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浙工大徐立新/葉會見團隊 AFM 封面：基于自由基捕獲策略制備超高儲能性能聚合物電介質(zhì)薄膜
2025-02-07  來源：高分子科技

  在能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型與電子設(shè)備革新背景下，儲能技術(shù)作為現(xiàn)代能源體系的核心支撐，正面臨更高的性能要求。聚合物薄膜電容器憑借高功率密度與快速充放電特性，雖已廣泛應用于電子設(shè)備及電源系統(tǒng)，但其較低的能量密度顯著制約了在脈沖功率設(shè)備、電動汽車等領(lǐng)域的深度應用。當前亟需在提升薄膜儲能密度的同時，確保薄膜電容器在高溫、高電場強度等極端工況下的穩(wěn)定運行，以實現(xiàn)電容器體積優(yōu)化與可靠性提升的雙重突破。


  針對電介質(zhì)材料中普遍存在的電樹枝擊穿失效難題，浙江工業(yè)大學徐立新/葉會見團隊基于自由基捕獲機制，成功開發(fā)出具有超高儲能特性的聚醚酰亞胺（PEI）復合電介質(zhì)材料。研究團隊首先合成了含共軛雙鍵的超支化聚乙烯共聚物（HBPE@HEPD），并利用其通過液相剝離，制得由其非共價修飾的氮化硼納米片（HEPD-BNNSs），進一步成功獲得HEPD-BNNSs/ PEI納米復合材料（圖1、圖2）。在該復合體系中，利用HBPE@HEPD結(jié)構(gòu)中的共軛雙鍵通過與自由基發(fā)生加成反應，有效延緩了擊穿初期電樹枝的形成。通過“自由基捕獲”策略，所制備的HEPD-BNNSs/PEI薄膜展現(xiàn)出卓越的儲能性能，該材料在高溫下仍保持超90%的儲能效率，能量密度較商用薄膜提高4倍以上。


圖1. HBPE@HEPD超支化共聚物的合成和結(jié)構(gòu)表征：（a）捕獲自由基的共軛結(jié)構(gòu)示意圖，（b）共聚物的合成過程，（c）1H NMR譜圖，（d）GPC曲線，（e）FTIR譜圖。


圖2. 利用HBPE@HEPD所得功能化BNNS的結(jié)構(gòu)表征


  如圖3所示，HEPD-BNNSs/PEI薄膜展現(xiàn)出卓越的儲能性能：當填料含量為0.5 wt.%時，在室溫、500 MV m?1場強下具有12.9 J cm?3的放電能量密度和>90%的效率；在100℃、350 MV m?1場強下仍保持5.8 J cm?3的放電能量密度和90.2%的效率。HBPE@HEPD上的雙鍵通過與自由反應，起到深俘獲位點的作用，抑制了電樹枝的生長，顯著提高了復合材料的介電可靠性。


圖3. 功能化BNNSs/PEI納米復合材料的介電性能和儲能性能：（a）介電常數(shù)，（b）介電損耗，（c）10 kHz時介電性能的比較，（d）Weibull擊穿分布，（e）450 MV m-1下的P-E回線，（f）450 MV m-1下的電位移，（g–h）25°C和100°C下的能量密度和效率。


  如圖4所示，根據(jù)跳躍傳導模型，HEPD-BNNSs/PEI的跳躍長度1.09 nm？紤]到短跳躍距離意味著捕獲位點深和高密度，可以推斷自由基的抑制在HEPD-BNNSs/PEI薄膜中有效完成。圖3f中，0.5 wt.% HEPD-BNNSs/PEI薄膜在200 MV m?1場強下實現(xiàn)100000次的充放電循環(huán)，展現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。


圖4. 功能化BNNSs/PEI納米復合材料的電性能和循環(huán)穩(wěn)定性：（a）傳導損耗，（b）鐵電損耗，（c）電導率的Arrhenius函數(shù)，（d）電流密度，（e）紫外-可見吸收光譜，（f）0.5 wt.% HEPD-BNNSs/PEI薄膜的循環(huán)穩(wěn)定性。


  本研利用納米片的深陷阱效應和寬帶隙特性的協(xié)同作用，為提升聚合物在高溫下的擊穿強度和放電能量密度提供了一種創(chuàng)新策略，同時也為理解靜電儲能應用中聚合物電介質(zhì)擊穿初期的電樹枝抑制機制提供新視角。


  該研究結(jié)果最近以“Ultrahigh Energy Storage Capability in Polyetherimide-Based Polymer Dielectrics Through Trapping Free Radicals Strategy”為題發(fā)表于Advanced Functional Materials雜志，浙江工業(yè)大學材料學院博士生蔣慧蕾和鄭丁瑀為論文共同第一作者，徐立新教授和葉會見副教授為論文共同通訊作者。本工作得到了國家自然科學基金（51707175，21474091）、浙江省重點研發(fā)計劃項目（2021C01089）、浙江省自然科學基金（LTZ20E070001）以及浙江工業(yè)大學平湖新材料研究院等平臺條件支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202418466


附：課題組簡介


  課題組目前包括教授1名、副教授1名、海外高層次人才1名（入職浙工大平湖新材料研究院）、在讀博士生、碩士生20余名。依托浙江省塑料改性與加工技術(shù)研究重點實驗室、中國輕工業(yè)聯(lián)合會綠色塑料助劑重點實驗室和浙江工業(yè)大學平湖新材料研究院等平臺，團隊長期從事功能性超支化聚合物設(shè)計、合成及相關(guān)應用研究，通過自主設(shè)計合成各類功能性超支化聚合物，發(fā)揮其結(jié)構(gòu)性能優(yōu)勢，以促進其在聚合物基電子封裝材料、聚合物基儲能材料、通用塑料高性能化、功能化改性及可循環(huán)利用等領(lǐng)域應用為目標。近年來課題組在相關(guān)領(lǐng)域先后承擔國家自然科學基金、浙江省重點研發(fā)計劃、浙江省自然科學基金重點項目及產(chǎn)學研合作項目等28項；在Adv Funct Mater、Macromolecules、Carbon、J. Mater. Chem. C、Compos. Sci. Technol.、Polymer、高分子學報等期刊發(fā)表研究論文55篇；獲授權(quán)發(fā)明專利18件（其中日本專利1件），參加國內(nèi)外各類學術(shù)會議60余人次；課題組先后與多家行業(yè)龍頭企業(yè)建立穩(wěn)定的產(chǎn)學研合作聯(lián)系。此外，課題組承擔了省級研究生優(yōu)秀課程、省級研究生聯(lián)合培養(yǎng)基地等多項教學改革及人才培養(yǎng)項目。

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（責任編輯：xu）
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