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濟(jì)大王鵬/河北工大孟垂舟/山大李陽/蘇州納米所張珽 Nano Energy：用于皮膚表面貼合的多功能相變水凝膠-柔性傳感器新篇章
2025-02-05  來源：高分子科技

  隨著皮膚生物電子學(xué)的快速發(fā)展，柔性電子設(shè)備在生理信號采集和運(yùn)動狀態(tài)監(jiān)測方面的需求日益增長。水凝膠因其優(yōu)異的生物相容性和多功能性，在先進(jìn)電子皮膚領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)水凝膠材料普遍存在粘度低、易脫水等問題，難以滿足長期穩(wěn)定監(jiān)測的需求。因此，開發(fā)兼具舒適性與可靠性的高性能水凝膠基傳感器成為當(dāng)前研究的重要挑戰(zhàn)。


  近期，濟(jì)南大學(xué)王鵬博士/河北工大孟垂舟教授/山大李陽教授/中科院蘇州納米所張珽教授聯(lián)合在Nano Energy上發(fā)表了題為“A thermally responsive phase-change hydrogel for skin-mountable multifunctional sensors”的研究成果。論文第一作者是濟(jì)南大學(xué)王鵬博士與河北工業(yè)大學(xué)碩士研究生呂鈺，該成果利用明膠與聚乙烯醇（PVA），在添加功能成分改性后成功制備了獨(dú)特的在凝膠態(tài)和液態(tài)之間可表現(xiàn)出可逆的熱相應(yīng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，此外，該水凝膠還具備超薄、抗干燥、自愈合的優(yōu)點(diǎn)和溫控快去除的特點(diǎn)。結(jié)合高導(dǎo)電成分聚乙撐二氧噻吩-聚苯乙烯磺酸鹽(PEDOT:PSS)和石墨烯制備的柔性水凝膠電極成功實(shí)現(xiàn)了心電信號的捕獲。引入三維多孔納米材料—鈷納米多孔碳（Co-NPC）制備的摩擦層與前述柔性電極的結(jié)合為單電機(jī)式非接觸摩擦電傳感器的制備提供了新的思路。


