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蘇州大學(xué)張偉教授團(tuán)隊(duì) Angew：聚合誘導(dǎo)手性自組裝用于不對(duì)稱(chēng)超結(jié)構(gòu)的原位構(gòu)建、調(diào)控、放大及應(yīng)用
2024-09-14  來(lái)源：高分子科技

  在自然界中，生命的起源與手性之間存在密切關(guān)聯(lián)。手性在生物活動(dòng)中扮演著至關(guān)重要的角色，直接影響著生物體的多樣性。許多酶是手性的，意味著它們只能與具有特定手性的分子進(jìn)行相互作用，這種特異性對(duì)代謝途徑及其他生物過(guò)程的正常運(yùn)作至關(guān)重要。從亞原子粒子到原子、分子、超分子、聚合物以及納米聚集體，手性的多層次表現(xiàn)早已引起了材料科學(xué)家的濃厚興趣？茖W(xué)界長(zhǎng)期以來(lái)投入了大量精力，運(yùn)用手性與非手性分子、低聚物、聚合物，并嘗試了諸多方法，例如手性微環(huán)境、手性微渦旋、磁場(chǎng)和圓偏振光等，以構(gòu)建手性組裝體。揭示其構(gòu)建機(jī)制及手性轉(zhuǎn)移現(xiàn)象，不僅能夠推動(dòng)生物大分子的合成，還能實(shí)現(xiàn)特異性的手性識(shí)別、不對(duì)稱(chēng)催化、信息存儲(chǔ)及DNA轉(zhuǎn)錄等生物手性功能。受到生物分子精確手性識(shí)別的啟發(fā)，控制手性的構(gòu)建在許多自組裝系統(tǒng)中同樣顯得至關(guān)重要。這包括自組裝小分子、折疊體、液晶、肽序列、超分子聚合物以及手性聚合物等領(lǐng)域。


  近幾年，蘇州大學(xué)的張偉教授團(tuán)隊(duì)在高分子多層次手性結(jié)構(gòu)的高效構(gòu)筑及精準(zhǔn)控制領(lǐng)域取得了諸多進(jìn)展（J. Am. Chem. Soc.2023, 145, 16474; J. Am. Chem. Soc.2017, 139, 13218; Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63,e202315686; Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202401077; Angew. Chem. Int. Ed. 2023,62,e202314848;Angew. Chem. Int. Ed. 2023,62,e202312259; Angew. Chem. Int. Ed. 2021,60,24430; Angew. Chem. Int. Ed. 2021,60,18566; Angew. Chem. Int. Ed2020, 59, 9669; Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 15129; Sci. China Chem. 2023,66, 1169; Sci. China Chem. 2021,64, 2105;Chem. Sci. 2023,14, 5116; Chem. Sci. 2023,14, 1673; Chem. Sci. 2022,13, 13623; Macromolecules2022, 55, 8556; ACS Macro Lett.2021, 10, 690; Small2021,17, 2103177;Aggregate2023, 4, e351; Aggregate2023, 4, e262等）。


  為了模擬天然變構(gòu)蛋白質(zhì)，研究人員致力于開(kāi)發(fā)新的策略、程序和設(shè)備來(lái)有效地構(gòu)建手性聚合物組裝體，并進(jìn)一步開(kāi)發(fā)有效的手性光學(xué)裝置。其中，溶液自組裝和聚合誘導(dǎo)手性自組裝（Polymerization-induced chiral self-assembly, PICSA）是構(gòu)建手性聚合物組裝體的兩種主要方法，前者的聚合和組裝過(guò)程逐步進(jìn)行，后者則同時(shí)進(jìn)行。在手性聚合物組裝體的研究中，傳統(tǒng)的溶液自組裝方法通常耗時(shí)費(fèi)力，且所生成的手性聚合物組裝體的含量相對(duì)較低。此外，由于使用混合溶劑體系，目標(biāo)手性聚合物的制備過(guò)程變得復(fù)雜且效率較低。


圖1.溶液自組裝和聚合誘導(dǎo)手性自組裝


  自2020年以來(lái)，程笑笑博士和張偉教授等人報(bào)道的用于高效制備手性聚合物組裝體的新型PICSA技術(shù)迅速引起了眾多科研工作者的興趣。大多數(shù)“活性”/可控聚合技術(shù)如可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移（RAFT）聚合、原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）和氮氧穩(wěn)定自由基聚合（NMP），都能夠被應(yīng)用，且PICSA能夠在高固體濃度（高達(dá)50 wt%）下有效地制備出多種形態(tài)的手性聚合物超分子組裝體。隨著手性聚合物體系領(lǐng)域的發(fā)展，深入理解手性轉(zhuǎn)移途徑和PICSA體系設(shè)計(jì)基礎(chǔ)的重要性日益凸顯。為此，應(yīng)Angew. Chem. Int. Ed.雜志資深副主編Dr. Diane Smith女士的邀請(qǐng)，程笑笑博士和張偉教授總結(jié)了通過(guò)PICSA策略原位構(gòu)建、調(diào)控、放大和應(yīng)用不對(duì)稱(chēng)超結(jié)構(gòu)的最新進(jìn)展。盡管已有多篇評(píng)論分別探討了PISA及螺旋聚合物的進(jìn)展，此篇minireview為研發(fā)人員呈現(xiàn)這兩個(gè)領(lǐng)域的綜合視角。同時(shí)，強(qiáng)調(diào)了基于PICSA過(guò)程的新興構(gòu)建原理和控制方法，特別是在平衡與非平衡條件下的途徑復(fù)雜性。


圖2.通過(guò)PICSA策略原位構(gòu)建、調(diào)控、放大和應(yīng)用不對(duì)稱(chēng)超結(jié)構(gòu)


  以上工作受到了國(guó)家自然科學(xué)基金(92356305, 22301208)，江蘇省自然科學(xué)基金(BK20230505)，中國(guó)博士后基金(2022M722312)以及安徽省高等學(xué)校自然科學(xué)基金(2022AH050965)的經(jīng)費(fèi)支持。相關(guān)成果以“Polymerization-induced Chiral Self-assembly for the In-situ Construction, Modulation, Amplification and Applications of Asymmetric Suprastructures”為題發(fā)表于《Angew. Chem. Int. Ed.》上。文章的第一作者為程笑笑博士，通訊作者為程笑笑博士和張偉教授。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202414332

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（責(zé)任編輯：xu）
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