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西安交大郭保林教授團(tuán)隊(duì) Nano Today：可用于胃修復(fù)的即時(shí)濕粘性和抗溶脹Janus水凝膠密封劑
2024-02-18  來源：高分子科技

  胃穿孔是胃酸分泌過多或胃部自我保護(hù)能力過強(qiáng)導(dǎo)致的腹部疾病之一，可誘發(fā)胃功能障礙及出血、梗阻、腹膜炎、感染性休克等多種并發(fā)癥。因此，胃穿孔及其并發(fā)癥給患者和醫(yī)療系統(tǒng)帶來了多重負(fù)擔(dān)。目前最常用的胃穿孔治療策略包括手術(shù)和由聚合物制成的可生物降解縫合線縫合，而縫合帶來閉合不完全、腹膜炎高風(fēng)險(xiǎn)和術(shù)后粘連等并發(fā)癥也不容忽視。所以組織密封劑作為縫合線的替代品或輔助手段來修復(fù)胃穿孔引起了人們的廣泛關(guān)注。


  受貽貝啟發(fā)，郭保林教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并開發(fā)了一種具有不對稱結(jié)構(gòu)的水凝膠密封劑，其具有即時(shí)濕粘性和抗溶脹行為，能夠用于胃穿孔修復(fù)，并降低術(shù)后粘連及并發(fā)癥的風(fēng)險(xiǎn)。該水凝膠基于聚丙烯酸（PAA）、明膠（GT）和鄰苯二酚改性的超支化聚合物（HBPC）制成，其中聚丙烯酸（PAA）由PEGDA-600交聯(lián)，明膠（GT）由超支化聚合物與鄰苯二酚改性（HBPC）交聯(lián)，進(jìn)而通過一側(cè)與陽離子聚合物絡(luò)合而形成不對稱結(jié)構(gòu)。PAA和GT在水中形成的強(qiáng)物理相互作用增強(qiáng)了凝膠的機(jī)械強(qiáng)度。并且該水凝膠表現(xiàn)出良好的抗溶脹行為，規(guī)避了傳統(tǒng)水凝膠因溶脹而產(chǎn)生的局限性。水凝膠中疏水組分誘導(dǎo)的水排出以及PAA的親水性協(xié)同作用，增強(qiáng)了濕附著性。其PAA中羧基的pH響應(yīng)質(zhì)子化使水凝膠具有極強(qiáng)的耐酸性。體內(nèi)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，這種不對稱膠粘水凝膠有助于胃穿孔的修復(fù)，并減少了術(shù)后組織粘連的風(fēng)險(xiǎn)，為用于胃部密封和修復(fù)的生物膠粘劑的開發(fā)提供了思路。


  上述工作以“A Janus hydrogel sealant with instant wet adhesion and anti-swelling behavior for gastric perforation repair”為題，在《Nano Today》上發(fā)表。文章通訊作者為西安交通大學(xué)郭保林教授。


論文亮點(diǎn)


  1.該文章通過表面改性成功制備了具有不對稱結(jié)構(gòu)、瞬間濕粘/抗溶脹行為的水凝膠密封劑，該不對稱密封劑作為縫合的輔助劑促進(jìn)了胃穿孔的愈合，并顯著減少了術(shù)后組織的粘連。


  2. 具有pH依賴的粘附性和耐酸性水凝膠在去離子水中表現(xiàn)出增強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度。


圖1. Janus水凝膠密封劑的設(shè)計(jì)示意圖，該密封劑具有即時(shí)濕粘附和抗溶脹行為，用于胃穿孔修復(fù)。（a）HBPC制備中的Michael加成反應(yīng)過程。（b）不對稱結(jié)構(gòu)粘附水凝膠的制備方案。（c）傳統(tǒng)水凝膠在浸入水或極端酸性條件的液體中時(shí)具有明顯的溶脹行為。（d）具有抗溶脹行為的Janus水凝膠密封劑。疏水性相分離賦予水凝膠抗溶脹行為。水凝膠浸泡在水中時(shí)，由于PAA和GT之間形成物理相互作用而表現(xiàn)出增強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度。（e）可用于胃穿孔修復(fù)，具有即時(shí)濕粘附力的Janus水凝膠密封劑的示意圖。排水和隨后對殘留水分的吸收使得其在濕組織上具有很強(qiáng)的粘附力。 


圖2. 水凝膠在去離子水中的溶脹行為和增強(qiáng)的拉伸強(qiáng)度。水凝膠在水中浸泡一定時(shí)間（n=3）后的圖像（a）和溶脹率（b）。不同處理下水凝膠的應(yīng)變-應(yīng)力曲線（c）、斷裂應(yīng)力和應(yīng)變（d）（n=6）。 