  本研究設(shè)計的明膠/PVA水凝膠GPH，巧妙融合了具有生物相容性的PVA 和無毒可降解的明膠兩者的優(yōu)勢。明膠分子中隨機(jī)線圈和三螺旋結(jié)構(gòu)之間的鏈接與解鏈過程，賦予了GPH水凝膠獨(dú)特的熱可逆相變特性。而 PVA 與明膠之間憑借羥基、羧基和氨基等官能團(tuán)相互作用，有效提升了GPH水凝膠的附著力。此外，甘油與水結(jié)合形成的穩(wěn)定氫鍵，為GPH水凝膠提供了出色的鎖水效果。在水凝膠中引入高導(dǎo)電聚合物PEDOT:PSS和石墨烯后，顯著優(yōu)化了水凝膠基質(zhì)內(nèi)的電荷轉(zhuǎn)移性能。由此制成的高導(dǎo)電水凝膠PGGPE，不僅保留了水凝膠良好的生物相容性，還具備自愈合能力，可作為一種高效且可靠的接口，用于高保真地捕獲腦電圖信號。進(jìn)一步地，在導(dǎo)電水凝膠PGGPE上方引入一層由明膠/PVA/Co-NPC水凝膠構(gòu)成的摩擦電層CNCH，制備出的TENG非接觸傳感器NCGPHS，能夠精準(zhǔn)捕捉4米遠(yuǎn)距離的人體運(yùn)動，并且通過3×3傳感陣列可實(shí)現(xiàn)手勢識別（見圖1）。GPH水凝膠具有獨(dú)特的熱響應(yīng)特性，在高溫環(huán)境下呈現(xiàn)流體態(tài)，低溫時則轉(zhuǎn)變?yōu)楣虘B(tài)，這種相變過程完全可逆。其儲能模量和損耗模量會隨著溫度的降低而不斷增加，經(jīng)過調(diào)整，固液相轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到 38.15℃，恰好滿足人體皮膚的附著條件。厚度為0.4mm的GPH水凝膠，能夠承受超過50kPa的應(yīng)力，即便經(jīng)過1000次循環(huán)拉伸，也不會出現(xiàn)明顯的降解現(xiàn)象。它對多種材料都展現(xiàn)出良好的粘附性能，并且受汗液或毛發(fā)的影響極小。由于添加了甘油，GPH水凝膠具備優(yōu)異的抗干燥性，在14天內(nèi)的水損失率顯著降低，同時還擁有高透明度和良好的生物相容性（見圖2）。將PEDOT:PSS和石墨烯引入GPH制備而成的PGGPE電極，具備高導(dǎo)電性，電導(dǎo)率可達(dá)27.314S/cm，且在14天內(nèi)保持穩(wěn)定。該電極的生物相容性極佳，細(xì)胞存活率高，溶血率僅為0.28846%。在ECG監(jiān)測過程中，PGGPE電極獲取的信號與商業(yè)電極相近，能夠精確捕捉心電信號和心率數(shù)據(jù)，即便在人體處于不同運(yùn)動狀態(tài)，或者電極發(fā)生變形的情況下，信號依然穩(wěn)定可靠（見圖3）。PGGPE水凝膠內(nèi)部豐富的氫鍵和交聯(lián)結(jié)構(gòu)，使其具備出色的自愈合能力。當(dāng)水凝膠受損后，在50℃的環(huán)境下加熱30s即可實(shí)現(xiàn)愈合。愈合后的水凝膠能夠承受20g的重量，經(jīng)過24h，其力學(xué)性能基本接近原始狀態(tài)，ECG監(jiān)測性能也得以恢復(fù)（見圖4）。由添加Co-NPC的CNCH與PGGPE結(jié)合制成的非接觸傳感器NCGPHS，具有良好的靈活性。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)Co-NPC含量為2.5wt% 時，傳感器性能達(dá)到最佳，輸出電壓最高可達(dá)0.64V。該傳感器的表面電荷密度和電流輸出都十分穩(wěn)定，在一定的溫度和濕度范圍內(nèi)，能夠保持良好的性能。它可以實(shí)現(xiàn)對人體運(yùn)動的非接觸式監(jiān)測，監(jiān)測距離最遠(yuǎn)可達(dá)4.0m，借助3×3傳感陣列，能夠有效識別手勢軌跡（見圖5）。綜上所述，這項(xiàng)研究成果制備工藝簡單、粘附性能良好、功能豐富多樣且成本低廉，在數(shù)字醫(yī)療、人機(jī)界面、物聯(lián)網(wǎng)等眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力，為可穿戴設(shè)備的未來發(fā)展提供了全新的思路和方向。


圖1 GPH水凝膠的結(jié)構(gòu)設(shè)計及應(yīng)用示意圖。 (a)多功能生物水凝膠（GPH、PGGPE、CNCH）的照片及示意圖。(b) 導(dǎo)電生物水凝膠PGGPE應(yīng)用于心電圖記錄。(c) TENG非接觸傳感器NCGPHS陣列應(yīng)用于非接觸信號監(jiān)測。


圖2  GPH水凝膠的熱響應(yīng)相變自粘附特性。(a) GPH水凝膠在高溫（左）和室溫（右）下的照片及紅外圖像，展示了GPH水凝膠在高溫下的流動狀態(tài)與低溫下的類固體凝膠狀態(tài)之間的轉(zhuǎn)變。 (b) 不同配方的GPH水凝膠在75°C至10°C溫度范圍內(nèi)的流變學(xué)特性，顯示了其在粘性液態(tài)與彈性凝膠態(tài)之間的轉(zhuǎn)變。(c) 根據(jù)(b)中的數(shù)據(jù)計算得出的tanδ（G″/G′）。(d) 不同形狀的GPH水凝膠，展示了其優(yōu)異的流動性和可塑性。(e) 厚度為0.4 mm的水凝膠在1000次循環(huán)拉伸載荷下的應(yīng)變-強(qiáng)度曲線。(f) 通過GPH水凝膠將復(fù)合材料粘附在不同表面（包括銅箔、A4紙、ABS塑料、玻璃、EVA、鋁和聚苯乙烯）上的照片。(g) 粘附性能的搭接剪切試驗(yàn)示意圖。(h) GPH與不同基材的粘接強(qiáng)度。(i) 甘油與水之間的相互作用。(j) 含有甘油的GPH水凝膠。(k) GPH水凝膠在不同皮膚條件（多毛、出汗、光滑）下的位移強(qiáng)度曲線。 (l) GPH水凝膠薄膜在14天內(nèi)形狀監(jiān)測的照片。 (m) 含甘油與不含甘油的水凝膠薄膜在14天內(nèi)的水分流失曲線。(n) GPH水凝膠涂覆在皮膚表面的照片，展示了水凝膠薄膜的透明性和形狀保持能力。 (o) GPH水凝膠與醫(yī)用膠布在7天后從皮膚表面剝離的對比照片。


