四川大學(xué)蒲偉、肖堯予/舍布魯克大學(xué)趙越 Angew ：基于材料-結(jié)構(gòu)協(xié)同作用的體溫與自然陽光響應(yīng)型動(dòng)態(tài)液晶彈性體自持驅(qū)動(dòng)器
基于液晶彈性體（LCE）的自持驅(qū)動(dòng)器能夠在恒定外界刺激下持續(xù)地自振蕩或自主移動(dòng)。目前，由于LCE的液晶-各向同性相變溫度（Tni）普遍較高，其自持運(yùn)動(dòng)通常依賴高功率、大面積、長時(shí)間運(yùn)行的人工能源（如高溫或強(qiáng)光），能量效率低，且易對環(huán)境造成熱或光損傷，限制了LCE自持驅(qū)動(dòng)器的實(shí)際應(yīng)用。為了解決這些問題，亟需開發(fā)能夠由可持續(xù)的自然/綠色低能量刺激源（如自然陽光或體溫）驅(qū)動(dòng)的LCE自持驅(qū)動(dòng)器。然而，利用低能量刺激源實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的自持運(yùn)動(dòng)（特別是自持滾動(dòng)運(yùn)動(dòng)）需要LCE在狹窄低溫區(qū)間實(shí)現(xiàn)高驅(qū)動(dòng)應(yīng)變速率，這是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
近日，四川大學(xué)蒲偉教授、肖堯予研究員與舍布魯克大學(xué)趙越教授合作，報(bào)道了一種Tni低至~32°C的碳納米管摻雜Diels-Alder動(dòng)態(tài)交聯(lián)LCE材料（DALCE，圖1）。該材料具有優(yōu)異的可重加工性、可重編程性及可重構(gòu)性，可通過3D打印技術(shù)制備復(fù)雜結(jié)構(gòu)（圖2k）；诖耍瑘F(tuán)隊(duì)構(gòu)建了同手性加捻卷繞型（HOTC）自持驅(qū)動(dòng)器。利用材料-結(jié)構(gòu)協(xié)同作用，該驅(qū)動(dòng)器在30°C下實(shí)現(xiàn)了480%/s的應(yīng)變速率（圖2m），并由此能夠在體溫和自然陽光驅(qū)動(dòng)下實(shí)現(xiàn)自持滾動(dòng)運(yùn)動(dòng)，也能夠在22°C下實(shí)現(xiàn)自持解扭轉(zhuǎn)-扭轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)。
該工作以“Dynamic Liquid Crystal Elastomers for Body Heat- and Sunlight Driven Self-Sustaining Motion via Material-Structure Synergy”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》（DOI: 10.1002/anie.202500527），第一作者為四川大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院碩士研究生劉清。這項(xiàng)研究工作通過材料-結(jié)構(gòu)協(xié)同設(shè)計(jì)，打破了傳統(tǒng)LCE在日常隨處可及的低能量刺激源下難以實(shí)現(xiàn)高應(yīng)變速率和自主滾動(dòng)/振蕩的瓶頸，實(shí)現(xiàn)了體溫、自然陽光以及常溫下的多種自持驅(qū)動(dòng)模式。
圖1.（a）用于制備低Tni DALCE的材料組分的化學(xué)結(jié)構(gòu)。（b） 摻雜CNT的DALCE致動(dòng)器的重新編程過程示意圖。DALCE致動(dòng)器在（c）溫暖皮膚或（d）自然陽光下自持續(xù)滾動(dòng)的示意圖。
研究表明，當(dāng)C6BAPE占液晶單體總量的75wt%時(shí)，DALCE材料表現(xiàn)出最低的向列相-各向同性相轉(zhuǎn)變溫度（圖2a），同時(shí)兼具優(yōu)異的機(jī)械性能（圖2c）。通過摻雜多壁碳納米管（MWCNTs），DALCE不僅能在體溫（~35°C）下快速響應(yīng)，還可通過光熱效應(yīng)在自然光下實(shí)現(xiàn)驅(qū)動(dòng)。得益于動(dòng)態(tài)Diels-Alder交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，該材料具有高度可重編程性，單一樣品能夠被重構(gòu)為多種驅(qū)動(dòng)器，實(shí)現(xiàn)折疊、展開等可逆形變（圖2k）。此外，DALCE經(jīng)熱致解交聯(lián)后可作為4D打印油墨，用于精確擠出纖維，為復(fù)雜結(jié)構(gòu)制造提供了新途徑。
圖2. DALCE的結(jié)構(gòu)與性能表征；基于DALCE-C75-CNT的同手性加捻卷繞（HOTC）驅(qū)動(dòng)器與單軸取向驅(qū)動(dòng)器的對比。
