能性的材料體系仍然面臨諸多挑戰(zhàn)。


圖1 機(jī)械控制的可逆生物催化過(guò)程用于水凝膠調(diào)控


  近期，國(guó)科大溫州研究院鄭立飛團(tuán)隊(duì)與德國(guó)亞琛萊布尼茲活性材料研究所Andreas Herrmann課題組合作設(shè)計(jì)了一種受生物學(xué)啟發(fā)的水凝膠，并且通過(guò)機(jī)械力在分子尺度上控制生物酶的活性，實(shí)現(xiàn)了在材料尺度上調(diào)節(jié)水凝膠的機(jī)械性能（圖1）。相關(guān)研究成果“Shape morphing of hydrogels by harnessing enzyme enabled mechanoresponse”發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications，文章第一作者是國(guó)科溫州研究院研究實(shí)習(xí)員張寬，論文獲得國(guó)家自然科學(xué)基金以及浙江省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。 


圖2 機(jī)械力觸發(fā)的水凝膠自硬化或自軟化


  作為概念驗(yàn)證，研究團(tuán)隊(duì)選擇凝血酶及其抑制劑水蛭素，通過(guò)在特定位置引入雙鍵，將基因工程化的凝血酶-水蛭素對(duì)共價(jià)結(jié)合到水凝膠網(wǎng)絡(luò)中。通過(guò)在水凝膠上施加或去除機(jī)械拉伸能夠破壞或重塑凝血酶和水蛭素之間的非共價(jià)相互作用，從而可逆地調(diào)控凝血酶的生物催化活性。此外通過(guò)引入特定編碼凝血酶切割位點(diǎn)的肽底物使得水凝膠在重復(fù)拉伸釋放循環(huán)下分別表現(xiàn)出自硬化或自軟化行為（圖2）。最后這兩種類(lèi)型的水凝膠被利用來(lái)協(xié)同制備雙層水凝膠致動(dòng)器，基于此演示了雙層水凝膠的編程，以在機(jī)械刺激下表現(xiàn)出可定制的二維到三維的復(fù)雜形狀變形行為 （圖3）。該系統(tǒng)為機(jī)械控制的可逆生物催化過(guò)程提供了概念驗(yàn)證，展示了其調(diào)節(jié)水凝膠性能的潛力，并提出了機(jī)械調(diào)節(jié)軟功能材料性能的生物大分子基新策略。


圖3 可編程的雙層水凝膠變形行為


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44607-y

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