圖3 PGGPE水凝膠電極的心電圖監(jiān)測應(yīng)用。(a) 心電圖測試示意圖。(b) 用于心電圖監(jiān)測的PGGPE水凝膠電極的照片（左）以及通過吹風(fēng)機(jī)吹氣移除PGGPE水凝膠電極的照片（右）。(c) L929細(xì)胞的熒光染色。(d) 細(xì)胞活力。(e) 紅細(xì)胞溶血試驗(yàn)。(f) PGGPE水凝膠電極與商用電極記錄的單次心跳波形對比。(g) PGGPE水凝膠電極在運(yùn)動6秒和靜止?fàn)顟B(tài)下監(jiān)測到的心電圖波形。(h) PGGPE水凝膠電極和商用電極在不同狀態(tài)（彎曲、擠壓、拉伸）下記錄和監(jiān)測的心電圖波形折線圖。(i) PGGPE水凝膠電極與商用電極在不同狀態(tài)（彎曲、擠壓、拉伸）下的信噪比（SNR）。


圖4 PGGPE水凝膠的自愈合特性。(a) 加熱誘導(dǎo)愈合的原理示意圖。(b) 受損的PGGPE薄膜通過加熱誘導(dǎo)愈合的照片。(c) 完整PGGPE薄膜的SEM圖像。(d) 愈合后PGGPE薄膜的SEM圖像。(e) 愈合后的PGGPE薄膜承載能力的演示。(f) 完整、受損及愈合后的PGGPE薄膜的心電圖信號波形。(g) 厚度為0.4 mm的PGGPE在切割前及加熱1小時、3小時、6小時、12小時和24小時后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(h) 完整、受損及愈合狀態(tài)下PGGPE薄膜的長期心電圖信號波形。(i) 完整、受損及愈合狀態(tài)下PGGPE薄膜的信噪比。


圖5 NCGPHS摩擦電非接觸傳感器的設(shè)計與性能及其在人體運(yùn)動識別和軌跡識別中的應(yīng)用。(a) NCGPHS結(jié)構(gòu)示意圖。(b) Co-NPC含量對傳感器輸出電壓大小的影響。(c) NCGPHS的電流密度曲線。(d) NCGPHS的電荷曲線。(e) 使用橡膠手套作為正極材料，手指在水凝膠傳感器前完成一個“接近-接觸-釋放-遠(yuǎn)離”動作周期。(f) 圖e所示運(yùn)動周期中手指與NCGPHS之間的距離-時間及相對電壓-時間關(guān)系曲線。(g) 實(shí)驗(yàn)者在距離傳感器0.8、1.6、2.4、3.2和4.0米處擺動手臂時NCGPHS的輸出信號曲線。(h) 實(shí)驗(yàn)者在距離傳感器0.8米處進(jìn)行擺動手臂、開合跳、原地慢跑和胯下?lián)粽苿幼鲿rNCGPHS的輸出信號曲線。(i) 3×3 NCGPHS陣列示意圖。(j) 3×3 NCGPHS傳感器陣列識別“L、Z、S”軌跡的輸出波形曲線。


作者介紹


王鵬：濟(jì)南大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院教師，碩士生導(dǎo)師，校聘青年英才崗，研究方向?yàn)槿嵝詡鞲衅，重點(diǎn)突破柔性傳感在實(shí)用化過程中遇到的傳感材質(zhì)柔彈性差、傳感器件靈敏度低和可穿戴性差等瓶頸問題，并取得了一定的研究成果與獎勵。以第一作者/通訊作者在領(lǐng)域國內(nèi)外重要期刊Nano Micro Letters、InfoMat、Advanced Fiber Materials、Nano Energy、Chemical Engineering Journal、Advanced Electronic Materials、Advanced Materials Interfaces、Nanoscale等發(fā)表論文29篇，包括15篇中科院一區(qū)Top期刊，2篇ESI前1%高被引論文；申請發(fā)明專利12項(xiàng)，授權(quán)4項(xiàng)；獲得天津市創(chuàng)新獎學(xué)金1次（2022年），天津市王克昌文化科技獎學(xué)金1次，博士研究生國家獎學(xué)金2次（2021年與2022年）；河北省優(yōu)秀研究生畢業(yè)生1次（2023年），河北工業(yè)大學(xué)優(yōu)秀博士論文（2024年），河北工業(yè)大學(xué)學(xué)術(shù)之星1次（2022年）；多次參加學(xué)術(shù)會議并做分會場報告。個人主頁：

https://faculty.ujn.edu.cn/wangpeng1/zh_CN/index/149227/list.