與單軸取向纖維相比，HOTC結(jié)構(gòu)驅(qū)動(dòng)器在驅(qū)動(dòng)應(yīng)變（在0°C和特定驅(qū)動(dòng)溫度之間循環(huán)時(shí)測量）方面提高了約25倍，變形速率提高了約30.5倍，且驅(qū)動(dòng)溫度降低了約20°C（圖2m和2n）。此外，研究還揭示了DALCE在多種應(yīng)用場景中的潛力，例如在人類皮膚表面的自滾動(dòng)運(yùn)動(dòng)以及在自然陽光下的自主運(yùn)動(dòng)。僅需微小溫度梯度（如人體體表與環(huán)境溫差約10°C）即可實(shí)現(xiàn)自持滾動(dòng)運(yùn)動(dòng)——在手掌、手背及手臂表面分別以3.78 mm/s、3.84 mm/s和3.14 mm/s的平均速度自主移動(dòng)（圖3a）。更引人注目的是，該驅(qū)動(dòng)器在22°C環(huán)境溫度下無需外部能量輸入，僅通過局部冷熱耦合即可模擬呼吸以及實(shí)現(xiàn)周期性解扭轉(zhuǎn)-扭轉(zhuǎn)自振蕩（圖3f），展現(xiàn)了獨(dú)特的物理智能特性。研究還驗(yàn)證了其在自然陽光下的多場景應(yīng)用潛力：環(huán)形HOTC驅(qū)動(dòng)器能夠在垂直圓柱表面實(shí)現(xiàn)2.66 mm/s的向下自滾動(dòng)運(yùn)動(dòng)（圖3c，遮擋陽光可暫停該自滾動(dòng)過程），并能自適應(yīng)不同材質(zhì)（玻璃、塑料等）與曲率（30-46 mm）的表面（圖3e）；該結(jié)構(gòu)還可快速自適應(yīng)收縮以貼合手臂，并隨后實(shí)現(xiàn)體溫驅(qū)動(dòng)的自滾動(dòng)運(yùn)動(dòng)（圖3b）。
圖3. 基于DALCE的HOTC驅(qū)動(dòng)器在（a,b）體溫、（c）自然陽光、（d,e）模擬太陽光以及（f）常溫下的多種自持驅(qū)動(dòng)模式。
此項(xiàng)工作通過材料-結(jié)構(gòu)協(xié)同設(shè)計(jì)，為低能量驅(qū)動(dòng)與高應(yīng)變速率難以兼得這一難題提供了新思路，并為熱致自持驅(qū)動(dòng)器的生物醫(yī)療應(yīng)用及環(huán)境能源驅(qū)動(dòng)的自主化軟體機(jī)器人開辟了全新路徑。
作者信息：
蒲偉，1989年9月出生，現(xiàn)任四川大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院院長，教授，2024年入選國家高層次人才，2019年入選教育部人才計(jì)劃青年學(xué)者，空間先進(jìn)機(jī)構(gòu)與智能飛行器教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室常務(wù)副主任，美國麻省理工學(xué)院（MIT）博士后，溫詩鑄楓葉獎(jiǎng)-優(yōu)秀青年學(xué)者獎(jiǎng)獲得者。主要從事軟體機(jī)器人、分子模擬與納米材料、傳動(dòng)摩擦學(xué)等方面的教學(xué)與科研工作，主持國家自然科學(xué)基金、國家XX基礎(chǔ)科研、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題等項(xiàng)目。
肖堯予，1992年9月出生，四川大學(xué)研究員、博導(dǎo)，入選國家高層次青年人才，四川省“天府峨眉計(jì)劃”青年人才，高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（四川大學(xué)）優(yōu)秀青年。主要從事新型智能變形高分子及其柔性智能器件的設(shè)計(jì)與開發(fā)工作。研究范圍涵蓋新型形狀記憶高分子和液晶彈性體材料的研制，以及利用活性材料開發(fā)自驅(qū)式軟體機(jī)器人、智能觸敏驅(qū)動(dòng)體系、智能織物與可穿戴設(shè)備等。迄今，以第一作者或共同第一作者在Nat. Commun., Adv. Mater., Angew.Chem., Prog. Polym. Sci, 等國際主流期刊發(fā)表多篇SCI論文。歡迎對科研充滿熱情的同學(xué)加入該團(tuán)隊(duì)！
論文信息：
Dynamic Liquid Crystal Elastomers for Body Heat- and Sunlight- Driven Self-Sustaining Motion via Material-Structure Synergy
Qing Liu,# Zhi-Chao Jiang,# Xue Jiang, Jing Zhao, Ying Zhang, Yue Liu, Jun-Bo Hou, Yao-Yu Xiao,* Wei Pu,* and Yue Zhao*
Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202500527
https://doi.org/10.1002/anie.202500527