圖3. 水凝膠的理化性質(zhì)。（a）水凝膠在PBS中浸泡72小時(shí)后的溶脹率（n=3）。（b）PBS中水凝膠的降解率（n=3）。（c）樣品在極端酸性條件和PBS（n=3）中的溶脹率。水凝膠浸泡在極端酸（d）和PBS（e）溶液中的應(yīng)變-應(yīng)力曲線。（f）樣品在一定時(shí)間下SGF中的溶脹率（n=3）。用極端酸（g）和PBS（h）溶液處理的凝膠的斷裂應(yīng)力和應(yīng)變（n=6）。 


圖4. 水凝膠的粘附能力。水凝膠在（a）豬皮膚組織、（b）皮下脂肪、（c）具有水合層的豬皮膚組織、（d）豬肌肉和（e）豬胃上的粘附強(qiáng)度（n=10）。（f）不同處理的水凝膠在豬皮膚和胃組織中的粘附強(qiáng)度（n=10）。（g）水凝膠在不同基材上的粘附展示。 


圖5. 水凝膠的流變特性。（a）水凝膠的角頻率掃描曲線。（b）應(yīng)變振幅掃描（左）和應(yīng)變固定在水凝膠1%的時(shí)間掃描（右）。（c）水凝膠的流變自愈合能力，應(yīng)變從1%到400%，持續(xù)5個(gè)循環(huán)。（d）水凝膠從4-60°C變化時(shí)的溫度掃描曲線。（e）溫度從25°C到37°C切換時(shí)水凝膠的交替應(yīng)變時(shí)間掃描曲線。（f）水凝膠的原始、斷裂、橫截面、自支撐、愈合和拉伸狀態(tài)的圖像。（g）水凝膠在基材上隨溫度變化的粘附行為的展示。 


圖6. 水凝膠的不對稱性質(zhì)。（a）水凝膠在Cos（2 wt%）中浸泡一定時(shí)間后的應(yīng)變-應(yīng)力曲線。（b）水凝膠在Cos（2 wt%）中浸泡一定時(shí)間后的斷裂應(yīng)力和應(yīng)變。24-24代表將水凝膠浸入Cos中24小時(shí)，然后再浸入水中24小時(shí)（n=6）。不對稱處理的水凝膠表面（c）和橫截面（d）的SEM圖像。（e）180°剝離測試示意圖。用Cos不對稱處理的水凝膠在豬皮（f）和胃的血清肌肉層（g）上的界面強(qiáng)度（n=10）。 


圖7. Janus水凝膠貼片胃穿孔修復(fù)的評估。（a）密封胃穿孔策略的示意圖和照片。用網(wǎng)膜和水凝膠治療后第7、14和21天胃傷口的圖像（b）和H&E染色（c）。紅色星號表示松散的纖維組織，紅色箭頭表示組織上殘留的水凝膠。 


圖8. 水凝膠作為胃穿孔修復(fù)密封劑的組織學(xué)評估。Masson的三色染色（a）和PCNA（深棕色細(xì)胞核）免疫組織化學(xué)染色（b）用于處理一定時(shí)間后收獲的組織。對處理一定時(shí)間后收獲組織的CD68（c）和CD31（d）進(jìn)行免疫熒光染色。PCNA染色（e）、CD68染色（f）和CD31染色（g）的定量結(jié)果。紅色星號表示松散的纖維組織，紅色箭頭表示組織上殘留的水凝膠。


  綜上所述，文章研制了一種結(jié)構(gòu)不對稱、瞬間濕粘附、抗溶脹行為的粘性水凝膠，用于胃穿孔修復(fù)。PAA和GT在浸入水中時(shí)形成的強(qiáng)烈物理相互作用使水凝膠具有增強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度。此外，PAA和GT與HBPC中疏水鏈段之間的強(qiáng)物理相互作用協(xié)同限制了水凝膠的溶脹行為，避免了傳統(tǒng)水凝膠因溶脹而導(dǎo)致的內(nèi)聚力和粘附力下降。此外，PAA中羧基的pH依賴性質(zhì)子化使水凝膠在極端酸性環(huán)境下具有耐受性和pH依賴性粘附。更重要的是，網(wǎng)絡(luò)中疏水鏈段的排水作用與親水性PAA的水化作用相結(jié)合，協(xié)同去除了濕表面的水化層，有助于增強(qiáng)凝膠瞬間濕粘附性。所有這些特性都表明了Janus水凝膠在內(nèi)部組織修復(fù)中的應(yīng)用前景。體內(nèi)胃穿孔修復(fù)評估結(jié)果表明，不對稱粘附水凝膠可以通過加速炎癥向增殖期的轉(zhuǎn)變來促進(jìn)穿孔的愈合過程，降低術(shù)后組織粘連的風(fēng)險(xiǎn)。上述特性表明Janus水凝膠密封劑可以為開發(fā)用于內(nèi)臟或組織修復(fù)的生物粘合劑提供有用的見解。


  文章鏈接： https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013223003547


  郭保林課題組簡介：https://gr.xjtu.edu.cn/web/baoling/home

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