孟垂舟：河北工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院特聘教授，博士生導(dǎo)師。國家海外高層次人才引進(jìn)計劃青年特聘專家、河北省海外高層次青年人才、河北省僑聯(lián)僑界專家委員會委員。清華大學(xué)物理學(xué)學(xué)士、博士學(xué)位，曾任職美國普渡大學(xué)生物醫(yī)學(xué)工程系博士后研究員、美國IBM半導(dǎo)體研發(fā)中心高級工程師、新奧集團(tuán)能源研究院石墨烯/儲能/能源新材料等技術(shù)中心主任。長期從事新型納米材料和高分子彈性體的制備研究，以及其在能源轉(zhuǎn)換與存儲、生物醫(yī)學(xué)傳感、柔性電子皮膚、可穿戴健康設(shè)備、和健康護(hù)理裝備上的應(yīng)用開發(fā)。



李陽：山東大學(xué)集成電路學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，IEEE高級會員，科技部中韓青年科學(xué)家、山東省泰山學(xué)者青年專家、山東省高校集成電路創(chuàng)新團(tuán)隊帶頭人、山東省優(yōu)青、山東省青年科技人才托舉工程入選者、齊魯青年學(xué)者，主持國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、科技部項(xiàng)目、山東省優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目、山東省重點(diǎn)研發(fā)計劃項(xiàng)目等省部級以上項(xiàng)目10余項(xiàng)。主要研究領(lǐng)域：新一代半導(dǎo)體材料與器件；“傳感存算一體化”芯片系統(tǒng)。已累計發(fā)表SCI檢索論文100余篇，其中以第一作者/通訊作者在Chem. Soc. Rev.、Matter、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、IEEE Trans. Electron, Dev. 等領(lǐng)域內(nèi)頂尖期刊上發(fā)表中科院一區(qū)文章45篇，包含封面文章10篇，授權(quán)國家發(fā)明專利15項(xiàng)，韓國發(fā)明專利11項(xiàng)。



張珽：中科院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所研究員，博士生導(dǎo)師、國家杰出青年基金獲得者，目前擔(dān)任納米所所務(wù)委員、黨委委員、所學(xué)術(shù)委員會副主任、創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室（i-Lab）研究部主任、NANO-X納米真空互聯(lián)實(shí)驗(yàn)站主任。以第一/通訊作者在Science Advances, Nature Communications, Advanced Materials，Accounts of Chemical Research, Journal of the American Chemical Society等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文120余篇，申請中國發(fā)明專利100余項(xiàng)，PCT國際發(fā)明專利3項(xiàng)，其中多項(xiàng)發(fā)明專利已成功許可和產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)化。近五年應(yīng)邀在納米科技、柔性電子學(xué)、智能傳感技術(shù)、可穿戴智能技術(shù)等學(xué)術(shù)會議作邀請報告50余次，并多次擔(dān)任國際國內(nèi)會議主席和組織委員等。承擔(dān)了國家杰出青年科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金委重大研究計劃、科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計劃重點(diǎn)專項(xiàng)課題、中國科學(xué)院基礎(chǔ)與交叉前沿科研先導(dǎo)專項(xiàng)、江蘇省基礎(chǔ)研究計劃重點(diǎn)項(xiàng)目等科研項(xiàng)目。培養(yǎng)的學(xué)生曾獲中科院院長特別獎、省優(yōu)秀畢業(yè)生、國家獎學(xué)金、iCANX研究生學(xué)術(shù)聯(lián)賽總決賽冠軍等。


  原文信息

  Peng Wang, Yu Lv, Jingle Duan, Guifen Sun, Chuizhou Meng, Yang Li, Shijie Guo, Ting Zhang. A thermally responsive phase-change hydrogel for skin-mountable multifunctional sensors. Nano Energy, Volume 136, 2025, 110722. 

  https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2025.110722.

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